Thesis (Ph.D.)--University of Adelaide, Dept. of Geology and Geophysics, 2003. / Bibliography: leaves [156-167].

Thesis (M.S.)--Oregon State University, 2010. / Printout. Includes bibliographical references (leaves 68-72). Also available on the World Wide Web.

Naturally occurring radioactive material (NORM) is a common feature in North Sea oil and gas production offshore but, to date, has been reported from only one production site onshore in the United Kingdom. This site, Wytch Farm on the Dorset coast, revealed high activity concentrations of lead-210 in metallic form but little evidence of radium accumulation. NORM has now been discovered at two further onshore sites in the East Midlands region of the UK. The material has been characterised in terms of its mineralogy, bulk composition and disequilibrium in the natural uranium and thorium series decay chains. In contrast to Wytch Farm, scale and sludge samples from the East Midlands were found to contain elevated levels of radium and radioactive progeny associated with crystalline strontiobarite. The highest radium-226 and radium-228 activity concentrations found in scale samples were 132 and 60 Bq/g, with mean values of 86 and 40 Bq/g respectively, somewhat higher than the mean for the North Sea and well above national exemption levels for landfill disposal. The two East Midlands sites exhibited similar levels of radioactivity. Scanning electron microscope imaging shows the presence of tabular, idiomorphic and acicular strontiobarite crystals with elemental mapping confirming that barium and strontium are co-located throughout the scale. Bulk compositional data show a corresponding correlation between barium-strontium concentrations and radium activity. Scales and sludge were dated using the 226Ra/210Pb method giving mean ages of 2.2 and 3.7 years, respectively. The results demonstrate clearly that these NORM deposits, with significant radium activity, can form over a very short period of time. Although the production sites studied here are involved in conventional oil recovery, the findings have direct relevance should hydraulic fracturing or fracking for shale gas be pursued in the East Midlands oilfield. Highly saline flowback fluid containing above regulation levels of radium has already been observed as a result of exploratory fracking operations in the North West s Bowland Shale and now appears a likely outcome if similar operations are conducted in the East Midlands. Barite (barium sulphate) coprecipitation is a cost-effective method for removing radium from solution. For the first time, reagent quantities for radium recovery by barite coprecipitation have been optimised in saline solutions of ionic strength (IS) 0.3 and 3 M. The process is highly effective, removing a maximum of ~90% radium in a single optimised coprecipitation step, but requiring substantially more sulphate at 3 M than at 0.3 M ionic strength to reach this maximum. It has been shown that, if left, the radiobarite precipitate will continue to remove radium by post-precipitation (recrystallisation). A pattern of diminishing returns in radium recovery by post- precipitation at each IS was observed; the rate was faster in the first 24 hours then dropped significantly over 14 days. After 14 days >80% of the radium was recovered, slightly more radium being removed at IS = 0.3 M. Therefore, if >90% radium recovery is sought, further co- and post-precipitation steps could be undertaken to approach the UK s 0.01 Bq/dm3 radium aqueous waste discharge exemption limit. However, compliance with UK s aqueous waste regulations would require multiple coprecipitation steps to recover >99.9% radium, which may not be feasible in practice. The Bowland Shale has high shale gas prospectivity and may be subject to further fracking operations in the future. Should local groundwaters mix with flowback fluid, there is potential for drinking water supplies to become contaminated. Baseline monitoring of groundwater was conducted in the region, so that comparisons may be made following potential fracking operations. The determined mean baseline for radium-226 and uranium-238 were 15.5 and 11.1 mBq/dm3 respectively, both below their respective notifiable drinking water level in the UK. In the majority of the groundwaters, barite is supersaturated and geochemical modelling has shown that a considerable proportion of the aqueous radium could precipitate in the Ba1-xRaxSO4 solid solution. A further increase in dissolved radium, barium and sulphate as a result of fracking will greatly increase the likelihood of concentrating the radium in barite scales, commonly found in oil and gas production equipment. What this means in terms of the potential NORM inventory is that Ra-containing NORM could manifest itself as fluid or solid waste.

