In der vorliegenden Dissertation werden Dünnschichten aus dem nicht-supraleitenden BaFe2As2 (Ba122) auf eisengepufferten Spinell-Einkristallsubstraten mittels der gepulsten Laserdeposition abgeschieden, strukturell charakterisiert und auf ihre physikalischen Eigenschaften hin untersucht. Durch das kohärente Aufwachsen der Ba122-Schicht bis zu einer kritischen Dicke, d_c, kommt es zu einer tetragonalen Verzerrung der Ba122-Einheitszelle (nachgewiesen durch Röntgendiffraktometrie), die zu einer supraleitenden Phase führt. In Dünnschichten mit einer Dicke der Ba122-Schicht d_c < 30 nm sind zwei Bereiche der Supraleitung existent. Ab einer Temperatur von 35 K werden erste Zeichen einer supraleitenden Phase gemessen. Es wird gezeigt, dass im Bereich zwischen 35 K und 15 K fadenförmige Supraleitung in Bereichen mit leicht geringerem Spannungszustand vorliegt. Gefunden wird dies mithilfe von Messungen in einem Suszeptometer mit supraleitendem Quanteninterferenzdetektor (SQUID-MS), durch Elektronen-Rückstreu-Beugung sowie mittels des Vergleichs mit isovalent dotiertem Ba122. Die Übereinstimmung in den strukturellen Daten der Dünnschichten und von isovalent dotierten Einkristallen zeigt, dass die auf Eisen basierenden Supraleiter eine starke Abhängigkeit von den strukturellen Parametern besitzen und strukturelle Veränderungen großen Einfluss auf die supraleitenden Eigenschaften haben. Unterhalb von 15 K wird anhand von Transportmessungen und Messungen in einem SQUID-MS nachgewiesen, dass Massivsupraleitung vorliegt. Messbare kritische Stromdichten bestätigen das Vorliegen einer solchen Phase in der gesamten Probe. Die Untersuchung der Flusslinienverankerungseigenschaften der Phase unterhalb von 15 K belegt, dass in sehr dünnen Schichten von d <= 10 nm die magnetische Flusslinienverankerung existiert. Eine Vergrößerung der Schichtdicke führt zur Bildung von Defekten durch die Gitterfehlpassung zwischen Eisen- und Ba122-Schicht. Die Bildung dieser Defekte wird durch In-situ-Untersuchungen mittels Beugung hochenergetischer Elektronen bei Reflexion und Ex-situ-Untersuchungen mittels Transmissionselektronenmikroskopie, Atomkraftmikroskopie und Röntgendiffraktometrie nachgewiesen. Ab einer Dicke von ca. 30 nm fängt die Schicht an zu relaxieren. Eine Massivsupraleitungsphase kann in diesem Fall nicht mehr beobachtet werden. Eine weitere Vergrößerung der Dicke bis ca. 80 nm führt erneut zu nicht-supraleitenden Massivmaterialeigenschaften. Ein magnetischer Übergang wird bei ca. 140 K gemessen, wobei die Gitterparameter Massivmaterialeigenschaften aufweisen.

In der vorliegenden Dissertation werden Dünnschichten aus dem nicht-supraleitenden BaFe2As2 (Ba122) auf eisengepufferten Spinell-Einkristallsubstraten mittels der gepulsten Laserdeposition abgeschieden, strukturell charakterisiert und auf ihre physikalischen Eigenschaften hin untersucht. Durch das kohärente Aufwachsen der Ba122-Schicht bis zu einer kritischen Dicke, d_c, kommt es zu einer tetragonalen Verzerrung der Ba122-Einheitszelle (nachgewiesen durch Röntgendiffraktometrie), die zu einer supraleitenden Phase führt. In Dünnschichten mit einer Dicke der Ba122-Schicht d_c < 30 nm sind zwei Bereiche der Supraleitung existent. Ab einer Temperatur von 35 K werden erste Zeichen einer supraleitenden Phase gemessen. Es wird gezeigt, dass im Bereich zwischen 35 K und 15 K fadenförmige Supraleitung in Bereichen mit leicht geringerem Spannungszustand vorliegt. Gefunden wird dies mithilfe von Messungen in einem Suszeptometer mit supraleitendem Quanteninterferenzdetektor (SQUID-MS), durch Elektronen-Rückstreu-Beugung sowie mittels des Vergleichs mit isovalent dotiertem Ba122. Die Übereinstimmung in den strukturellen Daten der Dünnschichten und von isovalent dotierten Einkristallen zeigt, dass die auf Eisen basierenden Supraleiter eine starke Abhängigkeit von den strukturellen Parametern besitzen und strukturelle Veränderungen großen Einfluss auf die supraleitenden Eigenschaften haben. Unterhalb von 15 K wird anhand von Transportmessungen und Messungen in einem SQUID-MS nachgewiesen, dass Massivsupraleitung vorliegt. Messbare