<p>Nearly mono-energetic, high intensity (~10<super>7</super> gamma/s), and approximately 100% linearly polarized gamma-ray beams at energies between 5.15 and 7.60 MeV were used to induce photofission of <super>232</super>Th, <super>233,235,238</super>U, <super>237</super>Np, and <super>239,240</super>Pu. Prompt fission neutron yields parallel and perpendicular to the plane of beam polarization were measured using arrays of 12-18 liquid scintillator detectors. Prompt neutron polarization asymmetries close to zero were found for the even-odd actinides (<super>233,235</super>U, <super>237</super>Np, and <super>239</super>Pu), while significant asymmetries were found for the even-even actinides (<super>232</super>Th, <super>238</super>U, and <super>240</super>Pu). Predictions based on previously measured fission fragment angular distributions combined with a model of prompt neutron emission agree well with our experimental results. Finally, we describe a new method of measuring the enrichment of special nuclear material based on our results.</p> / Dissertation

Neste trabalho é desenvolvido um novo método para a análise de flúor em água, na região de concentrações de décimos de ppm, baseado na técnica PIGE (Particle-Induced Gamma-ray Emission). Mostra-se que a determinação de concentrações dessa ordem de grandeza pela técnica PIGE exige o uso de um método de pré-concentração. Algumas tentativas de pré-concentração do flúor por meio de sua adsorção em sólidos em pó (carvão ativado, sílica e óxido de zircônio, entre outros) são descritas. A não-uniformidade da distribuição de flúor observada nestes materiais, após a adsorção, constituiu um problema crítico para a análise PIGE, que inviabilizou a extração de informações quantitativas a respeito das concentrações. Assim, o método utilizado para pré-concentrar o flúor nas amostras de água foi a redução de volume por evaporação. As amostras pré-concentradas foram irradiadas por um feixe de prótons de 4 MeV, em ar. Para testar a validade da metodologia de análise desenvolvida, cinco amostras de água fuoretada da cidade de São Paulo foram coletadas para a realização de um exame intercomparativo com outros cinco laboratórios. A análise nestes laboratórios foi realizada por meio das técnicas do eletrodo íon-seletivo e de cromatografia iônica. Os resultados da intercomparação demonstram claramente que a metodologia proposta neste trabalho é adequada para a análise de água fluoretada. Não foram observados indícios de erros sistemáticos e a precisão final nos valores de concentração foi de 5 a 10%. Algumas perspectivas de tornar a análise mais precisa são apontadas e discutidas. / This work presents a new method for the analysis of fluorine in water, at the tenth of ppm concentration level, based on the PIGE (Particle-Induced Gamma-ray Emission) technique. It is shown that determination of concentrations of this order of magnitude by PIGE requires the use of a preconcentration method. Some attempts of preconcentration of fluorine by adsorption in powdered solids (activated carbon, silica and zirconium oxide, among others) are described. The non-uniformity of the fluorine distribution in these materials, after adsorption, was a critical problem for the PIGE analysis, hinding the extraction of quantitative information about fluorine concentrations. This, volume reduction by evaporation was used to preconcentrate fluorine in water. The preconcentrated samples were irradiated by a 4 MeV proton beam, in air. In order to test the validity of the analytical method developed in this work, five samples of fluoridated water of the city of São Paulo were collected for an intercomparative exam with ve other laboratories. Analysis in these laboratories was performed by the ion-selective electrode and ion cromatography techniques. The intercomparison results show with confidence that the methodology proposed in this work is adequate for the analysis of fluoridated water. No significant systematic errors were observed and the precision was at the 5-10% level. Possibilities for the improvement of precision are pointed and discussed.

