CHRONOS, AURAMS et GEM-AQ sont trois modèles de simulation de la qualité de l'air à l'échelle régionale développés et utilisés par différentes institutions canadiennes. Ils reproduisent, avec différents degrés de complexité, les interactions physico-chimiques présentes dans l'atmosphère. Bien que CHRONOS et AURAMS aient déjà prouvé leurs capacités à reproduire des épisodes intenses de pollution, les évaluations réalisées ne permettent pas une comparaison directe de leurs performances respectives. GEM-AQ, quant à lui, est en phase d'évaluation par ses concepteurs. Les objectifs de ce projet consistaient à réaliser la première intercomparaison de ces trois modèles sur une période commune et sur un même domaine d'évaluation, puis de caractériser les écarts pour identifier leurs origines. À l'aide d'analyses appropriées, nous avons comparé les niveaux d'ozone simulés, du 6 juillet au 31 août 2004, par les modèles avec 607 sites de mesure des réseaux de surveillance de la qualité de l'air canadiens et américains. Les sites de mesure sélectionnés ont été répartis selon cinq secteurs qui couvrent la moitié est de l'Amérique du nord et qui caractéristisent des régimes météorologiques différents. Nous avons rencontré des difficultés avec GEM-AQ pour effectuer les simulations qui n'ont pas pu être résolues par manque de temps. Nous avons donc limité l'intercomparaison à deux modèles. Nous avons montré que CHRONOS et AURAMS reproduisaient la variation des niveaux horaires d'ozone observés, avec des coefficients de corrélation moyens respectifs de 0.71 et 0.66. Cependant, les deux modèles ont surestimé leurs amplitudes sur l'ensemble du domaine hormis sur la péninsule floridienne où celles-ci ont été similaires. Les surestimations sur les niveaux horaires ont été de 30 à 50% en moyenne pour CHRONOS alors que celles d'AURAMS ont rarement excédées 20%. Nous avons constaté que les écarts évoluaient selon un cycle nycthémère plus influencé par les données d'émissions, notamment celles qui décrivent les émissions biogéniques, que par les paramétrages qui décrivent les processus photochimiques. Par ailleurs, les différences entre les moyennes d'ozone observées et simulées ont également présenté une caractéristique spatiale; Les différences les plus importantes ont été retrouvées sur un secteur commun aux deux modèles. Celui-ci recouvre l'essentiel de la chaîne des Appalaches et son versant occidental. Cette particularité soulignerait l'influence de la définition géographique des émissions sur la simulation des niveaux d'ozone. Nous avons également observé que l'évolution de la couche de mélange simulée par le modèle météorologique GEM pourrait être à l'origine d'une surestimation notable des niveaux d'ozone en fin d'après-midi. Finalement, nous avons identifié les influences que peuvent avoir la couverture et la résolution d'une grille sur les niveaux d'ozone simulés. Ainsi, les moins bonnes performances d'AURAMS ont été retrouvées au voisinage de sa limite ouest et dans les régions où les effets locaux peuvent fortement influencer le comportement des polluants troposphériques. Dans ce contexte, nous avons montré la pertinence potentielle d'une évaluation de modèle qui reposerait sur la comparaison du niveau d'ozone simulé dans une cellule par rapport à la moyenne des niveaux observés par les stations présentes dans cette cellule. Pour caractériser l'influence des émissions sur la simulation des niveaux d'ozone, nous avons réalisé une étude de sensibilité d'AURAMS où nous avons successivement modifié les émissions biogéniques puis anthropiques. Cette étude nous a permis d'associer les émissions biogéniques à la surestimation des niveaux d'ozone simulés; Nous avons également observé que les derniers inventaires d'émission canadien et américain ont réajusté à la baisse les émissions d'oxydes d'azote associés au trafic matinal. ______________________________________________________________________________ MOTS-CLÉS DE L’AUTEUR : Évaluation de modèle, CHRONOS, AURAMS intercomparaison Ozone, Caractérisation des écarts.

