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Ce travail a consisté à développer une microscopie tunnel à électrons balistiques (BEEM) dont l'application finale est l'obtention d'un dispositif d'étude d'objets magnétiques, à l'échelle du nanomètre (imagerie de domaines et de nanostructures magnétiques). Nous présentons ici une formulation poussée de calculs de spectres macroscopiques I(V) et de spectres BEEM Ib(V) qui se révèle très efficace pour l'analyse des données expérimentales. L'étude des I(V) macroscopiques permet, avant toute mesure microscopique, de connaître les caractéristiques importantes d'un échantillon BEEM: hauteur de barrière Schottky, facteur d'idéalité et résistance à tension nulle de la jonction Schottky. Les fonctions d'ajustement des spectres BEEM ont été calculées à partir d'un modèle publié par les pionniers de la technique, que nous décrivons ici dans ses différents stades de raffinement. La mise au point d'un processus chimique adapté à la préparation de surface des substrats de silicium et le travail de salle blanche pour mener à bien les étapes technologiques sont ensuite exposés. Les échantillons fabriqués par évaporation ultra-vide ont révélé de meilleures caractéristiques que ceux faits par pulvérisation cathodique: hauteur de barrière plus élevée, transmission plus grande, bruit réduit. Les mesures BEEM ont montré l'obtention de différents contrastes sur le signal des électrons balistiques. Certains sont nettement liés à une atténuation des électrons chauds par effet d'épaisseur de la couche métallique alors que d'autres contrastes, à la nature clairement différente, ne sont pas totalement compris. La préparation et la caractérisation d'échantillons magnétiques est aussi abordée.

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Les hétérostructures hybrides organique-inorganique présentent des propriétés intéressantes, notamment pour des applications dans le domaine de l’électronique et de la spintronique. Notre intérêt s’est porté particulièrement sur la réalisation d’hétérostructures de type Métal/Monocouche organique/Semiconducteur, dont l’étape de reprise de top-contact métallique reste actuellement un verrou majeur à la réalisation de telles jonctions. L’expérience de l’équipe sur des hétérostructures de type MOS (Métal/Oxyde/Semiconducteur), ainsi que les différentes techniques de surface et de transport disponibles au laboratoire, sont appliquées ici à l’étude de ces hétérostructures hybrides. En particulier, la Microscopie à Emission d’Electrons Balistiques (BEEM) permet d’étudier localement les propriétés électroniques des hétérostructures, avec une résolution spatiale nanométrique. A partir du système Au/GaAs(001) bien connu au laboratoire, nous avons intercalé une monocouche d’alcanethiols à l’interface, pour former des hétérostructures de type Au/Alcanethiols/GaAs(001), entièrement préparées sous ultra-vide. Lors du dépôt d’or à température ambiante, les images BEEM ont révélé des interfaces hétérogènes, avec des zones où le peigne moléculaire est court-circuité ou non par le métal. Une analyse quantitative en spectroscopie BEEM des zones non court-circuitées a mis en évidence des signatures particulières, avec une première contribution associée au passage tunnel des électrons à travers le peigne moléculaire, et une seconde contribution, à plus haute énergie, révélant l’existence de nouveaux canaux de conduction associés à l’existence d’états inoccupés dans la monocouche organique. Les effets de l’épaisseur du métal déposé, de la longueur de chaîne des molécules organiques, ainsi que du groupe terminal de la chaîne organique, ont été discutés. Afin d’améliorer le dépôt du contact métallique, un dispositif expérimental original a permis de déposer l’or sur le substrat refroidi, sur lequel une couche tampon de Xénon est condensée (méthode BLAG : Buffer Layer Assisted Growth). L’analyse BEEM de ces hétérostructures a révélé ici des interfaces homogènes, sans pénétration du métal. Des signatures spectroscopiques similaires aux zones non court-circuitées précédentes ont été mises en évidence. Une étude complète de ces hétérostructures préparées par la méthode BLAG a été réalisée via des mesures de transport à l’échelle macroscopique (J(V) et C(V)), ainsi que des mesures de photoémission par rayonnement synchrotron. Ces mesures ont confirmé le caractère reproductible des jonctions formées, avec des hauteurs de barrière en accord avec celles déterminées par BEEM. / In molecular electronics and spintronics, top-contact metal electrode deposition on organic molecular monolayer (OML)/semiconductor hybrid heterostructures is still a critical issue, leading to metal penetration through the molecules and monolayer’s damage. The experimental set-ups available in the lab and the team’s experience in inorganic-inorganic heterostructures are here applied to hybrid organic-inorganic heterostructures. In particular, the Ballistic Electron Emission Microscopy (BEEM), a technique derived from Scanning Tunneling Microscopy (STM), allows to study electronic properties of such heterostructures, at a nanometer scale. Starting from the well-known Au/GaAs(001) Schottky contact, we here intercalate an alkanethiols monolayer, in order to obtain Au/Alkanethiols/GaAs(001) heterostructures, fully grown in ultra-high vacuum environment. In the case of room-temperature metal deposition, BEEM imaging reveals domains which are short-circuited or not by the metal. A quantitative analysis of non-short-circuited interfaces is realized by BEEM in spectroscopy mode. Particular fingerprints are obtained, with a first component related to electron tunnel transport through the monolayer, and a second component, at higher energy, related to first unoccupied states of the molecular layer reachable for electrons. The effects of metal thickness, molecular chain length and terminal group are discussed. In order to minimize the degree of gold penetration, an alternative top-contact deposition method is used, based on buffer-layer assisted growth (BLAG). BEEM studies on these heterostructures reveal homogeneous interfaces without metal penetration, and similar spectroscopic fingerprints. Complementary studies at macroscopic scale (J(V) and C(V) transport measurements and photoemission by synchrotron radiation) confirm the reproducible character of the junctions with barrier height values similar to the ones obtained by BEEM.

