Le principal objectif de la thèse a été d'estimer le forçage radiatif direct exercé par les aérosols de pollution durant la canicule ayant affectée l'Europe de l'ouest durant l'été 2003. Un intérêt particulier a été porté sur l'étude des rétroactions possibles de ce forçage radiatif direct sur la dynamique atmosphérique et les processus photochimiques. Tout d'abord, un module permettant de calculer les propriétés optiques des aérosols en considérant trois types de mélange de la particule (externe, interne homogène et core-shell) a été développé dans le modèle de chimie-transport CHIMERE. Une évaluation de ce module optique a été réalisée pour toute l'année 2003 à l'aide d'observations photométriques et satellitaires. Ensuite, un couplage du modèle CHIMERE associé au module optique avec le modèle de météorologie WRF d'une part et le code de transfert radiatif TUV d'autre part a permis d'évaluer le forçage radiatif direct des aérosols et ses rétroactions potentielles sur la dynamique atmosphérique et les processus photochimiques.

La pollution de l'air est un sujet de préoccupation majeur au XXIème siècle affectant la santé et notre environnement. Deux types de pollution atmosphérique retiennent plus particulièrement l'attention des physicochimistes à l'heure actuelle : la pollution à l'ozone dite photochimique et la pollution particulaire (PM10, PM2.5). La région Nord-Pas-De-Calais (NPDC) est une des régions françaises ayant la plus forte densité de population (324 hab./km2 en 2006). Elle est également le lieu de passage d'un trafic routier transfrontalier particulièrement intense. Enfin, elle présente une forte activité industrielle (pétrochimie, sidérurgie, métallurgie) au niveau de la zone côtière de Dunkerque. Les émissions issues des secteurs du transport mais aussi industriel et tertiaire sont une source importante de composés primaires (NOx, COV et particules) précurseurs de la pollution à l'ozone et particulaire.Au cours du travail de thèse les chaînes de modélisation MM5-CHIMERE et MM5-FLEXPART ont été installées et utilisées sur plusieurs périodes d'études à l'échelle de la région NPDC. Le système MM5-CHIMERE a été utilisé sur la période juin-juillet 2006 propice au développement d'épisodes de pollution photochimique. Diverses applications ont été réalisées : étude de la relation entre concentration en polluant et conditions météorologiques, impact de l'intégration du cadastre d'émission régional, impact de la résolution de la grille et des données dynamiques, origine locale/régionale des niveaux de pollution observés en région NPDC. Puis, le système MM5-FLEXPART a été utilisé afin de déterminer l'origine de deux évènements intenses de pollution particulaire observés en mars et décembre 2007 au niveau de Dunkerque. Enfin, les performances dynamiques et chimiques du système ont été évaluées au niveau de la zone spécifique industrielle de Dunkerque sur deux périodes en avril et mai 2006. Au cours de ces périodes, les données dynamiques ont été collectées lors d'une campagne de mesures réalisée sur Dunkerque par le Laboratoire de Physico-Chimie de l'Atmosphère (LPCA) de l'Université du Littoral - Côte d'Opale. Les résultats concernant la performance et les applications des systèmes ainsi que les perspectives à court terme seront présentés et discutés.