La thèse, réalisée au Centre de Recherches de Climatologie, UMR 5210 CNRS / Université de Bourgogne, a été co-financée par le Conseil Régional de Bourgogne et les Associations agréées de Surveillance de la Qualité de l'Air (AASQA) de la région (Atmosf'Air). Elle porte sur l'ozone, gaz toxique que les concentrations placent parmi les polluants atmosphériques les plus préoccupants de la région. Les concentrations horaires en ozone mesurées sur quelques années dans douze stations bourguignonnes sont analysées. Leurs variations spatiales et temporelles sont mises en relation avec certains éléments extra-régionaux (ozone de fond, conditions synoptiques) et infra-régionaux (propriétés physiques, occupation du sol, caractéristiques météorologiques locales et potentiel d'émission de précurseurs). Le deuxième volet concerne l'élaboration d'une méthode statistico-dynamique de prévision des concentrations maximales d'ozone pour le lendemain pour cinq stations Atmosf'Air dans l'agglomération dijonnaise, trois dans celle de Chalon-sur-Saône, deux à Mâcon, une à Montceau-les-Mines et une station rurale, dans le Morvan, à Saint-Brisson. Nous avons élaboré les modèles de prévisions avec le concours de Météo-France. Ils intègrent des prévisions météorologiques extraites d'ALADIN. La chimie est également prise en compte, puisque peuvent être intégrés dans les modèles de régressions multiples retenus, des précurseurs (oxyde d'azote) ou l'ozone mesuré par Atmosf'Air le jour où est effectuée la prévision. L'erreur moyenne de prévision est d'environ 20 μg/m3. Grâce à l'application d'un correctif qui renforce le « dynamisme » des prévisions, les pics d'ozone sont correctement prévus. Les erreurs résiduelles sont analysées et indiquent que les modèles atténuent légèrement les variations de concentrations observées lors des changements brutaux de types de temps. Des erreurs ponctuelles, mais plus fortes, sont liées à des erreurs de prévisions météorologiques ou à des concentrations anormales de précurseurs. Au total, ces prévisions sont performantes et plus fines spatialement que celles issues des modèles déterministes. Leur intérêt est indéniable localement pour informer et alerter les populations concernées. Enfin, en s'appuyant sur les résultats d'une campagne de mesures terrain (104 points échantillonnés par tubes à diffusion passive), distribués sur l'ensemble de la Bourgogne en août 2000, nous avons cherché à mieux comprendre les déterminants de la répartition spatiale de l'ozone et par conséquent les mécanismes mis en jeux. Une démarche descendante utilisant les méthodes de l'analyse et de la statistique spatiale a été développée. Tout d'abord, des indices sur les propriétés de la surface ont été créés à partir des données compilées (MNT, occupation du sol, champs atmosphériques simulés) et avec l'aide d'un Système d'Information Géographique (SIG). Ensuite, la structuration spatiale de l'ozone a été étudiée à partir de l'analyse variographique directe et croisée. Nous avons interprété ces comportements à partir des états de l'atmosphère et des indices de la surface. En plus de la forte anisotropie observée sur la répartition spatiale de l'ozone, les résultats ont fait ressortir deux types de structuration en accord avec deux situations météorologiques contrastées. Un premier type correspond à une configuration peu favorable à la formation d'ozone. Dans ce cas, la structure spatiale de l'ozone à l'échelle de la région est fortement corrélée à la rugosité de la surface. Un deuxième type correspond à une situation favorable à la production d'ozone. Nous montrons alors le forçage « biologique » de la surface sur le champ d'ozone, via des grandes classes combinant rugosité de surface et occupation du sol. Ainsi, une forte corrélation entre la concentration en ozone en un point et la proportion de forêt mixte en amont de ce point est observée. Dans tous les cas, les résultats démontrent la complexité des mécanismes et le forçage de la répartition spatiale de l'ozone en Bourgogne par la surface.

Dans les années à venir, plusieurs missions spatiales permettront l'observation globale des concentrations de nombreux gaz traces dans l'atmosphère. L'objectif de cette thèse a été d'évaluer les capacités d'un instrument mesurant depuis l'espace le rayonnement du système Terre – atmosphère dans l'infrarouge thermique par visée au nadir pour l'observation de l'ozone troposphérique.<br />Ces travaux ont été réalisés dans le cadre de la préparation de la mission IASI (Infrared Atmospheric Sounding Interferometer), pour laquelle le Service d'Aéronomie développe un algorithme opérationnel d'inversion des gaz traces CO, CH4 et O3. Les lancements des trois instruments IASI sont prévus en 2006, 2010 et 2015 sur les trois plates-formes successives MetOp. Un algorithme d'inversion de l'ozone a été développé, ainsi qu'un module d'analyse de l'erreur d'inversion. Les données satellitaires mesurées par l'instrument IMG (Interferometric Monitor for Greenhouse Gases), présent sur le satellite ADEOS (1996-1997), et les mesures ballon LPMA/IASI mesurées en août 2002, nous ont permis de tester les développements sur des mesures réelles et de valider la méthode. Une première interprétation des distributions globales d'ozone troposphérique IMG/ADEOS a été réalisée en comparant les différentes informations disponibles sur sa production et son transport.<br />Les études entreprises pour IASI ont été étendues à l'évaluation des capacités d'un instrument similaire embarqué sur un satellite en orbite géostationnaire pour l'observation des gaz traces.

