L'Arctique est une région qui malgré l'absence et l'éloignement de sources d'émission de polluants, est l'une des plus touchées par le transport à longue échelle de la pollution, qui peut affecter les niveaux de fond de pollution et qui influence le changement climatique à l'échelle régionale et mondiale. Malgré l'amélioration des systèmes d'observations et des modèles numériques durant ces dernières décennies, il reste encore difficile de reproduire les épisodes de pollution observés en Arctique notamment en été. Une explication possible est la sous-estimation de la production d'ozone (O3) modélisée dans les panaches des feux de forêt. Le monoxyde de carbone (CO) est utilisé comme un traceur du transport de la pollution du fait de sa longue durée de vie (plusieurs semaines) dans la troposphère. Ce gaz est produit par la combustion des énergies fossiles et des feux de biomasse. De plus, étant régulé par sa réaction avec le radical OH, il joue aussi un rôle important dans le bilan de l'O3 troposphérique. Le but de mes travaux de thèse a donc été de contribuer à une meilleure compréhension du transport et des mécanismes chimiques de formation des polluants secondaires dans la troposphère arctique. Pour cela j'ai utilisé en parallèle les nouvelles mesures de CO de l'instrument satellitaire IASI qui a été lancé en octobre 2006 à bord du satellite MetOp-A et les données récoltées par des avions instrumentés lors des campagnes POLARCAT de l'Année Polaire Internationale (API), au printemps et en été 2008. Les observations CO IASI ont tout d'abord été validées en les comparant avec les mesures aéroportées in situ montrant leurs capacités à observer des panaches de signatures élevées en CO comme près des régions sources. Le deuxième volet de la thèse illustre l'apport de l'assimilation (filtre de Kalman) des mesures quotidiennes de CO IASI dans le modèle global LMDz-INCA dans l'amélioration de notre compréhension sur les émissions et des chemins de transport des polluants influençant sur la troposphère arctique. L'assimilation a ainsi permis d'améliorer la modélisation des épisodes de pollution en CO dans la troposphère libre arctique. Enfin les résultats du modèle ont également été évalués en utilisant les observations POLARCAT et utilisés pour examiner la sensibilité des concentrations de polluants en Arctique (à savoir une surestimation de la distribution de l'O3 et une sous-estimation de celle du PAN) provenant des différentes régions et en particulier des feux de forêt boréale.

La thèse s'est inscrite dans le cadre du programme international AMMA (Analyses Multidisciplinaires de la Mousson Africaine) qui vise à mieux renseigner, comprendre et prévoir la mousson de l'Afrique de l'Ouest et ses variabilités. La distribution de l'ozone dans un plan altitude-latitude a été simulée à l'aide d'un modèle méso-échelle bidimensionnel afin d'évaluer les processus participant à la formation des gradients méridiens d'ozone tels qu'ils sont observés en haute et basse troposphère grâce aux mesures aéroportées des programmes MOZAIC et AMMA. Une seconde partie est consacrée à l'analyse des données de radiosondages ozone effectués à Cotonou, Bénin. Les variations saisonnières et interannuelles de la distribution verticale de l'ozone en Afrique de l'Ouest sont soulignées. Le transport inter-hémisphérique des émissions des feux de biomasse pendant l'été boréal est démontré avec l'aide de modèles numériques (chimie-transport et dispersion lagrangienne de traceur passif).

Les aérosols perturbent l'équilibre radiatif de la Terre via leurs effets directs (diffusion et absorption du rayonnement solaire) et indirects (interaction avec les nuages). La perturbation anthropique sur le climat liée aux émissions d'aérosols est du même ordre de grandeur que celle liée aux gaz à effet de serre, mais bien moins connue. Pour améliorer notre connaissance de cette perturbation, il est nécessaire de mieux connaître la distribution spatio-temporelle des aérosols. En effet, la description des sources et du transport dans les modèles d'aérosols reste incertaine et l'information fournie par les satellites est incomplète (pas de détection en présence de nuages, pas d'information sur la distribution verticale ou sur la nature chimique). De plus, les campagnes de mesures sont localisées dans l'espace et dans le temps. Mon travail de thèse vise à améliorer la connaissance des distributions d'aérosols via l'assimilation de mesures spatiales dans un modèle de transport. On combine ainsi les informations apportées par la mesure spatiale (épaisseur optique) avec celles du modèle (type de particules attendues, distribution verticale). Dans cette étude, les données de l'instrument spatial POLDER sont assimilées dans le modèle LMDz-INCA. Les résultats montrent tout l'intérêt d'utiliser l'ensemble de l'information disponible. Dans beaucoup de régions, cette méthode a permis d'améliorer notre connaissance des distributions (en termes de réduction des erreurs RMS). Un exemple d'application à l'étude de l'effet indirect des aérosols est montré.

