La qualité de l’air intérieur QAI constitue une problématique de recherche en plein essor vu son impact sanitaire et environnemental. Outre la diversité des polluants dans les espaces confinés, de nombreux facteurs influencent la QAI. Alors que les modèles de prédiction de la QAI sont restreints aux paramètres d’émissions de polluants et leurs transports aérauliques, la réactivité chimique et les processus de sorption aux surfaces sont peu évalués à l’échelle du terrain. Ainsi, il est particulièrement intéressant de renseigner les paramètres de sorption des Composés Organiques Volatils (COV) à la surface des matériaux de construction selon une démarche plus représentative des conditions réelles afin de mieux prédire leurs concentrations.L’objectif de cette thèse est de développer une nouvelle méthode pour caractériser in-situ les processus de sorption des COV aux surfaces intérieures, par un couplage d’une cellule d’essai d’émission (FLEC) à un spectromètre de masse à transfert de proton (PTR-MS). La méthodologie développée au laboratoire a été validée en comparaison avec la méthode de référence basée sur de grandes chambres d’essai d’émission utilisables uniquement au laboratoire. La nouvelle méthodologie a été déployée sur le terrain lors de deux campagnes de mesures intensives menées dans un collège performant en énergie. Cette étude a porté sur la détermination des paramètres de sorption de nombreux COV pour différentes surfaces et l’évaluation de leurs variabilités spatio-temporelles. Les paramètres de sorption déterminés au moyen de cette méthode transportable, rapide et non destructive, doivent être utilisés en données d’entrée à un modèle de prédiction de la QAI. / Indoor air quality IAQ is a main concern attracting more researches since its impact on environment and human health is becoming obvious. Besides the diversity of pollutants indoors, several processes may affect IAQ. While the major part of IAQ models still limited on the parameters describing the pollutants emissions and their transport by air flow, the reactivity phenomena and the sorption of pollutants on surfaces are still poorly characterized on the field scale. In addition, the representativeness of sorption parameters derived from laboratory experiments to predict indoor air concentrations on the field, is still a source of uncertainties. Therefore, it is particularly interesting to evaluate sorption parameters of Volatile Organic Compounds (VOCs) on the surface of building materials, using a representative method of field conditions, to better predict VOCs concentrations indoors. The main objective of this thesis is to develop a new method to characterize in-situ VOCs sorption processes on indoor surfaces, by coupling a Field and Laboratory Emission Cell (FLEC) with a proton transfer mass spectrometer (PTR-MS). The methodology developed and characterized in the laboratory, was compared to the method used in literature on the laboratory scale and based on larger emission test chambers. The new method was used on the field during two intensive field campaigns conducted in an energy efficient college. Sorption parameters of a large number of VOCS were determined for the main surfaces as well as their spatial and temporal variability. Using this transportable, fast and non-destructive method, derived sorption parameters could be used as data inputs to an indoor air model, to well predict VOCs concentrations indoors.