La thèse s'est inscrite dans le développement du service d'observation PAES (Pollution Atmosphérique à l'Échelle Synoptique), réseau de stations d'altitude, dédié à la mesure à long terme de l'ozone et de ses principaux précurseurs gazeux. La représentativité spatiale et temporelle a été évaluée grâce à l'analyse des données de surface comparées à des mesures aéroportées (MOZAIC) et satellitaires (MOPITT) ; les stations d'altitude s'avèrent capables de suivre les changements globaux de la composition de l'atmosphère et, dans une certaine mesure, sont représentatives de la variabilité de la troposphère libre malgré l'influence de la surface. Un bilan de la qualité de l'air en Europe de l'Ouest, depuis les années 1990 a été dressé à partir des données d'ozone et de CO de PAES et de différents réseaux français et européens. Enfin, l'analyse couplée des données d'observation obtenues pendant la campagne de terrain PIC 2005 (13 juin - 7 juillet 2005 autour du Pic du Midi) et de simulations (Méso-NH) a permis notamment de comprendre le cycle diurne inversé de l'ozone observé dans des climatologies issues de certaines stations d'altitude. Le rôle du transport à l'échelle synoptique et des échanges entre couche limite et troposphère libre sur la mesure en altitude a été montrée dans l'étude détaillée de l'épisode de pollution du 23 juin 2005.

La thèse s'est inscrite dans le cadre du programme international AMMA (Analyses Multidisciplinaires de la Mousson Africaine) qui vise à mieux renseigner, comprendre et prévoir la mousson de l'Afrique de l'Ouest et ses variabilités. La distribution de l'ozone dans un plan altitude-latitude a été simulée à l'aide d'un modèle méso-échelle bidimensionnel afin d'évaluer les processus participant à la formation des gradients méridiens d'ozone tels qu'ils sont observés en haute et basse troposphère grâce aux mesures aéroportées des programmes MOZAIC et AMMA. Une seconde partie est consacrée à l'analyse des données de radiosondages ozone effectués à Cotonou, Bénin. Les variations saisonnières et interannuelles de la distribution verticale de l'ozone en Afrique de l'Ouest sont soulignées. Le transport inter-hémisphérique des émissions des feux de biomasse pendant l'été boréal est démontré avec l'aide de modèles numériques (chimie-transport et dispersion lagrangienne de traceur passif).

L'ozone troposphérique, polluant secondaire affectant la santé des êtres vivants, concerne particulièrement le département des Alpes-Maritimes au cours de la saison photochimique. Espace littoral montagneux, ce territoire est largement dominé durant l'été notamment par des conditions anticycloniques permettant aux brises thermiques de s'exprimer. Ce régime de vent est au cœur de la problématique de la pollution par l'ozone puisqu'il entraîne fréquemment une accumulation des polluants primaires et secondaires au fil des jours au sein de la même masse d'air. Bien qu'étant un département faiblement industrialisé, les Alpes-Maritimes sont victimes d'un fort ensoleillement qui permet aux polluants primaires, émis majoritairement par le trafic routier près du littoral et par la végétation dans l'arrière-pays, de produire de l'ozone.<br />A travers les données de pollution issues du réseau de surveillance de la qualité de l'air d'AtmoPACA ainsi qu'à partir de très nombreuses mesures de terrain, l'objectif est de mieux appréhender les relations entre la variabilité spatiale et temporelle de l'ozone et celle des conditions météorologiques à différentes échelles. Après avoir détaillé l'historique des mesures d'ozone et de dioxyde d'azote disponibles dans le département, une première approche à macro-échelle est menée entre les réanalyses du NCEP et les niveaux de pollution par l'ozone dans neuf stations de mesures des Alpes-Maritimes. Ce premier niveau d'analyse permet de définir les configurations météorologiques générales caractérisant un épisode de pollution par l'ozone. La présence d'une dorsale anticyclonique sur l'Europe de l'ouest, associée à de faibles vitesses de vent, de faibles taux d'humidité relative en surface et d'une faible vorticité relative, provoque une dégradation de la qualité de l'air dans le département.<br /> Un second niveau d'analyse est alors abordé : il s'agit de préciser à méso-échelle et à micro-échelle les conditions météorologiques propices à de fortes concentrations d'ozone. Pour cela des campagnes de mesures itinérantes d'ozone sont effectuées dans l'ensemble du département ; une importante base de données est constituée sur la commune de Nice et dans ses alentours. Le recours au modèle météorologique RAMS permet alors de mieux comprendre la variabilité spatiale et temporelle de l'ozone induite par les conditions climatiques locales. Les variables météorologiques les plus corrélées aux concentrations d'ozone sont la vitesse du vent en surface, l'énergie cinétique turbulente, la hauteur de la couche limite atmosphérique et l'humidité relative. Tout indique que moins le volume d'air dans lequel les polluants primaires sont émis est important, et moins l'intensité du brassage de l'air est forte, alors plus les concentrations d'ozone sont élevées. Il semblerait également que ces conditions locales du temps aient plus d'influence sur les niveaux de pollution par l'ozone que la configuration synoptique à macro-échelle. Bien qu'étant nécessaire, la présence d'un anticyclone sur l'Europe de l'ouest n'est pas suffisante pour expliquer le comportement de l'ozone localement dans les Alpes-Maritimes.<br />Parallèlement à ces différentes approches, les origines spatiales de la pollution photochimique affectant cet espace littoral montagneux sont recherchées. L'advection d'importantes quantités d'ozone par la brise de mer en journée indique que ce polluant s'accumule au dessus de la mer ; excepté ce phénomène d'accumulation induit par des aller-retour de la masse d'air guidée par l'alternance entre la brise de mer et la brise de terre, l'origine des fortes concentrations d'ozone au dessus de la mer n'est pas clairement comprise. Il semblerait qu'un schéma de recirculation des masses d'air en trois dimensions permette la création d'un empilement de couches stratifiées sur la mer.

