La pollution de l'air peut être transportée sur des distances de plusieurs milliers de kilomètres par la dynamique de grande échelle. Elle affecte ainsi le climat et la qualité de l'air loin des régions sources. Durant leur transport, les panaches de pollution voient leur composition altérée par le mélange avec l'air environnant. Les modèles globaux eulériens utilisés pour calculer les bilans d'export de polluants ne représentent pas bien le transport des panaches du fait de leur faible résolution, ce qui induit des erreurs dans le calcul de ces bilans et dans les vitesses de réaction du fait de la non-linéarité de la photochimie atmosphérique. Cette thèse a pour but de contribuer à améliorer la compréhension et la quantification du mélange subi par les panaches de pollution dans la troposphère libre lors du transport à longue distance, et sa représentation dans les modèles numériques. Elle se focalise sur l'Arctique, une région vulnérable au changement climatique, où la distribution des gaz à effet de serre et des aérosols est fortement influencée par le transport de polluants depuis les moyennes latitudes. Les travaux effectués s'organisent autour de trois études de cas de transport dans la troposphère arctique, dans le cadre de la campagne aéroportée POLARCAT durant l'été 2008. Les résultats obtenus permettent d'estimer que l'intensité du mélange dans cette région est plus faible qu'aux moyennes latitudes. Ils montrent également qu'une approche lagrangienne permet de reproduire la variabilité des concentrations dans les panaches âgés, de simuler le transport des structures de petite échelle, et d'évaluer la variabilité de l'évolution des concentrations en ozone dans les panaches induite par les différents scénarios de mélange. Les résultats de ces modèles lagrangiens permettent aussi de jauger les performances des modèles globaux eulériens en terme de transport des polluants en Arctique, et de définir la résolution spatiale nécessaire pour représenter ce transport de façon satisfaisante. Les trois études présentées concordent sur l'importance de combiner les approches lagrangienne et eulérienne pour simuler le transport à longue distance dans les modèles numériques.

Dans le cadre de cette thèse, je me suis intéressé à la variabilité de l'ozone et des aérosols troposphériques en région méditerranéenne, plus précisément aux processus de transport qui pilotent cette variabilité et aux impacts radiatifs des aérosols des feux de biomasse. L'analyse de la campagne STAAARTE Hellen 96, première campagne aéroportée en Grèce, a permis d'établir que la variabilité de l'ozone dans cette région est pilotée en premier lieu par le transport à longue distance (Europe occidentale, Afrique du nord et haute troposphère), puis modulée par les émissions locales. Ensuite, l'analyse de la campagne Pic 2005, effectuée dans les Pyrénées françaises, a permis de discuter la représentativité de l'ozone au niveau de la station d'haute altitude du Pic du Midi, plus précisément d'estimer l'influence exercée par l'apport de masses d'air issues de la couche limite rurale par les brises orographiques estivales qui se développent dans la journée. A l'échelle de quelques heures, on observe souvent en été des écarts de l'ordre de 10 ppb entre l'ozone mesuré au Pic du Midi et la troposphère libre, écarts qui s'expliquent par le transport depuis la couche limite et le mélange de ces masses d'air avec la troposphère libre. La mesure en altitude au niveau du Pic du Midi est alors influencée à hauteur de 20 à 50% par la couche limite. Enfin, on a cherché à estimer l'impact radiatif des couches d'aérosols des feux de biomasse en utilisant d'une part les mesures d'une campagne d'étude du transport intercontinental de la pollution (ITOP 2004), d'autre part les observations successives effectuées par CALIPSO des incendies au sud de la Grèce en août 2007.

L’étude de la pollution troposphérique inclut l’étude des gaz traces provenant de sources anthropiquesdiverses, dont l’impact varie de l’échelle locale à globale. Pour caractériser cette pollution, il est nécessairede mesurer avec précision les concentrations en polluants. Dans le cadre de projets européens, troiscampagnes aéroportées ont été conduites, dans le bassin méditerranéen, en Afrique de l’ouest et enMalaisie, pour mesurer différents types de polluants grâce, entre autres, à un spectromètre à lasersinfrarouges, SPIRIT, capable de mesurer rapidement en ligne de faibles variations de NO2 et CO. Les jeuxde données de ces gaz traces (et d’autres) ont été combinés avec un modèle lagrangien de dispersion departicules, FLEXPART, pour identifier différentes sources de pollution locales et régionales de l’air. Cettethèse présente ainsi les mesures et le travail de modélisation entrepris afin de définir les sources depollution de chaque région. Il a été montré que le bassin méditerranéen a été impacté, de la moyenne à lahaute troposphère pendant l’été, par des émissions de feux de biomasse venant de Sibérie et du continentnord-américain. Les régions ouest-africaine et malaisienne sont aussi impactées par des émissions de feuxde biomasse transportées depuis l’Afrique centrale dans le premier cas, et de feux locaux dans le second.En outre, ces régions sont influencées par des émissions provenant de l’exploitation du pétrole et du traficmaritime. FLEXPART a été utilisé afin d’identifier l’origine des pics de pollution mesurés au cours descampagnes. Nous avons ainsi montré que les conditions atmosphériques, qui définissent la hauteurd’injection du panache de la plateforme pétrolière, ainsi que le flux d’émission sont des paramètres clésdans la caractérisation des mesures par le modèle. / The study of tropospheric pollution includes the study of trace gases coming from various anthropogenicsources that can impact scales ranging from local to global. To characterise this pollution, it is necessary tobe able to measure with precision pollutant concentrations. Within the frame of European projects, threeairborne campaigns in the Mediterranean Basin, in West Africa and in Malaysia were conducted to measuredifferent types of pollutants thanks to, among others, an infrared laser spectrometer, SPIRIT, able to rapidlymeasure on-line small variations in NO2 and CO. The data sets of these trace gases (and others) have beencombined with a Lagrangian model of particle dispersion, FLEXPART, to fingerprint different sources of localand regional air pollution. Thus, this thesis presents the measurements and the modelling work undertakenin order to define the sources of pollution of each region. It has been shown that the Mediterranean Basinwas impacted, in the mid to upper troposphere during summer, by biomass burning emissions coming fromSiberia and the Northern American continent. West African and Malaysian regions are also impacted bybiomass burning emissions transported from central Africa in the first case, and from local fires in thesecond. In addition, those regions are influenced by emissions coming from oil exploitation and maritimetraffic. FLEXPART was used in order to identify the origin of the pollution peaks measured during thecampaigns. It has been shown that atmospheric conditions, which define the injection height of the oilplatform plume, and also the emission flux are key parameters in the characterisation of the measurementsby the model.