Après la découverte de la magnéto-résistance géante (GMR) par Albert Fert et Peter Grünberg, l'électronique a connu une véritable avancée avec la naissance d'une nouvelle branche appelée spintronique. Cette discipline, encore jeune, consiste à exploiter le spin des électrons dans le but notamment de stocker de l'information numérique. La plupart des dispositifs exploitant cette propriété quantique des électrons consistent en une alternance de fines couches magnétiques et non magnétiques sur un substrat semi-conducteur. L'un des outils de choix pour la caractérisation de ces structures, inventé en 1988 par Kaiser et Bell, est le microscope à émission d'électrons balistiques (BEEM). A l'origine, ce microscope, dérivé du microscope à effet tunnel (STM), était dédié à l'imagerie d'objets (nanométriques) enterrés ainsi qu'à l'étude de la barrière de potentiel (barrière Schottky) qui se forme à l'interface d'un métal et d'un semi-conducteur lors de leur mise en contact. Avec l'essor de la spintronique, le BEEM est devenu une technique de spectroscopie essentielle mais encore fondamentalement incomprise. C'est en 1996 que le premier modèle réaliste, basé sur le formalisme hors équilibre de Keldysh, a été proposé pour décrire le transport des électrons dans cette microscopie. Il permettait notamment d'expliquer certains résultats expérimentaux jusqu'alors incompris. Cependant, malgré son succès, son usage a été limité à l'étude de structures semi-infinies via un méthode de calcul appelée décimation de fonctions de Green. Dans ce contexte, nous avons étendu ce modèle au cas des films minces et des hétéro-structures du type vanne de spin : partant du même postulat que les électrons suivent la structure de bandes du matériaux dans lesquels ils se propagent, nous avons établi une formule itérative permettant le calcul des fonctions de Green du système fini par la méthode des liaisons fortes. Ce calcul des fonctions de Green a été encodé dans un programme Fortran 90, BEEM v3, afin de calculer le courant BEEM ainsi que la densité d'états de surface. En parallèle, nous avons développé une autre méthode, plus simple, qui permet de s'affranchir du formalisme hors équilibre de Keldysh. En dépit de sa naïveté, nous avons montré que cette approche permettait l'interprétation et la prédiction de certains résultats expérimentaux de manière intuitive. Cependant, pour une étude plus fine, le recours à l'approche “hors équilibre” reste inévitable, notamment pour la mise en évidence d'effets d'épaisseur, lés aux interfaces inter-plans. Nous espérons que ces deux outils puissent se révéler utiles aux expérimentateurs, et notamment pour l'équipe Surfaces et Interfaces de notre département. / After the discovery of Giant Magneto-Resistance (GMR) by Albert Fert and Peter Grünberg, electronics had a breakthrough with the birth of a new branch called spintronics. This discipline, while still young, exploit the spin of electrons, for instance to store digital information. Most quantum devices exploiting this property of electrons consist of alternating magnetic and nonmagnetic thin layers on a semiconductor substrate. One of the best tools used for characterizing these structures, invented in 1988 by Kaiser and Bell, is the so-called Ballistic Electron Emission Microscope (BEEM). Originally, this microscope, derived from the scanning tunneling microscope (STM), was dedicated to the imaging of buried (nanometer-scale) objects and to the study of the potential barrier (Schottky barrier) formed at the interface of a metal and a semiconductor when placed in contact. With the development of spintronics, the BEEM became an essential spectroscopy technique but still fundamentally misunderstood. It was in 1996 that the first realistic model, based on the non-equilibrium Keldysh formalism, was proposed to describe the transport of electrons during BEEM experiments. In particular, this model allowed to explain some experimental results previously misunderstood. However, despite its success, its use was limited to the study of semi-infinite structures through a calculation method called decimation of Green functions. In this context, we have extended this model to the case of thin films and hetero-structures like spin valves: starting from the same postulate that electrons follow the band structure of materials in which they propagate, we have established an iterative formula allowing calculation of the Green functions of the finite system by tight-binding method. This calculation of Green’s functions has been encoded in a FORTRAN 90 program, BEEM v3, in order to calculate the BEEM current and the surface density of states. In parallel, we have developed a simpler method which allows to avoid passing through the non-equilibrium Keldysh formalism. Despite its simplicity, we have shown that this intuitive approach gives some physical interpretation qualitatively similar to the non-equilibrium approach. However, for a more detailed study, the use of “non-equilibrium approach” is inevitable, especially for the detection of thickness effects linked to layer interfaces. We hope these both tools should be useful to experimentalists, especially for the Surfaces and Interfaces team of our department.