Les observations satellitaires contribuent désormais à la surveillance de la composition troposphérique et à la prévision de la qualité de l'air, en fournissant une information quantitative sur l'ozone et ses précurseurs. L'objectif de ces travaux de thèse a été d'exploiter le couplage entre les observations satellitaires IASI, qui a été lancé à bord du satellite MetOp en octobre 2006, et le modèle CHIMERE, afin de documenter l'amélioration de la prévision de la qualité de l'air. Ces travaux s'appuient d'abord sur l'inversion des concentrations d'ozone à partir des spectres infrarouges mesurés par l'instrument IASI pour restituer des colonnes totales d'ozone et des colonnes partielles d'ozone notamment dans la troposphère. Ces mesures ont été validées par des observations indépendantes : les colonnes totales sont comparées à des mesures ultra-violettes fournies par l'instrument satellitaire GOME-2 (également à bord du satellite MetOp) et les instruments au sol du réseau Brewer-Dobson mais également des mesures infrarouges (TES et AIRS). Les colonnes partielles sont, elles, comparées à des mesures de ballons sonde. Un autre volet de mes travaux de thèse consiste à préparer l'assimilation des données IASI dans le modèle CHIMERE, en utilisant un Filtre de Kalman d'Ensemble. Cette méthode permet d'établir les covariances des erreurs du modèle à partir d'un ensemble de différentes configurations du modèle. Dans ce contexte, un travail sur la construction d'un ensemble reflétant au mieux la réalité a été entrepris. La qualité de l'ensemble a été évaluée, dans la dimension verticale et en surface, à partir de différents outils, qui reposent tous sur des comparaisons aux observations.

