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The growing urgency of climate change has led to growth in the electrification technology field, where batteries have emerged as an essential role in the renewable energy transition, supporting the implementation of environmentally friendly technologies such as smart grids, energy storage systems, and electric vehicles. Battery cell degradation is a common occurrence indicating battery usage. Optimizing lithium-ion battery degradation during operation benefits the prediction of future degradation, minimizing the degradation mechanisms that result in power fade and capacity fade. This degree project aims to investigate battery degradation prediction based on capacity using deep learning methods. Through analysis of battery degradation and health prediction for lithium-ion cells using non-destructive techniques. Such as electrochemical impedance spectroscopy obtaining ECM and three different deep learning models using multi-channel data. Additionally, the AI models were designed and developed using multi-channel data and evaluated performance within MATLAB. The results reveal an increased resistance from EIS measurements as an indicator of ongoing battery aging processes such as loss o active materials, solid-electrolyte interphase thickening, and lithium plating. The AI models demonstrate accurate capacity estimation, with the LSTM model revealing exceptional performance based on the model evaluation with RMSE. These findings highlight the importance of carefully managing battery charging processes and considering factors contributing to degradation. Understanding degradation mechanisms enables the development of strategies to mitigate aging processes and extend battery lifespan, ultimately leading to improved performance.

Les estimations précises des états de charge (« State of Charge » - SoC) et de santé (« State of Health » - SoH) des batteries au lithium sont un point crucial lors d’une utilisation industrielle de celles-ci. Ces estimations permettent d’améliorer la fiabilité et la robustesse des équipements embarquant ces batteries. Cette thèse CIFRE est consacrée à la recherche d’algorithmes de détermination de l’état de santé de batteries lithium-ion, en particulier de chimie Lithium Fer Phosphate (LFP) et Lithium Manganèse Oxyde (LMO).Les recherches ont été orientées vers des solutions de détermination du SoH directement embarquables dans les calculateurs des véhicules électriques. Des contraintes fortes de coût et de robustesse constituent ainsi le fil directeur des travaux.Or, si la littérature actuelle propose différentes solutions de détermination du SoH, celles embarquées ou embarquables sont encore peu étudiées. Cette thèse présente donc une importante revue bibliographique des différentes méthodes d’estimation du SoH existantes, qu’elles soient embarquables ou non. Le fonctionnement détaillé ainsi que les mécanismes de vieillissement d’une batterie lithium-ion sont également explicités.Une partie majoritaire des travaux est consacrée à l’utilisation de l’analyse incrémentale de la capacité (« Incremental Capacity Analysis » - ICA) en conditions réelles, c’est-à-dire avec les niveaux de courant présents lors d’un profil de mission classique d’un véhicule électrique, avec les mesures disponibles sur un BMS (« Battery Management System ») industriel et avec les contraintes de robustesses associées, notamment une gamme étendue de température de fonctionnement. L’utilisation de l’ICA pour déterminer la capacité résiduelle de la batterie est mise en œuvre de façon totalement innovante et permet d’obtenir une grande robustesse aux variations des conditions d’utilisation de la batterie.Une seconde méthode est, elle, dédiée à la chimie LMO et exploite le fait que le potentiel aux bornes de la batterie soit représentatif de son état de charge. Un compteur coulométrique partiel est ainsi proposé, intégrant une gestion dynamique des bornes d’intégration en fonction de l’état de la batterie.A l’issue des travaux, une méthode complète et précise de détermination du SoH est disponible pour chacune des chimies LFP et LMO. La détermination de la capacité résiduelle de ces deux familles de batteries est ainsi possible à 4 % près. / Accurate lithium-ion battery State of Charge (SoC) and State of Health (SoH) estimations are nowadays a crucial point, especially when considering an industrial use. These estimations enable to improve robustness and reliability of hardware using such batteries. This thesis focuses on researching lithium-ion batteries state of health estimators, in particular considering Lithium Iron Phosphate (LFP) and Lithium Manganese Oxide (LMO) chemistries.Researches have been targeted towards SoH estimators straight embeddable into electric vehicles (EV) computers. Cost and reliability constraints are thus the main guideline for this work.Although existing literature offers various SoH estimators, those who are embedded or embeddable are still little studied. A complete literature review about SoH estimators, embedded or not, is therefore proposed. Lithium-ion batteries detailed operation and ageing mechanisms are also presented.The main part of this work is dedicated to Incremental Capacity Analysis (ICA) use with electric vehicle constraints, such as current levels available with a typical EV mission profile or existing measurements on the Battery Management System (BMS). Incremental Capacity Analysis is implemented in an innovative way and leads to a remaining capacity estimator with a high robustness to conditions of use variations, including an extended temperature range.A second method, dedicated to LMO chemistry, take advantage of the fact that the battery potential is representative of its state of charge. Partial Coulomb counting is thus performed, with a dynamic management of integration limits, depending on the battery state.Outcomes of this work are two complete and accurate SoH estimators, one for each chemistry, leading to a remaining capacity estimation accurate within 4 %.