La très forte croissance de la population mondiale recensée au siècle dernier s'est accompagnée d'une migration des populations vers les zones urbanisées, créant en quelques décennies et sur tous les continents de véritables mégapoles dont la population excède - pour 50 d'entre elles - 7 millions d'habitants. Mais la population de ces villes a très souvent augmenté trop rapidement pour que les infrastructures existantes (réseaux routiers, transports en communs...) puissent le supporter : la prise en charge des problèmes environnementaux (qualité de l'air, gestion des déchets et des ressources...) y reste donc un vrai défi. En parallèle, les observations comme les modèles numériques relèvent la nécessité de gérer conjointement la problématique de la pollution locale dans les grandes villes et les politiques climatiques, via la prise en compte des transferts de polluants depuis l'échelle locale jusqu'à l'échelle globale. La tendance croissante des concentrations de fond en ozone sur l'Europe - et qui pose un également un problème de gestion du climat - serait ainsi en grande partie dépendante de l'augmentation des émissions des grandes villes de l'hémisphère Nord en croissance économique rapide (Monks et al., 2009).Que connaît-on de l'impact réel de ces mégapoles sur la qualité de l'air ? Peu de choses. Les travaux de recherche visant à comprendre les déterminants de la pollution oxydante ont jusqu'à présent principalement ciblé les échelles locale et régionale. Et si les interactions entre mégapoles et échelle globale ont fait l'objet de plusieurs études (Wild et Akimoto, 2001; Stohl tt al., 2002; Lawrence et al., 2003, 2007) de modélisation, il existe peu de travaux centrés sur les interactions des mégapoles avec leur environnement continental. Mes travaux de thèse se sont donc attachés à caractériser ces impacts à l'aide de la modélisation eulérienne. Mes principaux questionnements ont reposé sur la nature, l'ampleur, la portée, l'impact direct et indirect et enfin la variabilité des flux de polluants exportés par les mégapoles européennes. Mais je me suis également intéressé à la nature même de ces grands centres émetteurs, en me posant la question de la sensibilité de leurs impacts à leur structure urbaine (dense ou étalée). Le développement de nouvelles fonctionnalités dans le modèle, ainsi que son adaptation à des questionnements spécifiques (calcul de flux, nouveau schéma chimique, test d'une version dédiée à l'étude des interactions d'échelles) se sont révélés nécessaires pour apporter des réponses à mes questionnements / The important increase in worldwide population identified during the last century led to a human migration toward urban areas. As a consequence, 50 high populated areas called megacities, reaching more than 7 millions of people, appeared in the last decades. This huge increase happened so fast that existing infrastructures (such as roads network, public transport) is not suitable anymore. Taking into account environmental issues (air quality, supply and waste management) in this context is then a real challenge. In the meantime, observations and numerical models highlight the need to deal with local pollution in megacities as well as climate policy, through the consideration of pollutants transfer from local scale to global scale. The increase of ozone background in Europe, which also is a climate issue, could depend of the increase of the megacities emissions in the north hemisphere, due to the economical development (Monks et al., 2009).What do we know of the megacities real impact on air quality? Scientific studies aiming to understand the key parameters of oxidizing pollution have mainly focus on the local and regional scales. Interactions between megacities and global scale have been the subject of many modelling studies (Wild et Akimoto, 2001; Stohl et al., 2002; Lawrence et al., 2003, 2007). However, there are still few works concerning interactions between megacities and their continental environment. My thesis works were then aiming at identifying theses impacts using eulerian modelling. My main interrogations concerned the nature, the magnitude, the scope, direct and indirect impact, and finally the pollutants exported by European megacities flux variations. In addition, I also investigated the nature of these high emission areas, through the sensitivity of the urban structure on their impacts (compact or spread cities). New tools developments in the model (flux calculation, new chemical scheme, implementation of an upgraded tool dedicated to scales interaction) were necessary to answer the problematic