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Bibliography: leaves [156-167] / 155, [156-184] leaves : ill. (some col.), maps (some col.) ; 30 cm. + 2 maps in back pocket / Title page, contents and abstract only. The complete thesis in print form is available from the University Library. / Thesis (Ph.D.)--University of Adelaide, Dept. of Geology and Geophysics, 2003

Scale deposition, either in the formation or inside the tubing, is a serious problem that can affect the productivity of oil fields. Production sustainability depends on the successful implementation of scale management strategies prior to developing new fields. Such strategies should involve tools capable of addressing the risks of developing scales during the production stage as well as determining the outcomes of possible remediation jobs in the future. UTCHEM, a multi-compositional flow model, was used in this work to present a comprehensive study that includes both precipitation and remediation scenarios. Although there are different mechanisms prompting the deposition of mineral scales, barite and calcite were selected primarily to simulate the effect of mixing incompatible water compositions; an issue that is usually associated with seawater injection. Equilibrium state calculations were carried out using a geochemical model (EQBATCH) to verify the incompatibility of the injection water with the formation water. In this work, we show the evolution, distribution, and remediation of solids over time for several hypothetical cases. The quantity of deposits in the near-wellbore region was found to be less at a highly heterogeneous reservoir model in contrast to the amount precipitated in homogenous reservoirs. This could be critical to wells productivity in the long-run since much of the drop in reservoir pressure occurs near the wellbore. The predictive ability of UTCHEM was extended to include simulating the removal of carbonate scales using a chelating chemical. The optimization of the injected treatment can be achieved mechanically through adjusting the well spacing (during the initial stages of field development) or through adjusting the concentrations of active components in the remediation fluids. The model provides a valuable tool that helps planners to predict scaling-related issues ahead of time, and subsequently to determine the economic viability of the project. This work serves as an opportunity to re-assess this simulator and allows for further work to enhance its capabilities. / text

Das Mineralganggebiet Brunndöbra-Schneckenstein mit der Schwerspatlagerstätte Brunndöbra liegt am Westrand des oberkarbonischen Eibenstocker Granitmassivs in kontaktmetamorph veränderten kambro-ordovizischen Phylliten. Dieser Gesteinskomplex wird von Bruchstörungen mit Auf- und Abschiebungscharakter in ein Schollenmosaik zerlegt, in dem linsenförmige Leistenschollen vorherrschen. Die NW-SO-streichende Lagerstättenstruktur (Hauptgangzone) Brunndöbra ist durch Bergbau und Bohrungen auf ca. 5 km Länge näher untersucht. Sie ist ein kompliziert gebautes Störungs- und Mineralgangsystem und hebt sich durch reichere Durchtrümerung und höhere tektonische Beanspruchung von einem Liegend- und Hangendkomplex ab. Die Mineralfüllungen sind an Störungen gebunden, wobei den mehrfach aktivierten Hauptstörungen eine lagerstättenkontrollierende Rolle zukommt. Die im Zentralbereich der Hauptgangzone ausgebildeten Komplexgänge mit überwiegend Zerrspaltencharakter und teilweiser Fiedergangfunktion einzelner Abschnitte bilden die bauwürdigen Gangmittel. Die Mächtigkeit der Barytrohstoffkörper schwankt zwischen 0,3 und 6 m und beträgt im Durchschnitt 1 bis 2 m. Der wichtigste Mineralisationstyp im Bereich der Lagerstätte ist die hydrothermale Mineralisation auf den Gängen und Trümern. Untergeordnet treten Pyrit-Arsenopyrit-Assoziationen und pneumatolytische Mineralisationen auf. Die hydrothermale Mineralisation der Hauptgangzone von Brunndöbra entstand in drei Etappen. Der Gesamtvorrat der Lagerstätte Brunndöbra in den abgebauten und untersuchten Teilen beträgt 3,6 Millionen Tonnen Schwerspat. Von dieser Menge wurden seit Aufnahme der Produktion im Jahre 1966 bis zur Schließung der Grube Brunndöbra im Jahre 1991 rd. 0,9 Millionen Tonnen Schwerspat im oberen Lagerstättenbereich abgebaut. Die Zerkleinerung, Aufmahlung, Flotation und anschließende Entwässerung des Schwerspathaufwerkes erfolgte in der zentralen Aufbereitung in Lengenfeld/Vogtland. Dabei wurden strontium- und fluoritarme Schwerspatkonzentrate mit >97 % BaSO4-Gehalt erreicht. Das vergleichsweise kleine Mineralgangsystem von Schnarrtanne stellt die nord-nordwestliche Zerschlagungssituation einer regionalen Störung am NW-Rand des Eibenstocker Granitplutons dar, welche auf ihrem letzten, 3 km langen Abschnitt mineralisiert ist. Die diesem System zugehörige schwach ausgebildete Barytgangstruktur Schnarrtanne wurde ab Ortslage Bad Reiboldsgrün durch Schürfe und Bohrungen untersucht. Die Barytgangmineralisation beschränkt sich auf einige wenige Barytkörper von 6-30, maximal 100 m Länge in der Horizontalen bei durchschnittlich 1 m Mächtigkeit. Die Barytführung der Hauptgangzone hält insgesamt nur über 300 m im Streichen aus. In Schnarrtanne sind nur hydrothermale Gangmineralparagenesen verbreitet. Im Vergleich zu Brunndöbra treten sie hier weniger und unvollständiger auf. Der Gesamtvorrat des Schwerspatvorkommens im untersuchten Abschnitt beträgt 57400 Tonnen Schwerspat. Qualitativ gleicht der Barytrohstoff jenem der Lagerstätte Brunndöbra. Ein Abbau der verhältnismäßig geringen Mengen wurde wegen schwieriger ingenieurgeologischer Verhältnisse nicht ins Auge gefasst.