Ces travaux de thèse présentent l'étude du forçage radiatif direct et semi-direct ainsi que les impacts climatiques associés, qu'exercent les particules d'aérosols désertiques et de feux de biomasse sur le climat régional ouest Africain pendant la saison sèche. Dans ce cadre, le modèle de climat régional RegCM3 a été utilisé en lien avec les observations in-situ des campagnes DABEX/AMMA-SOP0, les mesures photométriques (AERONET/PHOTONS) et satellitaires (PARASOL, MODIS, OMI et MISR). Le modèle RegCM3 configuré spécifiquement pour représenter les aérosols d'Afrique de l'ouest a été évalué au cours d'une simulation de la saison sèche 2006. Dans cette configuration, le modèle s'est montré capable d'estimer raisonnablement les quantités d'aérosols pour des applications climatiques et les variations d'albédo de simple diffusion. Pendant les mois de décembre et janvier, l'albédo de simple diffusion simulé au-dessus du Sahel se situe entre 0.81 et 0.83 (à 440 nm) quand les aérosols de feux de biomasse dominent le mélange atmosphérique. Pendant les mois de mars et avril, pour lesquels les aérosols désertiques dominent, l'albédo de simple diffusion simulé se situe entre 0.90 et 0.92 (à 440 nm). Le forçage radiatif direct au sommet de l'atmosphère (visible + infrarouge) est majoritairement négatif sur l'ensemble du domaine et compris entre -5.0 W/m² et -4.0 W/m². Sur le Sahara, le forçage radiatif direct TOA est proche de zéro (-0.15 W/m²). La grande divergence entre le forçage radiatif direct au sommet de l'atmosphère et en surface indique que l'absorption est importante au sein de l'atmosphère (forçage radiatif direct atmosphérique de +11.47 et +24.40 W/m² au-dessus du Sahara et du Sahel, respectivement). Du fait de leur albédo de simple diffusion relativement bas, les aérosols de feux de biomasse contribuent principalement à ce réchauffement atmosphérique. Ceci se traduit à l'échelle régionale par un taux d'échauffement radiatif atmosphérique (dans le visible) compris entre +0.2 et +0.6 K/jour en moyenne journalière dans la couche d'aérosol de feux de biomasse localisée entre 2 et 5 km. Deux simulations à plus longue échéance sur la période 2001-2006 ont été menées pour étudier les conséquences de ce forçage radiatif sur le climat régional pendant la saison sèche. Une simulation DUST (aérosols désertiques) et BBDUST (aérosols désertiques + aérosols de feux) sont réalisées en prenant en compte les rétroactions liées au forçage radiatif direct. L'important forçage radiatif en surface réduit l'énergie radiative disponible au sol. Ceci conduit à des perturbations significatives du bilan énergétique en surface. Au-dessus du Sahara, les réductions de flux de chaleur sensible sont proches dans les expériences DUST et BBDUST (respectivement -5.52 W/m² et -6.65 W/m²). Au niveau du Sahel en revanche, l'inclusion des aérosols de feux de biomasse diminue plus fortement le flux de chaleur sensible (-16.59 W/m² dans l'expérience BBDUST et -5.37 W/m² dans l'expérience DUST). La réponse du flux de chaleur latente est plus complexe et dépend à la fois de la localisation des sources d'aérosols et des espèces considérées. Ainsi, la réponse des champs de précipitations simulés due aux effets radiatifs direct et semi-direct des aérosols diffère fortement entre les deux expériences. Dans l'expérience DUST, les précipitations sont réduites sur la majorité du domaine avec une diminution maximum au centre du continent. Dans l'expérience BBDUST, les aérosols de feux de biomasse augmentent les précipitations pour cette sous-région. L'augmentation des précipitations semble reliée à une augmentation locale de l'activité convective au-dessus de 500 hPa sous l'effet d'un mécanisme de pompe thermique.

Ce document constitue une synthèse de ma dizaine d'années d'activité scientifique passées sous les tropiques, en tant que physicien adjoint affecté à l'IPSL et détaché à la Réunion, au LPA qui devint LACY en s'associant à Météo-France. Ce document contient donc une présentation de l'essor instrumental de la station de l'OPAR et sa place dans les réseaux de recherche internationaux, qui reflète mon activité dans le cadre de ma mission de participation aux services d'observation. Une synthèse des principaux résultats obtenus par rapport au bilan de l'ozone troposphérique tropical est ensuite présentée. En effet, cette dizaine d'années d'observation de l'ozone troposphérique par lidar et radiosondages nous a permis d'approfondir des cas d'études pour détailler les mécanismes source de l'ozone troposphérique à la Réunion, d'établir la climatologie de l'ozone et de la tropopause et de dégager les premières estimations de tendances de l'ozone troposphérique.

