La problématique de cette thèse est l’identification des phénomènes physico-chimiques se produisant entre les roches encaissantes du gisement de sel gemme de Lorraine et des saumures, puis l’étude de leurs effets sur le comportement mécanique. Une démarche multi-échelle a été entreprise : du minéral à l’échelle d’une exploitation en passant par celle des essais mécaniques. La confrontation de la géologie locale avec la géométrie des cavités de dissolution de sel (logiciel GOCAD) au travers de ces roches encaissantes rend compte d’un délitage relativement rapide lorsque les argilites sont au contact d’une saumure de cavité. A l’inverse, l’anhydrite et la dolomie peuvent constituer le toit de cavité pendant plusieurs années, avant de se rompre. Suite à une caractérisation minéralogique, et microtexturale des roches encaissantes (Marnes irisées inférieures et moyennes), une expérimentation de type batch a été mise en œuvre afin de comprendre ces différences: les faciès lithologiques qualifiés de majeurs ont été immergés dans des saumures pendant plus d’un an. Des analyses chimiques et microscopiques ont permis de suivre les modifications minéralogiques et microtexturales. Au contact de saumures saturées en chlorure de sodium, les faciès argileux se délitent en raison de l’hydratation en gypse du minéral anhydrite. Au niveau de l’anhydrite massive, cette hydratation n’affecte qu’une frange superficielle des échantillons, en raison d’une porosité connectée quasi-nulle. En présence d’une saumure de cavité, l’hydratation est promue par la présence de potassium et de strontium en solution. Ces résultats permettent d’expliquer qualitativement la dilatation voire la rupture des éprouvettes d’argilite lors d’essais de fluage en saumures. Le comportement en flexion de l’anhydrite massive ne semble pas être affecté par la présence de saumure, en raison d’une porosité trop faible pour permettre l’accès de la saumure au site réactionnel que sont les cristaux d’anhydrite / The aim of this study is the understanding of the physico-chemical interactions between saturated brine and the rocks (Marnes Irisées inférieures) enclosing the underground salt workings in Lorraine (eastern France), and also the study of their effect on the mechanical behaviour. A multi-scale study was undertaken, from the mineral scale to the one of a salt working. Whereas anhydrite-rich argillites flake quickly with the presence of saturated brine at the border of solutions cavities, the dolomudstone and massive anhydrite don’t and can constitute the top of cavities for several years. In order to explain this difference, these three lithologies were analysed in terms of mineralogy, micro-texture and porous media. Then, samples of argillites and massive anhydrite were immersed in saturated brines for more than one year. Chemical and microscopic analysis testified the hydration of anhydrite crystals into gypsum. This transformation occurs in a superficial way on massive anhydrite; to the contrary, it is located inside the anhydrite-rich argilites. As this transformation induces a volume increasing of 63%, the anhydrite crystals swell. In saturated brine, the water activity is low enough to prevent the swelling of clays such as smectites. Thus, anhydrite swelling might be the responsible of the argillites splitting in a saturated brine environment. The superficial anhydrite hydration on massive anhydrite can be explained by the low values of connected porosity (less than 1%) for this lithology. This results can explain, in a qualitative way, the dilatant behaviour of argilites samples during creep tests with brine. The bending behaviour of massive anhydrite don’t seem to be affected by the presence of brine for one year or less, probably because of the too low porosity of this lithology

Dans le contexte de l’évaluation de la sûreté d’un stockage de déchets radioactifs en site géologique profond, les réactions de sorption sont un des principaux processus à prendre en compte pour prédire la migration des radionucléides. Ce travail est axé sur deux éléments: l´Eu(III) comme analogue des certains actinides trivalents et le Ni(II) en tant que produit d’activation. La calcite a été choisie comme solide d´étude en tant que composant des argilites du Callovo-Oxfordien. Notre étude combine des expériences de type batch avec des techniques spectroscopiques (SLRT, RBS et MEB-EDXS) pour élucider les mécanismes qui se produisent à l’interface Eu(III) / Ni(II) – calcite. Pour obtenir une meilleure compréhension des systèmes, avant de commencer les expériences de sorption, la chimie en solution de l’Eu(III) et du Ni(II) a été systématiquement étudiée. La calcite a montré une forte rétention de l'Eu(III), quelle que soit la concentration initiale, le temps de contact et la pression partielle de CO2. Ni(II) est également aisément retenu par la calcite, mais la rétention est dépendante de ces deux paramètres. Les résultats de désorption indiquent une réversibilité partielle pour Ni(II). La SLRT a montré l’influence de la concentration et du temps de contact sur l’interaction de l’Eu(III) avec la calcite. Avec l’aide de la RBS et de la MEB/EDX, elle a permis de discriminer entre différents mécanismes tels que la précipitation de surface, la formation de complexes de surface de sphère interne et l'incorporation. La RBS a démontré l'incorporation de l'Eu(III) dans la calcite jusqu’à une profondeur de 250 nm, contrairement au Ni(II) qui lui reste situé en surface. / In the context of the safety assessment of an underground repository for nuclear waste, sorption reactions are one of the main processes to take into account to predict the migration of the radionuclides. This work is focused on two elements: Eu(III) as an analogue of trivalent actinides and Ni(II) as activation product. Calcite was chosen as adsorbent due to its presence in Callovian-Oxfordian argillites. Our study combines batch experiments with spectroscopic techniques (TRLFS, RBS and SEM-EDXS) to elucidate the mechanisms occurring at Eu(III)/Ni(II) calcite interface. To obtain a better understanding on the systems, before starting sorption experiments, aqueous chemistry of Eu(III) and Ni(II) was carefully investigated. Macroscopic results showed a strong retention of Eu(III) on calcite, no matter the initial concentration, contact time and CO2 partial pressure. Ni(II) was also readily sorbed by calcite, but the retention was influenced by contact time and concentration. Time-dependent sorption experiments showed a marked and slow increase of retention upon a long time range (up to 4 months).Desorption results indicated a partly reversible sorption for Ni(II). TRLFS highlighted the influence of initial concentration and contact time on the interaction of Eu(III) with calcite. With the help of RBS and SEM-EDXS, it enabled to discriminate between different mechanisms like surface precipitation, inner-sphere complexation and incorporation. RBS showed incorporation of Eu(III) into calcite up to 250 nm, contrary to Ni(II) which was located at the surface.