A estrutura do solo está relacionada com o arranjo das partículas, agregados e poros que constituem este meio poroso. As influências estruturais do solo atuam em diversas escalas tanto macroscópicas como microscópicas. Mudanças estruturais em escala microscópica são importantes porque causam alterações no arranjo das partículas do solo e, conseqüentemente, mudanças na distribuição de poros. A qualidade das amostras de solo está diretamente relacionada a sua estrutura, a qual é extremamente importante devido à influência que exerce no desenvolvimento das raízes, fauna do solo, movimento e retenção de água e gases, etc. As alterações que ocorrem na estrutura do solo podem ser induzidas tanto por forças naturais quanto pela ação humana. Ciclos de umedecimento e secamento (U-S) causam grandes modificações na estrutura do solo, especialmente na distribuição do tamanho de poros, a qual reflete a distribuição espacial e temporal da umidade do solo. Conseqüentemente, estes processos podem afetar a retenção e o movimento de água e nutrientes no solo, tendo importantes conseqüências práticas em determinações de armazenamento e potencial mátrico da água no solo, amplamente usados em irrigação. O objetivo principal deste estudo foi aplicar as técnicas de tomografia computadorizada, atenuação de raios gama e análise micromorfológica como ferramentas na compreensão de como a estrutura do solo pode ser afetada por procedimentos de amostragem e ciclos de umedecimento e secamento. Foi feita uma análise crítica sobre o comportamento da estrutura do solo quando submetido a sucessivos ciclos de U-S e qual o impacto que possíveis alterações estruturais podem ocasionar na retenção de água pelo solo. Foram usadas amostras de três diferentes solos coletadas em anéis volumétricos. Cada amostra foi submetida à aplicação de três e nove ciclos de U-S. As amostras controle não foram submetidas a nenhum ciclo de U-S. O tomógrafo usado é de primeira geração equipado com uma fonte radioativa de 241Am e permitiu a obtenção de perfis de unidades tomográficas e imagens em 2-D das amostras de solo. O sistema de atenuação de raios gama é equipado com a mesma fonte radioativa do tomógrafo e possibilitou medidas de densidade e umidade do solo. A análise micromorfológica tornou possível quantificar a distribuição do formato, tamanho e arranjo dos poros dos solos. As análises realizadas através da técnica não invasiva de atenuação de raios gama permitiram determinar curvas de retenção usando um único umedecimento da amostra. Obteve-se também uma maior exatidão na definição do tempo de equilíbrio e redução do tempo requerido para obtenção da curva no intervalo de potencial mátrico de 0 a ?100 kPa. As análises usando-se a técnica de tomografia computadorizada tornaram possível mostrar o impacto de diferentes procedimentos de amostragem na estrutura do solo, alterações ocorridas nesta estrutura oriundas dos ciclos de U-S e investigar a qualidade de amostras de solo usadas em medidas de densidade. A partir da análise das imagens tomográficas ficou evidenciado que procedimentos de amostragem causam compactações próximo às bordas em amostras coletadas com anéis volumétricos e que quanto menor a dimensão do anel, maior é a deformação sofrida pela amostra. Com relação aos ciclos de U-S, a tomografia tornou possível acompanhar as modificações na estrutura com a evolução dos ciclos e permitiu identificar aumentos na porosidade do solo e desenvolvimento de grandes macroporos. A análise micromorfológica permitiu uma investigação da estrutura do solo em escala micrométrica. Através desta técnica foi possível a realização de um exame minucioso das modificações no arranjo, formato e distribuição dos poros das amostras de solos submetidas aos ciclos de U-S e procedimentos de amostragem. Os resultados mostraram que a estrutura do solo sofre mudanças importantes tanto no formato como na distribuição de tamanho dos poros, corroborando os resultados obtidos pela técnica tomográfica. Finalmente, foram realizadas ainda análises do impacto das mudanças na estrutura do solo na retenção de água. Os resultados permitiram mostrar que todos os solos apresentam variações na curva de retenção à medida que sofrem a aplicação de sucessivos ciclos de U-S. Esta informação é importante pelo fato de que os dados da curva são usados em simulações do transporte de água e produtos químicos ao longo do solo, em estimativas da quantidade de água a ser usada para irrigação e na predição de taxas de infiltração / Soil structure is related to the arrangement of soil particles, aggregates, and pores, which makes part of this porous media. The influence of structure on soil physical phenomena ranges from macro to microscope scale. Structure changes in microscope scale are important because affect the soil particle arrangement and, consequently, the pores distribution. Soil sample quality is directly related to soil structure, which is one of the most important properties that influences root development, water and gas movement and retention, soil fauna, etc. Natural forces and human action are the main factors that affect soil structure. Wetting and drying (W-D) cycles cause strong modifications on soil structure, especially in the pore size distribution, which reflects the temporal and spatial distribution of soil water and, consequently, these processes can affect soil water and nutrient retention and movement; having important practical consequences when calculating soil water storages and matric potentials, widely used in irrigation management. The main objective of this work was to use computed tomography (CT), gamma-ray attenuation, and micromorphologic analysis techniques as tools to investigate how soil structure can be affected by soil sampling procedures and wetting and drying cycles. A critical analysis about the behavior of soil structure when submitted to W-D cycles and the impact of possible structure changes on