Afin d'approfondir la compréhension des mécanismes de vieillissement des batteries Li-ion, des analyses post-mortem ont été effectuées sur des cellules commerciales Li-ion C/NMC. Ces autopsies ont révélé des dégradations inattendues qui remettent en question les connaissances actuelles sur les mécanismes de vieillissement de ces cellules. Ainsi, il semble que la réaction parasite des dépôts de Li métallique sur l'électrode en graphite, actuellement associée dans la littérature à des charges à basses températures et / ou à courants élevés, aurait diverses origines selon la chimie et les conditions d'utilisation de la batterie. Dans ce travail de thèse, des dépôts locaux de Li métallique ont été observés sur des cellules vieillies en calendaire à haute température. Paradoxalement, dans des conditions de cyclage à basse température, ce dépôt de Li métallique a résulté de la perte de porosité au niveau de l’électrode négative. Par ailleurs, un modèle de vieillissement semi-empirique, prenant compte les pertes en cyclage ainsi que celles causées par la croissance de la SEI et la polymérisation du biphényl, est proposé. Pour finir, une méthode d'identification des modes de dégradation grâce à des mesures de capacité incrémentale a été entreprise, sur la base du décalage des potentiels de chacune des électrodes. / In order to deepen the understanding of the aging mechanisms of Li-ion batteries, post-mortem investigations were performed on C/NMC Li-ion commercial cells. These autopsies revealed unexpected degradations that question current knowledge about the aging mechanisms of these cells. Thus, it appears that the parasitic reaction of Li metal depositions on the graphite electrode, nowadays associated in the literature with charging at low temperature and / or high C-rates, would have various origins depending on the chemistry and conditions of use of the battery. In this thesis work, local Li deposits were observed on cells aged in calendar at high temperatures, due to the apparition of dry areas. Paradoxically, under low temperature cycling conditions, this Li resulted from anode porosity hindrance. Besides, a semi-empirical aging model, taking into account cycling losses as well as those caused by the SEI growth and the biphenyl polymerization, is proposed. Finally, a method of identifying degradation modes using incremental capacity measurements has been undertaken, based on the potential shifts of each of the electrodes.