Ces travaux de recherche se sont focalisés sur la zone Océan Indien austral et ont permis d'améliorer les connaissances scientifiques sur la provenance des masses d'air polluées, sur leur distribution spatiale, sur la contribution relative des zones sources à la charge en polluant mesurée, et sur les propriétés optiques des aérosols détectés. La prépondérance de l'influence du transport des masses d'air polluées en provenance d'Afrique Australe et d'Amérique Latine à la concentration en polluant dans le sud-ouest de l'océan Indien a ainsi été démontrée en utilisant des mesures par spectrométrie infrarouge à transformée de Fourier et des modèles de dispersion de panache couplés à des bases de données d'émission. Une voie de transport privilégiée reliant l'Asie du sud-est au sud-ouest de l'océan Indien dans la haute troposphère en Juillet-Août, ainsi que l'apport en CO résultant, ont été identifiés pour la première fois. La variation saisonnière de la concentration en ozone troposphérique dans le sud de l'océan Indien a également été mise en évidence, ainsi que son lien avec les émissions de précurseurs d'ozone provenant des feux de biomasse se produisant en Afrique Australe et en Amérique Latine. L'analyse des données photométriques AERONET a permis d'établir une climatologie des caractéristiques optiques des aérosols à la verticale de la Réunion, qui apparaît comme étant un site relativement propre dont la troposphère est principalement affectée par les aérosols marins tout au long de l'année, et également par les aérosols de feu pendant la saison des feux australe. De plus, des campagnes de mesure avec lidar et photomètre embarqués à bord d'un navire sillonnant l'océan Indien austral a donné accès à l'évaluation de l'extension verticale et des propriétés optiques d'un panache d'aérosols de feux provenant principalement d'Amérique Latine et d'Afrique Australe, mais aussi d'Asie du sud-est.

Ces travaux de recherche se sont focalisés sur la zone Océan Indien austral et ont permis d'améliorer les connaissances scientifiques sur la provenance des masses d'air polluées, sur leur distribution spatiale, sur la contribution relative des zones sources à la charge en polluant mesurée, et sur les propriétés optiques des aérosols détectés. La prépondérance de l'influence du transport des masses d'air polluées en provenance d'Afrique Australe et d'Amérique Latine à la concentration en polluant dans le sud-ouest de l'océan Indien a ainsi été démontrée en utilisant des mesures par spectrométrie infrarouge à transformée de Fourier et des modèles de dispersion de panache couplés à des bases de données d'émission. Une voie de transport privilégiée reliant l'Asie du sud-est au sud-ouest de l'océan Indien dans la haute troposphère en Juillet-Août, ainsi que l'apport en CO résultant, ont été identifiés pour la première fois. La variation saisonnière de la concentration en ozone troposphérique dans le sud de l'océan Indien a également été mise en évidence, ainsi que son lien avec les émissions de précurseurs d'ozone provenant des feux de biomasse se produisant en Afrique Australe et en Amérique Latine. L'analyse des données photométriques AERONET a permis d'établir une climatologie des caractéristiques optiques des aérosols à la verticale de la Réunion, qui apparaît comme étant un site relativement propre dont la troposphère est principalement affectée par les aérosols marins tout au long de l'année, et également par les aérosols de feu pendant la saison des feux australe. De plus, des campagnes de mesure avec lidar et photomètre embarqués à bord d'un navire sillonnant l'océan Indien austral a donné accès à l'évaluation de l'extension verticale et des propriétés optiques d'un panache d'aérosols de feux provenant principalement d'Amérique Latine et d'Afrique Australe, mais aussi d'Asie du sud-est. / This thesis focused on the southern Indian Ocean area and contributed to improve our scientific knowledge on the origin of polluted air masses, on their spatial distribution, on the relative contribution of the identified source regions to the measured pollutant loading, and on the optical properties of the encountered aerosols. The potential primary sources for CO throughout the south-western Indian Ocean troposphere are southern Africa and South America. A secondary potential contribution from Southeast Asia and Indonesia-Malaysia was identified in the upper troposphere, especially in July and August. The seasonal variation of tropospheric ozone concentration in the southern Indian Ocean is highlighted, and its link to wintertime long range transport of tropospheric ozone precursors emitted in biomass burning plumes from southern America and Africa is evidenced. The analysis of sun photometer measurements gave access to a climatology of the optical properties of aerosols in Reunion Island, showing this site can be considered as a clean site, mostly influenced by marine aerosols throughout the year, and also by biomass burning aerosols during the southern hemisphere biomass burning season. A unique data set of shipborne measurements has been collected with a dual Rayleigh-Mie lidar and a handheld sun photometer aboard a research vessel crossing the southern Indian Ocean, and the time evolution of the encountered marine and biomass burning aerosols extinction properties and vertical extension are documented.