water retention was made. Core samples were collected from profiles of three soils with volumetric rings. Each soil sample was submitted to the application of three and nine W-D cycles. For the soil samples called control, none W-D cycle was applied. The CT scanner used is a first-generation system with a fixed source-detector arrangement and translation/rotational movements of the samples, equipped with a radioactive gamma-ray source of 241Am. The CT system permitted to obtain 2-D soil sample images and tomographic unit profiles. The gamma-ray attenuation system is equipped with the same radioactive source of the tomograph and it was used to evaluate soil density and water content. The pore size distribution, arrangement, and size of pores were analyzed through the micromorphologic analysis technique. By the analyses carried out through the non-invasive gamma-ray attenuation technique it was possible to evaluate soil water retention curves using a unique wetting cycle. The results allow to conclude that the nuclear method presents some advantages in relation to the traditional method (Richards method), like the higher accuracy in the determination of time of equilibrium, and reduction in the time required for the retention curve determination at the matric potential range of 0 to -100 kPa. The analyses using the CT technique allowed to confirm that soil compaction near the volumetric ring wall occur and that the effects of sampling procedures on soil structure need to be taken into account. It was showed that the size of the volumetric rings is very important and that small ones cause strong modifications on soil structure. Regarding the wetting and drying cycles, on the one hand, the technique allowed following the modifications on soil structure induced by these cycles, on the other, it makes possible to identify increases in soil porosity and development of some large macropores with the cycles. The micromorphologic analysis allowed an investigation of soil structure in a micrometric scale. This technique was particularly valuable because it was possible to analyze the changes in soil particle arrangement, shape, and pore distribution of samples submitted to W-D cycles and different sampling procedures. The results showed that soil structure is a dynamic property, suffering important changes on shape and pore size distributions, confirming the results obtained by the CT technique. Finally, analyses of soil structure changes during water retention curve determinations were made. By the results it was possible to conclude that the soil water retention curve is affected by sequences of W-D cycles. This sort of information is valuable because the water retention curve data are used in simulations of water and chemical products transport through the soil, and evaluations of soil water storages and matric potentials, widely used in irrigation management

Neste trabalho é desenvolvido um novo método para a análise de flúor em água, na região de concentrações de décimos de ppm, baseado na técnica PIGE (Particle-Induced Gamma-ray Emission). Mostra-se que a determinação de concentrações dessa ordem de grandeza pela técnica PIGE exige o uso de um método de pré-concentração. Algumas tentativas de pré-concentração do flúor por meio de sua adsorção em sólidos em pó (carvão ativado, sílica e óxido de zircônio, entre outros) são descritas. A não-uniformidade da distribuição de flúor observada nestes materiais, após a adsorção, constituiu um problema crítico para a análise PIGE, que inviabilizou a extração de informações quantitativas a respeito das concentrações. Assim, o método utilizado para pré-concentrar o flúor nas amostras de água foi a redução de volume por evaporação. As amostras pré-concentradas foram irradiadas por um feixe de prótons de 4 MeV, em ar. Para testar a validade da metodologia de análise desenvolvida, cinco amostras de água fuoretada da cidade de São Paulo foram coletadas para a realização de um exame intercomparativo com outros cinco laboratórios. A análise nestes laboratórios foi realizada por meio das técnicas do eletrodo íon-seletivo e de cromatografia iônica. Os resultados da intercomparação demonstram claramente que a metodologia proposta neste trabalho é adequada para a análise de água fluoretada. Não foram observados indícios de erros sistemáticos e a precisão final nos valores de concentração foi de 5 a 10%. Algumas perspectivas de tornar a análise mais precisa são apontadas e discutidas. / This work presents a new method for the analysis of fluorine in water, at the tenth of ppm concentration level, based on the PIGE (Particle-Induced Gamma-ray Emission) technique. It is shown that determination of concentrations of this order of magnitude by PIGE requires the use of a preconcentration method. Some attempts of preconcentration of fluorine by adsorption in powdered solids (activated carbon, silica and zirconium oxide, among others) are described. The non-uniformity of the fluorine distribution in these materials, after adsorption, was a critical problem for the PIGE analysis, hinding the extraction of quantitative information about fluorine concentrations. This, volume reduction by evaporation was used to preconcentrate fluorine in water. The preconcentrated samples were irradiated by a 4 MeV proton beam, in air. In order to test the validity of the analytical method developed in this work, five samples of fluoridated water of the city of São Paulo were collected for an intercomparative exam with ve other laboratories. Analysis in these laboratories was performed by the ion-selective electrode and ion cromatography techniques. The intercomparison results show with confidence that the methodology proposed in this work is adequate for the analysis of fluoridated water. No significant systematic errors were observed and the precision was at the 5-10% level. Possibilities for the improvement of precision are pointed and discussed.