La microscopie à émission d'électrons balistiques (BEEM) permet l'étude locale des propriétés électroniques d'hétérostructures avec une résolution spatiale nanométrique. Au cours de ce travail de thèse, nous avons mis en oeuvre un microscope balistique sous ultravide, dédié à l'étude des propriétés électroniques d'interfaces d'hétérostructures à base de semiconducteurs III-V pertinentes pour des applications potentielles en électronique de spin. Dans un premier temps, le montage expérimental a été validé par l'étude du contact Schottky modèle Au/GaAs(001). Nous avons préalablement étudié par RHEED, STM et photoémission X la croissance épitaxiale de ce système. Une relation d'épitaxie originale Au(110)/GaAs(001) a été démontrée, la surface d'Au(110) présentant en outre une reconstruction c(2*2) liée à la ségrégation d'une demie monocouche de gallium. Les mesures de transport diffusif témoignent de la qualité du contact Schottky formé. Les mesures de spectroscopie BEEM conduisent à une hauteur de barrière Schottky locale en accord avec les mesures intégrées spatialement. Des signatures spectroscopiques marquées de l'injection d'électrons chauds dans les vallées Γ, X et L de la bande de conduction de GaAs ont également été mises en évidence. Ces résultats ont pu être interprétés théoriquement en prenant en compte les effets de structure de bande sur la propagation des électrons chauds dans la couche d'Au(110) (approches DFT-LDA, liaisons fortes), associés à la conservation de la composante parallèle du vecteur d'onde à l'interface Au(110)/GaAs(001). Afin de valider cette approche, une étude BEEM comparative a été menée sur un second système Schottky Fe(001)/GaAs(001). Pour ce système épitaxié « cube sur cube », les mesures de spectroscopie BEEM démontrent l'absence d'injection d'électrons chauds dans la vallée L du GaAs, en bon accord avec l'analyse théorique. Cette étude confirme la sensibilité du BEEM aux effets de structure électronique pour ces interfaces épitaxiées. Dans un second temps, nous nous sommes penchés sur l'étude de contacts tunnels MgO/GaAs(001), candidats potentiels pour l'injection tunnel de spin dans les semiconducteurs III-V. Les études BEEM démontrent une hauteur de barrière tunnel en accord avec les mesures de photoémission intégrées spatialement. Toutefois, localement, des canaux de conduction marqués sont observés pour des énergies électroniques spécifiques inférieures à la hauteur de barrière tunnel. Ces canaux de conduction sont attribués à des états de défauts localisés dans la bande interdite de l'isolant, associés à des lacunes d'oxygène dans MgO. Ces états de défauts sont responsables des faibles hauteurs de barrières tunnel reportées dans la littérature pour les dispositifs intégrant des barrières de MgO. Enfin, nous avons modifié le montage expérimental pour réaliser des mesures BEEM sous champ magnétique. Un électro-aimant a été installé sur la tête du microscope afin d'évoluer vers l'étude du transport d'électrons chauds dépendant du spin. Des études préliminaires sur des vannes de spin épitaxiées Fe/Au/Fe/GaAs(001) valident ce montage par l'observation de domaines et parois de domaines magnétiques.

Master theses of Automatic Shift Control of the Digital Data Recorder is primarily concerned to design and construction of equipment used for measuring the half-width of the laser beam. The introductory part is devoted to the related theoretical basics and serves for better orientation in the following chapters. The second part is devoted to construction, completion and basic setting of product.

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