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Nouveaux catalyseurs hétérogènes bien définis obtenus par croissance contrôlée d’une matrice silicique nanostructurée autour de nanoparticules métalliques / Novel well defined heterogeneoux catalysis prepared via the control growth of mesoporous silica matrix around metal nanoparticles

Boualleg, Malika 29 September 2009 (has links)
La synthèse en une étape de nouveaux matériaux contenant des nanoparticules (NPs) de métal a été réalisée par croissance contrôlée de silices mésoporeuses autour de solutions colloïdales de diverses nanoparticules métalliques (Ru, Pt, Pd, Au). Cette méthodologie a conduit à l’obtention de catalyseurs hétérogènes bien définis (structuration hexagonale 2D du réseau poreux) contenant des NPs régulièrement et sélectivement réparties : au sein des canaux poreux, dans les murs de la charpente silicique ou les deux. Afin d’atteindre ce but, une méthode générale de synthèse en trois étapes a été développée incluant : i) la préparation de la solution colloïdale de nanoparticules hydrophobes ou hydrophiles. ii) la synthèse d’un matériau mésostructuré, autour des NPs, par procédé sol-gel en présence d’un tensioactif structurant, selon un protocole expérimental adapté à la localisation désirée des NPs. iii) décomposition du tensioactif afin de libérer la porosité et la surface des NPs. Les NPs préparées ainsi que les matériaux contenants les NPs ont entièrement été caractérisés par différentes techniques complémentaires (adsorption et désorption d'azote, MET, DRX, WAXS, analyse élémentaire…). Les performances catalytiques, en hydrogénation du propène, déshydrogénation de l’isobutane ou en oxydation de CO, des matériaux ont par ailleurs été comparées à celles d’un catalyseur de référence pour évaluer la stabilité des nanoparticules et les performances catalytiques des nouveaux matériaux ainsi préparés / New materials containing nanoparticles were prepared by the control growth of a mesostructured silica matrix around differents metal colloids (Ru, Pt, Pd, Au). This original methodology led to the selective and regular localisation of small metal nanoparticles in the pores, in the walls, or both in the pores and in the walls of mesostructured silica matrixes. These materials were obtained by: i) the preparation hydrophilic/hydrophobic metal colloids. ii) the growth of silica around these colloids via a solgel process, and using a template. iii) the removal of the surfactant to release the porosity and the NPs surface. The colloidal solutions and the materials were characterised with several techniques such as N2 adsorption/desorption, T.E.M, XRD, WAXS, elemental analysis... Besides, their catalytic performances were tested in propene hydrogenation, isobutane dehydrogenation or CO oxidation and were compared to those of a reference catalyst

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