A estrutura do solo está relacionada com o arranjo das partículas, agregados e poros que constituem este meio poroso. As influências estruturais do solo atuam em diversas escalas tanto macroscópicas como microscópicas. Mudanças estruturais em escala microscópica são importantes porque causam alterações no arranjo das partículas do solo e, conseqüentemente, mudanças na distribuição de poros. A qualidade das amostras de solo está diretamente relacionada a sua estrutura, a qual é extremamente importante devido à influência que exerce no desenvolvimento das raízes, fauna do solo, movimento e retenção de água e gases, etc. As alterações que ocorrem na estrutura do solo podem ser induzidas tanto por forças naturais quanto pela ação humana. Ciclos de umedecimento e secamento (U-S) causam grandes modificações na estrutura do solo, especialmente na distribuição do tamanho de poros, a qual reflete a distribuição espacial e temporal da umidade do solo. Conseqüentemente, estes processos podem afetar a retenção e o movimento de água e nutrientes no solo, tendo importantes conseqüências práticas em determinações de armazenamento e potencial mátrico da água no solo, amplamente usados em irrigação. O objetivo principal deste estudo foi aplicar as técnicas de tomografia computadorizada, atenuação de raios gama e análise micromorfológica como ferramentas na compreensão de como a estrutura do solo pode ser afetada por procedimentos de amostragem e ciclos de umedecimento e secamento. Foi feita uma análise crítica sobre o comportamento da estrutura do solo quando submetido a sucessivos ciclos de U-S e qual o impacto que possíveis alterações estruturais podem ocasionar na retenção de água pelo solo. Foram usadas amostras de três diferentes solos coletadas em anéis volumétricos. Cada amostra foi submetida à aplicação de três e nove ciclos de U-S. As amostras controle não foram submetidas a nenhum ciclo de U-S. O tomógrafo usado é de primeira geração equipado com uma fonte radioativa de 241Am e permitiu a obtenção de perfis de unidades tomográficas e imagens em 2-D das amostras de solo. O sistema de atenuação de raios gama é equipado com a mesma fonte radioativa do tomógrafo e possibilitou medidas de densidade e umidade do solo. A análise micromorfológica tornou possível quantificar a distribuição do formato, tamanho e arranjo dos poros dos solos. As análises realizadas através da técnica não invasiva de atenuação de raios gama permitiram determinar curvas de retenção usando um único umedecimento da amostra. Obteve-se também uma maior exatidão na definição do tempo de equilíbrio e redução do tempo requerido para obtenção da curva no intervalo de potencial mátrico de 0 a ?100 kPa. As análises usando-se a técnica de tomografia computadorizada tornaram possível mostrar o impacto de diferentes procedimentos de amostragem na estrutura do solo, alterações ocorridas nesta estrutura oriundas dos ciclos de U-S e investigar a qualidade de amostras de solo usadas em medidas de densidade. A partir da análise das imagens tomográficas ficou evidenciado que procedimentos de amostragem causam compactações próximo às bordas em amostras coletadas com anéis volumétricos e que quanto menor a dimensão do anel, maior é a deformação sofrida pela amostra. Com relação aos ciclos de U-S, a tomografia tornou possível acompanhar as modificações na estrutura com a evolução dos ciclos e permitiu identificar aumentos na porosidade do solo e desenvolvimento de grandes macroporos. A análise micromorfológica permitiu uma investigação da estrutura do solo em escala micrométrica. Através desta técnica foi possível a realização de um exame minucioso das modificações no arranjo, formato e distribuição dos poros das amostras de solos submetidas aos ciclos de U-S e procedimentos de amostragem. Os resultados mostraram que a estrutura do solo sofre mudanças importantes tanto no formato como na distribuição de tamanho dos poros, corroborando os resultados obtidos pela técnica tomográfica. Finalmente, foram realizadas ainda análises do impacto das mudanças na estrutura do solo na retenção de água. Os resultados permitiram mostrar que todos os solos apresentam variações na curva de retenção à medida que sofrem a aplicação de sucessivos ciclos de U-S. Esta informação é importante pelo fato de que os dados da curva são usados em simulações do transporte de água e produtos químicos ao longo do solo, em estimativas