kritische Stromdichten bestätigen das Vorliegen einer solchen Phase in der gesamten Probe. Die Untersuchung der Flusslinienverankerungseigenschaften der Phase unterhalb von 15 K belegt, dass in sehr dünnen Schichten von d <= 10 nm die magnetische Flusslinienverankerung existiert. Eine Vergrößerung der Schichtdicke führt zur Bildung von Defekten durch die Gitterfehlpassung zwischen Eisen- und Ba122-Schicht. Die Bildung dieser Defekte wird durch In-situ-Untersuchungen mittels Beugung hochenergetischer Elektronen bei Reflexion und Ex-situ-Untersuchungen mittels Transmissionselektronenmikroskopie, Atomkraftmikroskopie und Röntgendiffraktometrie nachgewiesen. Ab einer Dicke von ca. 30 nm fängt die Schicht an zu relaxieren. Eine Massivsupraleitungsphase kann in diesem Fall nicht mehr beobachtet werden. Eine weitere Vergrößerung der Dicke bis ca. 80 nm führt erneut zu nicht-supraleitenden Massivmaterialeigenschaften. Ein magnetischer Übergang wird bei ca. 140 K gemessen, wobei die Gitterparameter Massivmaterialeigenschaften aufweisen.:1 Einleitung 2 Grundlagen 2.1 Auf Eisen basierende Supraleiter 2.2 Das BaFe2As2-System 2.3 Wachstum dünner Schichten 3 Präparations- und Analysemethoden 3.1 Gepulste Laserdeposition 3.2 Strukturelle Charakterisierung 3.2.1 Röntgendiffraktometrie 3.2.2 Weitere Methoden 3.3 Methoden zur Charakterisierung der magnetischen und elektrischen Eigenschaften 4 Referenzschichten 4.1 BaFe2As2-Dünnschicht ohne Eisenpufferschicht 4.2 Epitaktische Eisenschicht 4.2.1 Strukturelle Eigenschaften 4.2.2 Magnetische Eigenschaften 5 Spannungseffekte in Fe/BaFe2As2-Bilagen 5.1 Präparation 5.2 Strukturbestimmung 5.2.1 Röntgendiffraktometrie 5.2.2 Transmissionselektronenmikroskopie 5.2.3 Oberflächenbeschaffenheit 5.3 Elektrische Transportmessungen 5.3.1 Oberes kritisches Feld 5.4 Kritische Ströme und Pinningkraftdichten 5.4.1 Kritische Stromdichte und Pinningverhalten von Probe S10 5.4.2 Kritische Stromdichte und Pinningverhalten von Probe S30 5.4.3 Zusammenfassung 5.5 Magnetische Charakterisierung 5.6 Phasendiagramm 6 Abschließende Diskussion und Zusammenfassung Literaturverzeichnis Eigene Veröffentlichungen Abbildungsverzeichnis Tabellenverzeichnis Anhang

In der vorliegenden Arbeit werden epitaktische BaFe2As2 (Ba122)- Dünnschichten, die auf Spinell-Substraten mit einer Pufferschicht aus Eisen mit gepulster Laserabscheidung hergestellt wurden, durch Transmissions- (TEM) und Rasterelektronenmikroskopie (REM) untersucht. Idealerweise weisen die Ba122-Dünnschichten eine biaxiale Zugdehnung von etwa 2% auf, die zur Supraleitung in ihnen führt. Der Schwerpunkt dieser Arbeit richtet sich auf die Defektanalyse und die Untersuchung des Dehnungszustandes auf Inhomogenitäten. Auf allen Dünnschichten werden Droplets des Targetmaterials beobachtet. Wenn die Höhe der Ba122-Schicht mehr als 60 nm beträgt, erfolgt eine Relaxation der Dehnung durch die Bildung von Rissen. Experimente mit konvergenter Elektronenbeugung in einem TEM sind problematisch, weil der Dehnungszustand durch die Probenpräparation (Krümmung der TEM-Lamelle) beeinflusst wird. Durch die Verwendung hochauflösender Beugung rückgestreuter Elektronen (HREBSD) in einem REM wird gezeigt, dass in allen Ba122-Dünnschichten kleine Orientierungsänderungen des Kristallgitters (≤ 0,2°) und Inhomogenitäten des Dehnungszustandes (≤ 2 × 10-4) auf Längenskalen von wenigen 100 nm oder darunter vorliegen. Auf einer Probe werden teilweise dehnungsrelaxierte Stellen nachgewiesen. Es wird außerdem belegt, dass die Eisenpufferschicht eine sehr wichtige Rolle bei der Realstruktur der Ba122-Schicht spielt. Abschließend wird HREBSD mit konventioneller Auswertung der Beugung rückgestreuter Elektronen (EBSD) verglichen. Dabei wird ermittelt, dass mit großem Aufwand und mit optimalen experimentellen Bedingungen auch durch konventionelle Auswertung der EBSD-Pattern Orientierungsunterschiede mit einer Genauigkeit, die besser ist als 0,1°, gemessen werden können. In der Gegenwart von Probenstellen mit unterschiedlichen Dehnungszuständen ergeben sich jedoch deutliche Abweichungen im Gegensatz zu der exakten Auswertung durch HREBSD.