Dans un contexte de progression du stockage d’énergie sous forme électrochimique dans les transports, notamment dans l’aéronautique, les problématiques de performance, de fiabilité, de sureté de fonctionnement et de durée de vie du stockeur sont essentielles pour utilisateurs. Cette thèse se focalise ces voltes pour l’avion plus électrique. Les technologies étudiées correspondent à des éléments commerciaux de dernière génération de type Lithium-ion (NMC/graphite+SiO, NCA/graphite, LFP/graphite, NMC/LTO), Lithium-Soufre (Li-S), supercondensateur et hybride (LiC). Une première partie de ce manuscrit s’attache à la quantification des performances des différents éléments dans l’environnement aéronautique [-20°C, 55°C] et pour l’usage aéronautique. Un modèle comportemental de type électro-thermique est développé et validé. La seconde partie est consacrée à la quantification du vieillissement des différents éléments. Les résultats de vieillissement calendaire et en cyclage actif sont présentés ainsi que ceux des tests abusifs. Une méthode d’estimation de l’état de santé (SOH) des éléments basés sur l’analyse de la capacité incrémentale (ICA) est proposée. Enfin, l’évaluation de la robustesse des éléments de stockage lors de tests de vieillissement accéléré avec un profil spécifique à l’usage aéronautique est proposé. Les modèles de vieillissement et la méthode d'estimation de SOH proposés précédemment sont utilisés ici pour évaluer l'impact de la température sur la vitesse de dégradation et pour estimer le SOH des cellules vieillies à l’aide de ce profil aéronautique. / In the context of progress in the electrochemical energy storage systems in the transport field, especially in the aeronautics, the issues of performance, reliability, safety and robustness of these elements are essential for users. This thesis is focused on these issues for the more electric aircraft. The technologies studied correspond to the latest generation commercial elements of Lithium-ion batteries (NMC/ graphite + SiO, NCA/graphite, LFP/graphite, NMC/LTO), Lithium-Sulfur (Li-S), Supercapacitor and Lithium-ion capacitors. The first part of this manuscript is dedicated to the performance quantification of the different electrochemical energy storage elements in aeronautical environment [-20°C, 55°C] and usage. An efficient and accurate electro-thermal model is developed and validated. The second part is devoted to the calendar and power cycling ageings as well as to the presentation of abuse testing results. A State Of Health (SOH) estimation based on incremental capacity analysis method is proposed. Finally, the robustness of the storage elements during accelerated ageing tests with a specific profile for the aeronautical usage is evaluated. The ageing models and SOH estimation methods proposed in the previous sections are used here to evaluate the impact of temperature on the degradation rate and to estimate the SOH of the cells with this aeronautical profile.

<p>This work focuses on the collection and analysis of Lithium-ion battery operational and temperature data during nail penetration testing through two different experimental approaches. Raman spectroscopy, machine learning, and internal temperature sensors are used to collect and analyze data to further investigate the effects on cell operation during and after nail penetrations, and the feasibility of using this data to predict future performance.</p> <p><br></p> <p>The first section of this work analyzes the effects on continued operation of a small Lithium-ion prismatic cell after nail penetration. Raman spectroscopy is used to examine the effects on the anode and cathode materials of cells that are cycled for different amounts of time after a nail puncture. Incremental capacity analysis is then used to corroborate the findings from the Raman analysis. The study finds that the operational capacity and lifetime of cells is greatly reduced due to the accelerated degradation caused by loss of material, uneven current distribution, and exposure to atmosphere. This leads into the study of using the magnitude and corresponding voltage of incremental capacity peaks after nail puncture to forecast the operation of damaged cells. A Gaussian process regression is used to predict discharge capacity of different cells that experience the same type of nail puncture. The results from this study show that the method is capable of making accurate predictions of cell discharge capacity even with the higher rate of variance in operation after nail puncture, showing the method of prediction has the potential to be implemented in devices such as battery management systems.</p> <p><br></p> <p>The second section of this work proposes a method of inserting temperature sensors into commercially-available cylindrical cells to directly obtain internal temperature readings. Characterization tests are used to determine the effect on the operability of the modified cells after the sensors are inserted, and lifetime cycle testing is implemented to determine the long-term effects on cell performance. The results show the sensor insertion causes a small reduction in operational performance, and lifetime cycle testing shows the cells can operate near their optimal output for approximately 100-150 cycles. Modified cells are then used to monitor internal temperatures during nail penetration tests and how the amount of aging affects the temperature response. The results show that more aging in a cell causes higher temperatures during nail puncture, as well as a larger difference between internal and external temperatures, due mostly to the larger contribution of Joule heating caused by increased internal resistance.</p>