Les échanges entre la stratosphère et la troposphère induits par le courant-jet de l'hémisphère Nord sont bien documentés. Cependant, peu de données sont disponibles dans les régions subtropicales, ce qui a longtemps limité les études des échanges stratosphère-troposphère dans ces régions, en relation d'une part à la barrière dynamique et au courant-jet subtropical de l'hémisphère sud, et, d'autre part, à la convection tropicale, nuages convectifs tropicaux, cyclones et zone de convergence intertropicale. <br /><br /> Se basant principalement sur l'analyse des radiosondages effectués à un rythme bimensuel par le laboratoire depuis 1992, complétés par diverses autres données expérimentales, satellitales, et des sorties du modèle dynamique global du centre européen ECMWF, une première approche qualitative a débouché sur l'identification et l'analyse de plusieurs cas d'étude. Les concepts d'agéostrophisme, de jet-streak et de frontogénèse d'altitude ont permis de caractériser et d'analyser la formation de plusieurs foliations subtropicales et gouttes froides d'altitude. <br /><br />Les échanges entre la stratosphère et la troposphère en relation avec la convection tropicale, ont été ensuite abordés, dans un cas de transfert subsident intense le 6 avril 1995 (300 ppbv à l'altitude 10 km), alors que la Réunion était dans la partie périphérique du cyclone Marlène, à environ 1000 km du centre du cyclone. Après vérification de la bonne prise en compte du cyclone par les données des modèles utilisés (NMC et ECMWF), l'analyse dynamique semble indiquer une extension horizontale assez limitée du transfert, qui serait constitué typiquement par des mécanismes dynamiques à méso-echelle. <br /><br /> Pour permettre un meilleur suivi temporel de la concentration d'ozone troposphérique, un lidar ozone a été installé à la Réunion. Les résultats obtenus dans le cadre de la campagne TRACAS en juillet 1998 ont montré des apports d'ozone ayant une origine stratosphérique dans la troposphère, d'une manière extrêmement régulière pendant le mois de campagne de mesure. L'analyse dynamique au moyen des données du modèle européen et des données Météosat a permis la mise en évidence d'un pli de la tropopause d'échelle planétaire. Ces mécanismes sont nécessairement différents de ceux mis en jeu dans les latitudes moyennes et pourraient être contrôlés par le flux de retour de mousson et la branche descendante de la cellule de Hadley.

La fermeture du bilan d'ozone troposphérique nécessite de mieux <br />connaître l'importance du transport vertical depuis les principaux <br />réservoirs: la couche limite atmosphérique et la stratosphère. Les <br />études de cas permettent de mettre en évidence les mécanismes entrant en <br />jeu et leur efficacité, mais leur impact sur le bilan ne peut-être <br />évalué qu'à partir d'analyses climatologiques. L'exposé est donc divisé <br />en deux grandes parties.<br />La première porte sur des études de cas à partir des mesures LIDAR ozone <br />effectuées pendant la campagne ESCOMPTE. La méthodologie repose sur une <br />analyse des données collectées par une approche hybride lagrangienne <br />associant des analyses météorologiques globales, et des modèles de <br />dynamique méso-échelle, de chimie-transport et de photochimie <br />lagrangienne. L'objectif étant d'identifier la part de la variabilité <br />observée imputable aux processus transport et, le cas échéant, à la <br />production photochimique d'ozone dans la troposphère.<br />Dans une deuxième partie, nous proposons une évaluation de l'importance <br />respective du transport depuis la couche-limite et depuis la région de <br />la tropopause sur le bilan d'ozone troposphérique à travers une analyse <br />climatologique. Un algorithme multivariable de classification des <br />couches d'ozone mesurées par sondage est présenté, et comparé à une <br />approche trajectographique. Cet algorithme est ensuite appliqué aux <br />données collectées depuis une trentaine d'années en Europe afin <br />d'analyser la variabilité saisonnière, géographique et interannuelle des <br />processus de transport vertical ainsi que leur influence sur le bilan <br />d'ozone troposphérique. La variabilité du mélange turbulent dans la <br />troposphère et ses conséquences sur la persistance des couches sera <br />aussi évoquée.

Dans le cadre de la préparation à la mission spatiale IASI/MetOp le LPMA effectue des enregistrements de spectres d'émission dans l'infrarouge en visée au nadir de la basse atmosphère à l'aide de l'expérience IASI-ballon. Nous nous sommes intéressés à la restitution de colonnes et profil de molécules d'importance atmosphérique en simulant le transfert radiatif et en effectuant l'inversion des spectres infrarouges. Le traitement des spectres du vol IASI02 a permis la détermination du profil de O3 ainsi que la colonne totale de CH4, N2O et CO. Ces résultats ont été comparés avec ceux obtenus avec l'instrument SCIAMACHY/ENVISAT. En utilisant des outils comme les fonctions de poids, les noyaux moyens et l'entropie informationnelle nous avons amélioré la qualité des ajustements et mis en place des procédures de traitement systématique des spectres. La comparaison de nos résultats avec les spectres dégradés à la résolution IASI/MetOp et les spectres IASI-ballon permet d'estimer la précision des produits (profils ou colonnes) qui pourront être inversés à partir des spectres qui doivent être enregistrés par IASI en orbite. Basé sur la simulation détaillée de l'absorption/emission par divers gaz, une cellule contenant un mélange de CO et de NH3 a été produite par LPMA pour CNES ainsi que le modèle la cellule de gaz qui peut maintenant être employé pour effectuer une caractérisation des performances spectrales (dans une chambre vide avant le lancement) de l'instrument de satellite d'IASI.