Das Mineralganggebiet Brunndöbra-Schneckenstein mit der Schwerspatlagerstätte Brunndöbra liegt am Westrand des oberkarbonischen Eibenstocker Granitmassivs in kontaktmetamorph veränderten kambro-ordovizischen Phylliten. Dieser Gesteinskomplex wird von Bruchstörungen mit Auf- und Abschiebungscharakter in ein Schollenmosaik zerlegt, in dem linsenförmige Leistenschollen vorherrschen. Die NW-SO-streichende Lagerstättenstruktur (Hauptgangzone) Brunndöbra ist durch Bergbau und Bohrungen auf ca. 5 km Länge näher untersucht. Sie ist ein kompliziert gebautes Störungs- und Mineralgangsystem und hebt sich durch reichere Durchtrümerung und höhere tektonische Beanspruchung von einem Liegend- und Hangendkomplex ab. Die Mineralfüllungen sind an Störungen gebunden, wobei den mehrfach aktivierten Hauptstörungen eine lagerstättenkontrollierende Rolle zukommt. Die im Zentralbereich der Hauptgangzone ausgebildeten Komplexgänge mit überwiegend Zerrspaltencharakter und teilweiser Fiedergangfunktion einzelner Abschnitte bilden die bauwürdigen Gangmittel. Die Mächtigkeit der Barytrohstoffkörper schwankt zwischen 0,3 und 6 m und beträgt im Durchschnitt 1 bis 2 m. Der wichtigste Mineralisationstyp im Bereich der Lagerstätte ist die hydrothermale Mineralisation auf den Gängen und Trümern. Untergeordnet treten Pyrit-Arsenopyrit-Assoziationen und pneumatolytische Mineralisationen auf. Die hydrothermale Mineralisation der Hauptgangzone von Brunndöbra entstand in drei Etappen. Der Gesamtvorrat der Lagerstätte Brunndöbra in den abgebauten und untersuchten Teilen beträgt 3,6 Millionen Tonnen Schwerspat. Von dieser Menge wurden seit Aufnahme der Produktion im Jahre 1966 bis zur Schließung der Grube Brunndöbra im Jahre 1991 rd. 0,9 Millionen Tonnen Schwerspat im oberen Lagerstättenbereich abgebaut. Die Zerkleinerung, Aufmahlung, Flotation und anschließende Entwässerung des Schwerspathaufwerkes erfolgte in der zentralen Aufbereitung in Lengenfeld/Vogtland. Dabei wurden strontium- und fluoritarme Schwerspatkonzentrate mit >97 % BaSO4-Gehalt erreicht. Das vergleichsweise kleine Mineralgangsystem von Schnarrtanne stellt die nord-nordwestliche Zerschlagungssituation einer regionalen Störung am NW-Rand des Eibenstocker Granitplutons dar, welche auf ihrem letzten, 3 km langen Abschnitt mineralisiert ist. Die diesem System zugehörige schwach ausgebildete Barytgangstruktur Schnarrtanne wurde ab Ortslage Bad Reiboldsgrün durch Schürfe und Bohrungen untersucht. Die Barytgangmineralisation beschränkt sich auf einige wenige Barytkörper von 6-30, maximal 100 m Länge in der Horizontalen bei durchschnittlich 1 m Mächtigkeit. Die Barytführung der Hauptgangzone hält insgesamt nur über 300 m im Streichen aus. In Schnarrtanne sind nur hydrothermale Gangmineralparagenesen verbreitet. Im Vergleich zu Brunndöbra treten sie hier weniger und unvollständiger auf. Der Gesamtvorrat des Schwerspatvorkommens im untersuchten Abschnitt beträgt 57400 Tonnen Schwerspat. Qualitativ gleicht der Barytrohstoff jenem der Lagerstätte Brunndöbra. Ein Abbau der verhältnismäßig geringen Mengen wurde wegen schwieriger ingenieurgeologischer Verhältnisse nicht ins Auge gefasst.