CHRONOS, AURAMS et GEM-AQ sont trois modèles de simulation de la qualité de l'air à l'échelle régionale développés et utilisés par différentes institutions canadiennes. Ils reproduisent, avec différents degrés de complexité, les interactions physico-chimiques présentes dans l'atmosphère. Bien que CHRONOS et AURAMS aient déjà prouvé leurs capacités à reproduire des épisodes intenses de pollution, les évaluations réalisées ne permettent pas une comparaison directe de leurs performances respectives. GEM-AQ, quant à lui, est en phase d'évaluation par ses concepteurs. Les objectifs de ce projet consistaient à réaliser la première intercomparaison de ces trois modèles sur une période commune et sur un même domaine d'évaluation, puis de caractériser les écarts pour identifier leurs origines. À l'aide d'analyses appropriées, nous avons comparé les niveaux d'ozone simulés, du 6 juillet au 31 août 2004, par les modèles avec 607 sites de mesure des réseaux de surveillance de la qualité de l'air canadiens et américains. Les sites de mesure sélectionnés ont été répartis selon cinq secteurs qui couvrent la moitié est de l'Amérique du nord et qui caractéristisent des régimes météorologiques différents. Nous avons rencontré des difficultés avec GEM-AQ pour effectuer les simulations qui n'ont pas pu être résolues par manque de temps. Nous avons donc limité l'intercomparaison à deux modèles. Nous avons montré que CHRONOS et AURAMS reproduisaient la variation des niveaux horaires d'ozone observés, avec des coefficients de corrélation moyens respectifs de 0.71 et 0.66. Cependant, les deux modèles ont surestimé leurs amplitudes sur l'ensemble du domaine hormis sur la péninsule floridienne où celles-ci ont été similaires. Les surestimations sur les niveaux horaires ont été de 30 à 50% en moyenne pour CHRONOS alors que celles d'AURAMS ont rarement excédées 20%. Nous avons constaté que les écarts évoluaient selon un cycle nycthémère plus influencé par les données d'émissions, notamment celles qui décrivent les émissions biogéniques, que par les paramétrages qui décrivent les processus photochimiques. Par ailleurs, les différences entre les moyennes d'ozone observées et simulées ont également présenté une caractéristique spatiale; Les différences les plus importantes ont été retrouvées sur un secteur commun aux deux modèles. Celui-ci recouvre l'essentiel de la chaîne des Appalaches et son versant occidental. Cette particularité soulignerait l'influence de la définition géographique des émissions sur la simulation des niveaux d'ozone. Nous avons également observé que l'évolution de la couche de mélange simulée par le modèle météorologique GEM pourrait être à l'origine d'une surestimation notable des niveaux d'ozone en fin d'après-midi. Finalement, nous avons identifié les influences que peuvent avoir la couverture et la résolution d'une grille sur les niveaux d'ozone simulés. Ainsi, les moins bonnes performances d'AURAMS ont été retrouvées au voisinage de sa limite ouest et dans les régions où les effets locaux peuvent fortement influencer le comportement des polluants troposphériques. Dans ce contexte, nous avons montré la pertinence potentielle d'une évaluation de modèle qui reposerait sur la comparaison du niveau d'ozone simulé dans une cellule par rapport à la moyenne des niveaux observés par les stations présentes dans cette cellule. Pour caractériser l'influence des émissions sur la simulation des niveaux d'ozone, nous avons réalisé une étude de sensibilité d'AURAMS où nous avons successivement modifié les émissions biogéniques puis anthropiques. Cette étude nous a permis d'associer les émissions biogéniques à la surestimation des niveaux d'ozone simulés; Nous avons également observé que les derniers inventaires d'émission canadien et américain ont réajusté à la baisse les émissions d'oxydes d'azote associés au trafic matinal. ______________________________________________________________________________ MOTS-CLÉS DE L’AUTEUR : Évaluation de modèle, CHRONOS, AURAMS intercomparaison Ozone, Caractérisation des écarts.