Air quality degradation is emerging to be an issue of major concern in India. Recent investigations have shown that anthropogenic aerosols have significant impact on climate as well as on health. In fourth assessment report of IPCC, it has been mentioned that radiative effects of anthropogenic aerosols constitute one of the major uncertainties in assessing aerosol-induced climate impact. In addition to climate impacts, aerosol causes respiratory and cardiovascular diseases, air quality degradation, acidification of aquatic and terrestrial ecosystems. Characterization of anthropogenic aerosol fraction (defined as the fraction of anthropogenic aerosols to composite aerosols) is an appealing topic of research in current scenario. The first step towards achieving this goal is to separate natural aerosol from composite aerosols, which is a complex task. The main objective of this thesis work is the assessment of air quality and anthropogenic aerosol fraction over India using observations (ground-based as well as satellite-based) and chemistry-transport model. Specifically objectives are (a) assessment of air quality and anthropogenic aerosol fraction over Indian region (b) develop a method to derive natural aerosol properties over land and oceans using multi-satellite data analysis, which is first step towards separating natural aerosol effects from its anthropogenic counter parts and (c) evaluate performance of CHIMERE chemistry-transport model for Indian region and validate its suitability to air quality studies over India. In this thesis, different approaches have been followed such as ground-based observations, multi-satellite data analysis and CHIMERE transport model. We have used multi-year observations of particulate mass (PM) concentration, aerosol black carbon (BC) mass concentration and aerosol optical depth (AOD) from a network of observatories to make an assessment of ambient air quality over India. First, we have developed a method to estimate dust and sea-salt optical depth using multi-satellite data analysis. This enabled the determination of anthropogenic aerosol fraction over land and ocean and we have validated this method by comparing against observations. Surprisingly, even over desert locations in India and Saudi Arabia, the anthropogenic fraction were unexpectedly high (~0.3 to 0.4) and the regionally averaged anthropogenic fraction over India was 0.620.06 (for the year 2004). The CHIMERE chemistry-transport model was used to simulate PM, BC and AOD over India and are compared with measurements. Evaluation of CHIMERE output shows that diurnal and seasonal trends are captured reasonably well by the model. It was found that absolute magnitudes differ substantially during monsoon months. Model simulations are also used to estimate anthropogenic fraction over Indian region and are compared with observations. Implications of the results are discussed. Mineral dust constitutes the single largest contributor of natural aerosols over continents. The first step towards separating natural aerosol radiative impact from its anthropogenic counterparts over continents is to gather information on dust aerosols. The infrared (IR) radiance (10.5–12.5 mm) acquired from the Kalpana satellite (8-km resolution) was used to retrieve regional characteristics of dust aerosols over the Afro-Asian region during the winter of 2004, coinciding with a national aerosol campaign. Here, we used aerosol-induced IR radiance depression as an index of dust load. The regional distribution of dust over various arid and semi-arid regions of India and adjacent continents has been estimated, and these data in conjunction with regional maps of column aerosol optical depth (AOD) are used to infer anthropogenic aerosol fraction. Surprisingly, even over desert locations in India and Saudi Arabia, the anthropogenic fraction were relatively high (0.3 to 0.4) and the regionally averaged anthropogenic fraction over India was 0.62 ±0.06. Sea-salt constitutes the single largest contributor of natural aerosols over oceans. We derive sea-salt aerosol distribution using a method utilizing multi-satellite data analysis. This information was used in conjunction with dust aerosols retrieval to calculate anthropogenic fraction over land and ocean. First, we derived a relation between MODIS AOD and NCEP wind speed at the sea-surface. An exponential increase in AOD as a function of wind speed was observed from mid of southern ocean to northern Arabian Sea. Latitudinal variation of wind independent component of optical depth (τ0) and wind index (b) was used to estimate the sea-salt optical depth over Arabian Sea. The value of τ0 showed an exponential increase as we move towards north from 35°S while b showed linear increase. The derived relations for the τ0 and b have been used to derive the sea-salt AOD distribution over oceanic regions in the domain (Eq-30°N; 30°E-110°E). Then we subtract the natural aerosol contribution from composite AOD data from MISR to obtain anthropogenic aerosol fraction. Over Indian region, high anthropogenic fraction was observed over northern belt specifically Indo-Gangetic Plains (IGP). Annually averaged anthropogenic fraction over Indian domain (4N-29.5N; 67E-88.5E) is ~0.43. Further, we have investigated the impact of sea-surface winds on sea-salt radiative effect in visible and infrared region with the help of SBDART radiative transfer model. The SBDART simulations have shown that at 15 m s-1, sea-salt induced shortwave cooling at the sea-surface was -86 W m-2. Derivation of anthropogenic aerosol fraction over whole