Dans le cadre de la thématique consacrée à la transition énergétique, le Laboratoire de Thermique Energétique et Procédés (LaTEP) travaille sur la géothermie profonde. Cette thèse se focalise sur l’étude de l’encrassement des échangeurs de chaleur de surface et plus spécifiquement sur la modélisation et la simulation de l’évolution d’un dépôt. L’encrassement conduit à des pertes d’efficacité et nécessite la mise en place de moyens de prévention ou de nettoyage, entraînant d’importants surcoûts. Le modèle général proposé décrit des réactions hétérogènes entre deux phases multi-constituantes, l’une liquide et l’autre solide. La phase liquide est une solution contenant des ions dilués dans un solvant, tandis que le solide est composé de constituants immobiles. L’électro-migration des espèces est prise en compte dans la description. L’interface entre les deux phases est le siège de multiples réactions hétérogènes. Les conditions aux limites faisant intervenir la vitesse de l’interface permettent le couplage complet entre les deux domaines. Ce modèle général est ensuite appliqué au cas particulier de l’encrassement d’un tube par formation de sels et résolu à l’aide de Comsol Multiphysics. La simulation d’un cas simplifié d’encrassement par le sulfate de baryum a permis d’analyser la phénoménologie de la croissance du dépôt et de mettre en évidence les effets des évolutions de la solubilité et de la cinétique via la chute de température dans le tube, ainsi que de la mobilité radiale des espèces par diffusion qui limite la croissance. L’électro-migration participe significativement au transport mais n’influence pas l’épaisseur du dépôt. L’hypothèse d’une réaction de cristallisation de la barytine instantanément équilibrée conduit à une forte surestimation de l’encrassement. La composition de l’eau est ensuite complexifiée afin d’étudier l’influence de la présence du chlorure de sodium à 1 mol.L-1, puis d’ions strontium et ainsi la co-précipitation de barytine et de célestine. / In the framework of the theme devoted to the energy transition, the “Laboratoire de Thermique Energétique et Procédés” (LaTEP) is working on deep geothermal energy. This thesis focuses on the study of the fouling phenomenon of surface heat exchangers and more specifically on the modelling and the simulation of the evolution of a deposit. Fouling leads to loss of efficiency and requires means of prevention and cleaning, leading to huge over-costs. The proposed general model describes heterogeneous reactions between two multi-component phases, one liquid and the other solid. The liquid phase is a solution containing ions diluted in a solvent, while the solid is composed of immobile constituents. Transport by electro-migration is taken into account in the description. At the interface between the two phases, multiple heterogeneous reactions occur. The boundary conditions involves the interface’s velocity and allow a complete coupling between the two domains. This general model is then applied to the particular case of fouling of a pipe by salt formation and is solved using Comsol Multiphysics. Simulation of a simplified case of fouling from barium sulfate allowed an analysis of the phenomenology of the deposit growth. It highlights the effects of changes in solubility and kinetics caused by the temperature drop in the tube, as well as the effect of radial mobility of the species by diffusion, limiting the growth. Electro-migration contributes significantly to transport but does not influence the thickness of the deposit. The hypothesis of an instantly balanced barite crystallization reaction leads to an overestimation of the fouling. In a second time, more species are added to the water’s composition in order to study the influence of the presence of sodium chloride at 1 mol.L-1. Finally, the addition of strontium ions leads to co-precipitation of barite and celestine.

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