Les méthodes géostatistiques sont couramment utilisées pour la cartographie de la qualité de l'air. En France, le système PREV'AIR diffuse depuis 2003 des prévisions quotidiennes à trois jours ainsi que des cartographies de qualité de l'air à l'échelle nationale et européenne. Ces cartographies sont construites par krigeage des observations en utilisant les sorties du modèle déterministe de chimie-transport CHIMERE en dérive externe. Dans ce domaine, de nombreuses questions et développements restent en suspens.La première partie de la thèse vise à améliorer les cartographies locales, nationales et européennes des principaux polluants réglementaires. En mode analyse (réalisation de cartographies à partir des observations passées, et donc connues), on revient sur l'utilisation des variables explicatives dans le krigeage : il s'agit de voir comment ces variables peuvent être intégrées à l'estimation pour la modélisation des non stationnarités et l’élaboration de cartographies de plus haute résolution spatiale que les simulations du modèle de chimie-transport. La réflexion porte sur la modélisation de la composante déterministe du processus stochastique, mais aussi sur la covariance du résidu. Une attention particulière est portée au réseau de mesures. L'utilisation des observations PM10 pour cartographier les PM2.5, dont le réseau de mesures est moins dense, est explorée. L'estimation dans les zones peu informées est également examinée. Enfin, une réflexion est menée sur l'extension de ces méthodes au mode prévision, afin d'améliorer le système PREV'AIR, qui dissocie les composantes temporelles et spatiales de la prévision. Après une revue des méthodes spatio-temporelles d'estimation, différentes méthodes sont évaluées.Dans la deuxième partie sont présentées des approximations pragmatiques permettant d'exploiter au mieux les cartographies produites quotidiennement ou ponctuellement afin de satisfaire aux exigencesréglementaires. A l'échelle nationale, l'exploitation des sorties des cartes analysées (horaires, journalières) de PREV'AIR permet de déduire des cartes de probabilités de dépassement des seuils réglementaires. Ces travaux amènent à reconsidérer la question de la représentativité spatiale des stations de mesures. Enfin, on insiste sur la nécessité d'utiliser des méthodes d’estimation appropriées pour le calcul des surfaces en dépassement de valeurs réglementaires. / Geostatistical methods are commonly used in air quality mapping. In France, since 2003, the PREV'AIR system has been broadcasting daily three-days forecasts as well as national and European air quality maps. They are built by a kriging of the observations using the deterministic chemistry-transport model CHIMERE outputs as an external drift. However, many issues or developments remain unresolved.The first part of the thesis aims at improving the local, national and european maps of the main regulated pollutants. Regarding the analysis (mapping of the past observations), we get back to the question of the use of explanatory variables in kriging. What are the best options for a covariate-based modelling of the underlying non stationarity, that also enables downscaling the model outputs? The statistical modelling for the deterministic component of the stochastic process is investigated, as well as the modelling for the covariance of the residual. A focus is also made on the spatial sampling of the monitoring network. The use of PM10 observations to map PM2.5, whose monitoring network is less dense, is studied and a thought is also given to the estimation in far-off extrapolation. Last, we discuss how to extend these methods to the prediction problem (mapping of the future, where no observations are available). Therefore, we could improve the PREV'AIR system which currently dissociates the time and the spatial components of the underlying process. A review of spatio-temporal methods is carried out, and some of them are evaluated.In a second part, some pragmatic though justified approximations are presented to deal with regulatory requirements. At both local and national levels, how the analyses can be used to deduce probability maps of exceedances of the regulatory thresholds? Along this line, we also come back to the question of the spatial representativeness of the monitoring stations. Last, the pragmatic approximations are confronted to non-linear estimations, theoretically more convenient to deal with non-linear functions of the concentrations. We engage a discussion to show the need of considering the appropriate estimation method to compute the surface exceeding the limit value.

La qualité de l'air dans les gares souterraines est un sujet émergeant en lien direct avec l'exposition des personnes à la pollution de l'air intérieure et extérieure. Ainsi, le travail réalisé lors de cette thèse consistait à mieux caractériser les particules présentes dans ces enceintes ferroviaires. <br />La première partie de ce travail présente un état de l'art des connaissances de la pollution particulaire dans les gares souterraines. Les particularités chimiques et des concentrations par rapport à l'air extérieur sont mises en avant, ainsi que l'intérêt d'étudier les concentrations en nombre.<br />La deuxième partie est consacrée à la caractérisation des particules durant une dizaine de jours d'exploitation ainsi qu'à l'étude de la faisabilité de mesures Lidar dans une enceinte ferroviaire. Cette étude a permis de mettre en évidence des particularités chimiques et des concentrations suivant différentes périodes ainsi que l'intérêt du Lidar pour étudier le transport des particules dans un tel volume.<br />La troisième partie a permis d'étudier trois sources spécifiques à une gare, la ventilation, les voyageurs et les trains en s'intéressant plus particulièrement aux concentrations en nombre de chaque source. En fonction des scenarii d'étude, nous avons pu mettre en évidence un apport particulier de chaque source. <br />Enfin une quatrième partie a permis d'étudier l'application d'un modèle global pour calculer les évolutions des concentrations en gare et de mettre en évidence les difficultés rencontrées pour déterminer certaines données d'entrée.<br />Les perspectives quant à la connaissance de sources, à la surveillance de la qualité de l'air et la modélisation sont présentées en conclusion.

