Afin d'approfondir la compréhension des mécanismes de vieillissement des batteries Li-ion, des analyses post-mortem ont été effectuées sur des cellules commerciales Li-ion C/NMC. Ces autopsies ont révélé des dégradations inattendues qui remettent en question les connaissances actuelles sur les mécanismes de vieillissement de ces cellules. Ainsi, il semble que la réaction parasite des dépôts de Li métallique sur l'électrode en graphite, actuellement associée dans la littérature à des charges à basses températures et / ou à courants élevés, aurait diverses origines selon la chimie et les conditions d'utilisation de la batterie. Dans ce travail de thèse, des dépôts locaux de Li métallique ont été observés sur des cellules vieillies en calendaire à haute température. Paradoxalement, dans des conditions de cyclage à basse température, ce dépôt de Li métallique a résulté de la perte de porosité au niveau de l’électrode négative. Par ailleurs, un modèle de vieillissement semi-empirique, prenant compte les pertes en cyclage ainsi que celles causées par la croissance de la SEI et la polymérisation du biphényl, est proposé. Pour finir, une méthode d'identification des modes de dégradation grâce à des mesures de capacité incrémentale a été entreprise, sur la base du décalage des potentiels de chacune des électrodes. / In order to deepen the understanding of the aging mechanisms of Li-ion batteries, post-mortem investigations were performed on C/NMC Li-ion commercial cells. These autopsies revealed unexpected degradations that question current knowledge about the aging mechanisms of these cells. Thus, it appears that the parasitic reaction of Li metal depositions on the graphite electrode, nowadays associated in the literature with charging at low temperature and / or high C-rates, would have various origins depending on the chemistry and conditions of use of the battery. In this thesis work, local Li deposits were observed on cells aged in calendar at high temperatures, due to the apparition of dry areas. Paradoxically, under low temperature cycling conditions, this Li resulted from anode porosity hindrance. Besides, a semi-empirical aging model, taking into account cycling losses as well as those caused by the SEI growth and the biphenyl polymerization, is proposed. Finally, a method of identifying degradation modes using incremental capacity measurements has been undertaken, based on the potential shifts of each of the electrodes.

Dans un contexte de progression du stockage d’énergie sous forme électrochimique dans les transports, notamment dans l’aéronautique, les problématiques de performance, de fiabilité, de sureté de fonctionnement et de durée de vie du stockeur sont essentielles pour utilisateurs. Cette thèse se focalise ces voltes pour l’avion plus électrique. Les technologies étudiées correspondent à des éléments commerciaux de dernière génération de type Lithium-ion (NMC/graphite+SiO, NCA/graphite, LFP/graphite, NMC/LTO), Lithium-Soufre (Li-S), supercondensateur et hybride (LiC). Une première partie de ce manuscrit s’attache à la quantification des performances des différents éléments dans l’environnement aéronautique [-20°C, 55°C] et pour l’usage aéronautique. Un modèle comportemental de type électro-thermique est développé et validé. La seconde partie est consacrée à la quantification du vieillissement des différents éléments. Les résultats de vieillissement calendaire et en cyclage actif sont présentés ainsi que ceux des tests abusifs. Une méthode d’estimation de l’état de santé (SOH) des éléments basés sur l’analyse de la capacité incrémentale (ICA) est proposée. Enfin, l’évaluation de la robustesse des éléments de stockage lors de tests de vieillissement accéléré avec un profil spécifique à l’usage aéronautique est proposé. Les modèles de vieillissement et la méthode d'estimation de SOH proposés précédemment sont utilisés ici pour évaluer l'impact de la température sur la vitesse de dégradation et pour estimer le SOH des cellules vieillies à l’aide de ce profil aéronautique. / In the context of progress in the electrochemical energy storage systems in the transport field, especially in the aeronautics, the issues of performance, reliability, safety and robustness of these elements are essential for users. This thesis is focused on these issues for the more electric aircraft. The technologies studied correspond to the latest generation commercial elements of Lithium-ion batteries (NMC/ graphite + SiO, NCA/graphite, LFP/graphite, NMC/LTO), Lithium-Sulfur (Li-S), Supercapacitor and Lithium-ion capacitors. The first part of this manuscript is dedicated to the performance quantification of the different electrochemical energy storage elements in aeronautical environment [-20°C, 55°C] and usage. An efficient and accurate electro-thermal model is developed and validated. The second part is devoted to the calendar and power cycling ageings as well as to the presentation of abuse testing results. A State Of Health (SOH) estimation based on incremental capacity analysis method is proposed. Finally, the robustness of the storage elements during accelerated ageing tests with a specific profile for the aeronautical usage is evaluated. The ageing models and SOH estimation methods proposed in the previous sections are used here to evaluate the impact of temperature on the degradation rate and to estimate the SOH of the cells with this aeronautical profile.