Indian domain has demonstrated the importance of anthropogenic aerosols. This observation motivated us to examine the air quality over Bangalore, a fast growing city in India. We have analyzed data from ground based measurements of particulate matter, observations from satellites and also model simulations. Comparison with national threshold indicates that more than 50% of observations were above the residential threshold. To represent the air quality of Bangalore we have calculated the air quality index (AQI) for air pollutants. Coarse spatial and temporal resolution of observational data is one major shortcoming in such analysis. Therefore, satellite observations are alternative to quantify the air quality over large area. We have used MODIS AOD and RSPM to develop an empirical relation between these two parameters. A reasonably good agreement was observed between measured RSPM and RSPM derived using satellite data (by applying empirical relation). The CHIMERE chemistry-transport model was used to simulate PM, BC and AOD over India and are compared with measurements. Evaluation of CHIMERE output shows that diurnal and seasonal trends are captured reasonably well by the model. It was found that absolute magnitudes differ substantially during pre-monsoon and monsoon months. Model simulations are also used to estimate anthropogenic fraction over Indian region and are compared with observations. Implications of the results and future scope are discussed. The validation of model results suggests that CHIMERE model is suitable for simulating air quality over India with reasonable accuracy. This would in turn help us to address the impacts of air pollution on regional climate and help policy makers in order to reduce the air pollution. In summary, we have developed a new method to infer natural aerosol (sea-salt and dust) properties using multi-satellite data analysis. This technique has been applied to derive anthropogenic aerosol fraction over Indian region. Surprisingly, even over desert locations in India and Saudi Arabia, the anthropogenic fraction were relatively high (0.3 to 0.4) and regionally averaged anthropogenic fraction over India was 0.62±0.06 in 2004. This study indicates that multi-satellite observations can provide a powerful tool in monitoring air quality. We have noticed that anthropogenic fraction was 0.62 in 2004 and reduced to 0.43 in 2008. Major anthropogenic aerosol over India is BC and decreasing trend in BC could be one of the reasons for the decrease in anthropogenic fraction from 2004 to 2008. The CHIMERE chemistry-transport model was used to simulate PM, BC and AOD over India and are compared with measurements. Evaluation of CHIMERE output shows that diurnal and seasonal trends are captured reasonably well by the model. It was found that absolute magnitudes differ substantially during pre-monsoon and monsoon months. Presence of elevated aerosol layers during these seasons could be one of the sources for such discrepancy. Model simulations of anthropogenic fraction over Indian region are compared with observations and found good agreement. Results from this thesis moves us one step forward to reduce the uncertainties involved in anthropogenic aerosol fraction, its spatial and temporal distributions and regional distribution of OC/BC ratio, which are most important parameters in order to assess the climate forcing by anthropogenic aerosols.

Les inventaires d'émissions biogéniques dans les modèles de qualité de l'air sont peu adaptés, car basés sur l'utilisation de facteurs d'émission (FE) moyens ils intègrent partiellement les variables environnementales et techniques pilotant ces émissions. Le but de cette thèse a été d'améliorer la prise en compte des émissions de NO par les sols agricoles dans le modèle de chimie transport CHIMERE. Ce travail se base sur un modèle d'agro-écosystème CERES-EGC, qui simule la dynamique de l'azote dans le système sol-plante. Un module d'émission de NO y a été intégré et le test sur des données expérimentales a montré la nécessité de modéliser les échanges de masse et de chaleur près de la surface du sol. Des simulations annuelles ont révélé une variabilité saisonnière des émissions selon le climat et les pratiques culturales. Les émissions varient de 1 à 4 kg N-NO ha-1 sur un an, soit à des FEs de 1-2% selon les doses de fertilisation. Puis, une cartographie des émissions a été réalisée pour l'Ile de France, en combinant l'utilisation de CERES-EGC à des méthodes de systèmes d'information géographique et diverses bases de données. La prise en compte des pédopaysages de la région a fortement influencé les émissions. Notre approche conduit à des émissions totales de 2.7 kt N-NO sur 14 mois et à une moyenne de 5.1 kg N-NO ha-1 (FE de 3.4%). Enfin, l'outil a été couplé à CHIMERE afin d'évaluer l'impact des émissions de NOx par les sols sur la formation d'O3. L'influence des émissions s'explique par les régimes chimiques (perte d'Ox dans le panache urbain et production d'Ox supplémentaire aux alentours) et varie de 1 à 8 ppb d'Ox pour des concentrations de fond de 50 à 100 ppb.