In der vorliegenden Arbeit werden epitaktische BaFe2As2 (Ba122)- Dünnschichten, die auf Spinell-Substraten mit einer Pufferschicht aus Eisen mit gepulster Laserabscheidung hergestellt wurden, durch Transmissions- (TEM) und Rasterelektronenmikroskopie (REM) untersucht. Idealerweise weisen die Ba122-Dünnschichten eine biaxiale Zugdehnung von etwa 2% auf, die zur Supraleitung in ihnen führt. Der Schwerpunkt dieser Arbeit richtet sich auf die Defektanalyse und die Untersuchung des Dehnungszustandes auf Inhomogenitäten. Auf allen Dünnschichten werden Droplets des Targetmaterials beobachtet. Wenn die Höhe der Ba122-Schicht mehr als 60 nm beträgt, erfolgt eine Relaxation der Dehnung durch die Bildung von Rissen. Experimente mit konvergenter Elektronenbeugung in einem TEM sind problematisch, weil der Dehnungszustand durch die Probenpräparation (Krümmung der TEM-Lamelle) beeinflusst wird. Durch die Verwendung hochauflösender Beugung rückgestreuter Elektronen (HREBSD) in einem REM wird gezeigt, dass in allen Ba122-Dünnschichten kleine Orientierungsänderungen des Kristallgitters (≤ 0,2°) und Inhomogenitäten des Dehnungszustandes (≤ 2 × 10-4) auf Längenskalen von wenigen 100 nm oder darunter vorliegen. Auf einer Probe werden teilweise dehnungsrelaxierte Stellen nachgewiesen. Es wird außerdem belegt, dass die Eisenpufferschicht eine sehr wichtige Rolle bei der Realstruktur der Ba122-Schicht spielt. Abschließend wird HREBSD mit konventioneller Auswertung der Beugung rückgestreuter Elektronen (EBSD) verglichen. Dabei wird ermittelt, dass mit großem Aufwand und mit optimalen experimentellen Bedingungen auch durch konventionelle Auswertung der EBSD-Pattern Orientierungsunterschiede mit einer Genauigkeit, die besser ist als 0,1°, gemessen werden können. In der Gegenwart von Probenstellen mit unterschiedlichen Dehnungszuständen ergeben sich jedoch deutliche Abweichungen im Gegensatz zu der exakten Auswertung durch HREBSD.

Lorsque des atomes sont assemblés dans un solide, des nouveaux phénomènes surgissent en raison de l'interaction forte entre noyaux et électrons. Par exemple, dans des matériaux anisotropes de faible dimension ou dans des m étaux à forte densité d' états au niveau de Fermi, de densité de spin (SDW) ou de charge (CDW) peuvent se former à basse température. La supraconductivité est présente dans certains matériaux quand il refroidit en dessous d'une température critique. Toutes ces phases peuvent apparaître d'une façon isolée ou coexister avec une autre. Et, dans ce cas, une interaction forte ou de la compétition peut exister entre ces phases. Le mécanisme de formation de ces phases et les relations entre elles sont toujours le centre d'intérêt quand elles sont découvertes dans un nouveau matériau. Ba1−xKxFe2As2 et Ba(Fe1−xCox)2As2 ont été découverts comme une nouvelle famille de supraconducteurs à haute Tc. C'est le système supraconducteur Ba122 à base de fer. Le composé parent de cette famille est BaFe2As2 qui a une transition d'onde de densité de spin à environ 138 K. Lorsque le dopage du composé parent est fait par des trous [Ba1−xKxFe2As2] ou par des électrons [Ba(Fe1−xCox)2As2], le magnétisme est supprimé et la supraconductivité apparaît. Dans une gamme de dopage considérablement large, la phase SDW et la supraconductivité coexistent. Dans ce cas, la symétrie du gap supraconducteur les relations entre les ordres coexistants produisent des phénomènes et des comportements nouveaux. Dans cette thèse, nous avons étudié les propriétés optiques des supraconducteurs à base de fer dopés trous [Ba1−xKxFe2As2] et électrons [Ba(Fe1−xCox)2As2]. Dans les composés dopés optimalement par K ou Co, nous avons trouvé différentes réponses dans la conductivité optique de basse énergie. En comparant les propriétés optiques et les sites de dopage de ces deux échantillons dopés de fa con optimale, nous avons fourni des preuves solides pour une symétrie d'appariement s± dans le système Ba122. Dans le composé sous-dopé Ba0.6K0.4Fe2As2 nous avons observé, en plus du gap SDW et de celui supraconducteur, un plus petit gap à plus faible énergie. Nous avons étudié la dépendance en température et dopage des trois gaps. Avec cela, combinée à une analyse de poids spectral, nous avons conclu que ce gap nouveau partage les mêmes états électroniques que le condensat supraconducteurs. Nous avons interprété ce gap par un scénario de précurseur de la phase supraconductrice. En revanche, la transition SDW diminue les états électroniques disponibles pour le condensat supraconducteur, agissant comme un ordre en compétition à la supraconductivité.