La thèse s'attache à évaluer la qualité d'un modèle de chimie-transport, non pas par une comparaison classique aux observations, mais en estimant ses incertitudes a priori dues aux données d'entrées, à la formulation du modèle et aux approximations numériques. L'étude de ces trois sources d'incertitude est menée respectivement grâce à des simulations Monte Carlo, des simulations multi-modèles et des comparaisons entre schémas numériques. Une incertitude élevée est mise en évidence, pour les concentrations d'ozone. Pour dépasser les limitations dues à l'incertitude, une stratégie réside dans la prévision d'ensemble. En combinant plusieurs modèles (jusqu'à quarante-huit modèles) sur la bases des observations passées, les prévisions peuvent être significativement améliorées. Ce travail a aussi été l'occasion de développer un système de modélisation innovant, Polyphemus.

La qualité de l'air en milieu urbain fait désormais partie des préoccupations des autorités responsables des grandes agglomérations. Les décideurs ont besoin d'outils permettant la surveillance de la pollution atmosphérique. Actuellement, il est impossible de connaître précisément la distribution spatiale des polluants. Les associations en charge de la qualité de l'air sont donc très intéressées par tous les moyens susceptibles d'affiner cette connaissance. La télédétection est un de ces moyens, aussi nous nous sommes attachés, au cours de cette thèse, à apporter des éléments de réponse utiles aux praticiens. L'analyse d'images-radar à synthèse d'ouverture (RSO), de l'agglomération nantaise, nous a permis de définir les facteurs influençant la perception de l'environnement urbain dans les images-radar. De cette analyse a découlé une étude pour cartographier la rugosité aérodynamique sur toute la ville. Ce paramètre, caractérisant la morphologie locale, est nécessaire à la modélisation de la dispersion des polluants au-dessus des villes. Nous avons utilisé pour cette cartographie des images-radar seules ou employées conjointement à l'imagerie optique. Une autre étude a été menée visant à obtenir une méthode innovante, faisant usage des données optiques en infrarouge thermique, pour cartographier la distribution spatiale du champ de concentration des particules en suspension (fumées noires). Des facteurs pouvant influencer les interactions entre les polluants et les autres bandes spectrales, du visible et de l'infrarouge, ont été étudiés. Dans un souci d'opérationnalité, que ce soit avec l'imagerie radar ou optique, les résultats des nouvelles méthodes ont été comparés avec ceux obtenus avec des méthodes conventionnelles.