Dans le cadre de cette thèse, je me suis intéressé à la variabilité de l'ozone et des aérosols troposphériques en région méditerranéenne, plus précisément aux processus de transport qui pilotent cette variabilité et aux impacts radiatifs des aérosols des feux de biomasse. L'analyse de la campagne STAAARTE Hellen 96, première campagne aéroportée en Grèce, a permis d'établir que la variabilité de l'ozone dans cette région est pilotée en premier lieu par le transport à longue distance (Europe occidentale, Afrique du nord et haute troposphère), puis modulée par les émissions locales. Ensuite, l'analyse de la campagne Pic 2005, effectuée dans les Pyrénées françaises, a permis de discuter la représentativité de l'ozone au niveau de la station d'haute altitude du Pic du Midi, plus précisément d'estimer l'influence exercée par l'apport de masses d'air issues de la couche limite rurale par les brises orographiques estivales qui se développent dans la journée. A l'échelle de quelques heures, on observe souvent en été des écarts de l'ordre de 10 ppb entre l'ozone mesuré au Pic du Midi et la troposphère libre, écarts qui s'expliquent par le transport depuis la couche limite et le mélange de ces masses d'air avec la troposphère libre. La mesure en altitude au niveau du Pic du Midi est alors influencée à hauteur de 20 à 50% par la couche limite. Enfin, on a cherché à estimer l'impact radiatif des couches d'aérosols des feux de biomasse en utilisant d'une part les mesures d'une campagne d'étude du transport intercontinental de la pollution (ITOP 2004), d'autre part les observations successives effectuées par CALIPSO des incendies au sud de la Grèce en août 2007.

L’étude de la pollution troposphérique inclut l’étude des gaz traces provenant de sources anthropiquesdiverses, dont l’impact varie de l’échelle locale à globale. Pour caractériser cette pollution, il est nécessairede mesurer avec précision les concentrations en polluants. Dans le cadre de projets européens, troiscampagnes aéroportées ont été conduites, dans le bassin méditerranéen, en Afrique de l’ouest et enMalaisie, pour mesurer différents types de polluants grâce, entre autres, à un spectromètre à lasersinfrarouges, SPIRIT, capable de mesurer rapidement en ligne de faibles variations de NO2 et CO. Les jeuxde données de ces gaz traces (et d’autres) ont été combinés avec un modèle lagrangien de dispersion departicules, FLEXPART, pour identifier différentes sources de pollution locales et régionales de l’air. Cettethèse présente ainsi les mesures et le travail de modélisation entrepris afin de définir les sources depollution de chaque région. Il a été montré que le bassin méditerranéen a été impacté, de la moyenne à lahaute troposphère pendant l’été, par des émissions de feux de biomasse venant de Sibérie et du continentnord-américain. Les régions ouest-africaine et malaisienne sont aussi impactées par des émissions de feuxde biomasse transportées depuis l’Afrique centrale dans le premier cas, et de feux locaux dans le second.En outre, ces régions sont influencées par des émissions provenant de l’exploitation du pétrole et du traficmaritime. FLEXPART a été utilisé afin d’identifier l’origine des pics de pollution mesurés au cours descampagnes. Nous avons ainsi montré que les conditions atmosphériques, qui définissent la hauteurd’injection du panache de la plateforme pétrolière, ainsi que le flux d’émission sont des paramètres clésdans la caractérisation des mesures par le modèle. / The study of tropospheric pollution includes the study of trace gases coming from various anthropogenicsources that can impact scales ranging from local to global. To characterise this pollution, it is necessary tobe able to measure with precision pollutant concentrations. Within the frame of European projects, threeairborne campaigns in the Mediterranean Basin, in West Africa and in Malaysia were conducted to measuredifferent types of pollutants thanks to, among others, an infrared laser spectrometer, SPIRIT, able to rapidlymeasure on-line small variations in NO2 and CO. The data sets of these trace gases (and others) have beencombined with a Lagrangian model of particle dispersion, FLEXPART, to fingerprint different sources of localand regional air pollution. Thus, this thesis presents the measurements and the modelling work undertakenin order to define the sources of pollution of each region. It has been shown that the Mediterranean Basinwas impacted, in the mid to upper troposphere during summer, by biomass burning emissions coming fromSiberia and the Northern American continent. West African and Malaysian regions are also impacted bybiomass burning emissions transported from central Africa in the first case, and from local fires in thesecond. In addition, those regions are influenced by emissions coming from oil exploitation and maritimetraffic. FLEXPART was used in order to identify the origin of the pollution peaks measured during thecampaigns. It has been shown that atmospheric conditions, which define the injection height of the oilplatform plume, and also the emission flux are key parameters in the characterisation of the measurementsby the model.