da quantidade de água a ser usada para irrigação e na predição de taxas de infiltração / Soil structure is related to the arrangement of soil particles, aggregates, and pores, which makes part of this porous media. The influence of structure on soil physical phenomena ranges from macro to microscope scale. Structure changes in microscope scale are important because affect the soil particle arrangement and, consequently, the pores distribution. Soil sample quality is directly related to soil structure, which is one of the most important properties that influences root development, water and gas movement and retention, soil fauna, etc. Natural forces and human action are the main factors that affect soil structure. Wetting and drying (W-D) cycles cause strong modifications on soil structure, especially in the pore size distribution, which reflects the temporal and spatial distribution of soil water and, consequently, these processes can affect soil water and nutrient retention and movement; having important practical consequences when calculating soil water storages and matric potentials, widely used in irrigation management. The main objective of this work was to use computed tomography (CT), gamma-ray attenuation, and micromorphologic analysis techniques as tools to investigate how soil structure can be affected by soil sampling procedures and wetting and drying cycles. A critical analysis about the behavior of soil structure when submitted to W-D cycles and the impact of possible structure changes on water retention was made. Core samples were collected from profiles of three soils with volumetric rings. Each soil sample was submitted to the application of three and nine W-D cycles. For the soil samples called control, none W-D cycle was applied. The CT scanner used is a first-generation system with a fixed source-detector arrangement and translation/rotational movements of the samples, equipped with a radioactive gamma-ray source of 241Am. The CT system permitted to obtain 2-D soil sample images and tomographic unit profiles. The gamma-ray attenuation system is equipped with the same radioactive source of the tomograph and it was used to evaluate soil density and water content. The pore size distribution, arrangement, and size of pores were analyzed through the micromorphologic analysis technique. By the analyses carried out through the non-invasive gamma-ray attenuation technique it was possible to evaluate soil water retention curves using a unique wetting cycle. The results allow to conclude that the nuclear method presents some advantages in relation to the traditional method (Richards method), like the higher accuracy in the determination of time of equilibrium, and reduction in the time required for the retention curve determination at the matric potential range of 0 to -100 kPa. The analyses using the CT technique allowed to confirm that soil compaction near the volumetric ring wall occur and that the effects of sampling procedures on soil structure need to be taken into account. It was showed that the size of the volumetric rings is very important and that small ones cause strong modifications on soil structure. Regarding the wetting and drying cycles, on the one hand, the technique allowed following the modifications on soil structure induced by these cycles, on the other, it makes possible to identify increases in soil porosity and development of some large macropores with the cycles. The micromorphologic analysis allowed an investigation of soil structure in a micrometric scale. This technique was particularly valuable because it was possible to analyze the changes in soil particle arrangement, shape, and pore distribution of samples submitted to W-D cycles and different sampling procedures. The results showed that soil structure is a dynamic property, suffering important changes on shape and pore size distributions, confirming the results obtained by the CT technique. Finally, analyses of soil structure changes during water retention curve determinations were made. By the results it was possible to conclude that the soil water retention curve is affected by sequences of W-D cycles. This sort of information is valuable because the water retention curve data are used in simulations of water and chemical products transport through the soil, and evaluations of soil water storages and matric potentials, widely used in irrigation management