Les conséquences sanitaires et environnementales de la pollution atmosphérique sont devenues au cours des dernières décennies un des problèmes majeurs de notre société. Sensibilisée à cette problématique, la région Nord Pas-de-Calais a été l'une des premières régions à soutenir et à valoriser la biosurveillance végétale de la qualité de l'air. Les travaux scientifiques réalisés dans le cadre de cette thèse ont pour objectif d'étudier les phénomènes d'accumulation et les impacts des composés organiques volatils (COV) chez les bryophytes. Articulées autour de deux axes, les recherches menées visaient à étudier, d'une part, l'accumulation des benzène, toluène, ethylbenzène et xylènes (BTEX), d'autre part, des effets au niveau cellulaire, du benzène chez Tortula ruralis, par l'analyse des variations de l'expression de biomarqueurs de stress oxydant. Des expérimentations complémentaires in situ , sur le littoral dunkerquois, et en conditions contrôlées ont permis d'établir des phénomènes d'équilibre des concentrations en BTEX entre notre modèle végétal et l'air. In situ, les teneurs en BTEX chez les mousses sont fortement conditionnées par les paramètres météorologiques, et principalement la force des vents. De plus, les concentrations atmosphériques en particules PM10 favoriseraient l'accumulation des BTEX chez la mousse. Mais d'une manière générale, les mousses n'accumulent pas les BTEX de façon corrélée aux teneurs dans l'atmosphère. Concernant l'expression des biomarqueurs de stress oxydant, des variations naturelles des paramètres biologiques mesurés sont observées chez la mousse. Ces variations seraient liées à la nature poïkilohydrique des mousses, leur capacité de reviviscence et aux aptitudes qu'elles ont développées pour résister aux variations de leur état d'hydratation. Ainsi, les biomarqueurs de stress oxydant souvent recherchés dans les études d'écotoxicologie, ne seraient pas adaptés pour l'étude des effets chez les bryophytes terrestres.

Notre contribution à l'étude des polluants particulaires apporte un complément à la fois expérimental et numérique à la connaissance existante sur la qualité de l'air intérieur dans les locaux ventilés. Dans un premier temps, nous avons réalisé un état de l'art des études existantes sur la dispersion et le dépôt des particules fines dans les cavités ventilées. Notre contribution expérimentale a été dédiée à la réalisation d'expérimentations sur le dépôt des particules dans deux cellules de rapport d'échelle 1 à 4. Nos travaux mettent en évidence la dispersion des résultats issus de la bibliographie et la difficulté de comparer des résultats issus de cellules de tailles différentes. Dans chaque cas nous avons étudié le dépôt, en fonction à la fois de la configuration de ventilation et du taux de renouvellement d'air. Au cours d'une analyse numérique plus détaillée, nous avons déterminé d'abord le mouvement de la phase fluide puis la dispersion et le dépôt des particules fines dans des cavités ventilées. Dans un premier temps, nous avons utilisé une méthode lagrangienne développée au laboratoire où nous avons intégré les effets de la diffusion brownienne, mais cette approche devient rapidement trop onéreuse et donc inopérante pour des particules de taille inférieure à 0,5 micromètres. C'est pour cette raison que nous avons testé par la suite une approche eulérienne qui paraît mieux adaptée pour les particules submicroniques. En effet, la comparaison des valeurs calculées avec celles mesurées dans les mêmes configurations souligne les bonnes performances de la méthode eulérienne pour cette taille de particule.

Ce travail porte sur l'estimation des incertitudes et la prévision de risques en qualité de l'air. Il consiste dans un premier temps à construire un ensemble de simulations de la qualité de l'air qui prend en compte toutes les incertitudes liées à la modélisation de la qualité de l'air. Des ensembles de simulations photochimiques à l'échelle continentale ou régionale sont générés automatiquement. Ensuite, les ensembles générés sont calibrés par une méthode d'optimisation combinatoire qui sélectionne un sous-ensemble représentatif de l'incertitude ou performant (fiabilité et résolution) pour des prévisions probabilistes. Ainsi, il est possible d'estimer et de prévoir des champs d'incertitude sur les concentrations d'ozone ou de dioxyde d'azote, ou encore d'améliorer la fiabilité des prévisions de dépassement de seuil. Cette approche est ensuite comparée avec la calibration d'un ensemble Monte Carlo. Ce dernier, moins dispersé, est moins représentatif de l'incertitude. Enfin, on a pu estimer la part des erreurs de mesure, de représentativité et de modélisation de la qualité de l'air / This work is about uncertainty estimation and risk prediction in air quality. Firstly, we need to build an ensemble of air quality simulations which can take into account all uncertainty sources related to air quality modeling. Ensembles of photochemical simulations at continental and regional scales are automatically built. Then, these generated ensemble are calibrated with a combinatorial optimization method. It selects a sub-ensemble which is representative of uncertainty or has good resolution and reliability of probabilistic forecasts. Thus, this work show that it is possible to estimate and forecast uncertainty fields related to ozone and nitrogen dioxide concentrations or to improve reliability related to the threshold exceedance prediction. This approach is compared with Monte Carlo ensemble calibration. This ensemble is less representative of uncertainty. Finally, we can estimate the part of the measure error, representativity error and modeling error in air quality

Les chapitres 1 à 4 concernent l'Afrique, et essentiellement l'Afrique australe Chapitre 1 : Aspects spatiaux et saisonniers de la variabilité pluviométrique Excédents et déficits pluviométriques sont en priorité liés à des modifications de l'amplitude du régime pluviométrique saisonnier. La variabilité interannuelle s'inscrit dans un cadre spatial contraint par les régimes pluviométriques moyens. Néanmoins, certaines saisons sont plus propices au développement d'anomalies généralisées. Tel est le cas des short rains en Afrique de l'Est. Les anomalies pluviométriques majeures interviennent lors de la saison des pluies mais ne revêtent pas un caractère homogène. En Afrique du Sud, Octobre se distingue nettement, de par le signe de l'anomalie pluviométrique, de la suite de la saison des pluies. Chapitre 2 : Variabilité interannuelle En Afrique australe, les anomalies pluviométriques ont un impact sur la végétation d'autant plus important que l'on se situe en milieu steppique, milieu où les données satellites de type NDVI sont les mieux à même de rendre compte des excédents et déficits en pluies. Les anomalies pluviométriques d'Afrique australe sont très liées à l'océan Indien et à l'ENSO, mais relativement indépendantes de l'océan Atlantique tropical sud. La convection profonde témoigne de modifications dans le cadre de la circulation divergente est-ouest, sur l'océan Indien comme sur le Pacifique. Aux latitudes subtropicales les anomalies de la circulation atmosphérique observées simultanément dans le sud-ouest des bassins indien et atlantique modulent également la pluviométrie. Chapitre 3 : Variabilité décennale La relation existant entre les variations du niveau du lac Tanganyika et la pluviométrie sur le bassin versant met en évidence un changement d'échelle décennale. Depuis l'année 1961, on note une plus grande efficacité des pluies liée en partie à une installation plus précoce de la saison des pluies. Les structures spatiales de variabilité pluviométriques se sont modifiées dans les années soixante. En Afrique australe elles deviennent plus fortes. Ces éléments sont à mettre en relation avec le phénomène ENSO, plus fréquent et de plus forte amplitude ainsi qu'avec le réchauffement de l'océan Indien subtropical. Chapitre 4 : RSA : changements pluviométriques En Afrique du Sud, les cumuls pluviométriques ne sont marqués ni par des tendances ni par des ruptures. Mais la Province Est du Cap connaît depuis 1970 des événements pluvieux moins nombreux et plus intenses. Les stations concernées sont toutes situées sur les versants sud et est du Drakensberg. Pour le XXIe siècle, le MCG APREGE/OPA simule une diminution des précipitations, confirmée par un modèle statistique de désagrégation régionale s'appuyant sur la dynamique de l'atmosphère. Chapitre 5 : Dobroudja et Bourgogne Les précipitations de la Dobroudja roumaine connaissent un régime modulé par les contraintes géographiques (relief et distance à la mer). Plus encore ces éléments physiques influent sur les volumes via la pénétration du front de brises de mer. La qualité de l'air en Bourgogne s'est améliorée depuis 1993 en ce qui concerne les fumées noires et l'acidité forte. Néanmoins les concentrations en ozone sont et restent élevées. Des modèles statistiques de prévision des concentrations maximales pour le lendemain sont conçus pour être opérationnels et fournis aux réseaux de surveillance de la qualité de l'air de Bourgogne (ATMOSF'air).