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Active Control of Surface Plasmons in MXenes for Advanced Optoelectronics

El Demellawi, Jehad K. 18 November 2020 (has links)
MXenes, a new class of two-dimensional (2D) materials, have recently demonstrated impressive optoelectronic properties associated with its ultrathin layered structure. Particularly, Ti3C2Tx, the most studied MXene by far, was shown to exhibit intense surface plasmons (SPs), i.e. collective oscillations of free charge carriers, when excited by electromagnetic waves. However, due to the lack of information about the spatial and energy variation of those SPs over individual MXene flakes, the potential use of MXenes in photonics and plasmonics is still marginally explored. Hence, the main objective of this dissertation is to shed the light upon the plasmonic behavior of MXenes at the nanoscale and extend their use beyond their typical electrochemical applications. To fulfill our objective, we first elucidated the underlying characteristics governing the plasmonic behavior of MXenes. Then, we revealed the existence of various tunable SP modes supported by different MXenes, i.e. Ti3C2Tx and Mo2CTx, and investigated their energy and spatial distribution over individual flakes. Further, we fabricated an array of MXene-based flexible photodetectors that only operate at the resonant frequency of the SPs supported by MXenes. We also unveiled the existence of tunable SPs supported by another 2D nanomaterial (i.e. MoO2) and juxtaposed its plasmonic behavior with that of MXenes, to underline the uniqueness of the latter. Noteworthy, as in the case of MXenes, this was the first progress made on studying specific SP modes supported by MoO2 nanostructures. In this part of the dissertation, we were able to identify and tailor multipolar SPs supported by MoO2 and illustrate their dependence on their bulk band structure. In the end, we show that, on the contrary, SPs in MXenes are mainly controlled by the surface band structure. To confirm this, we selectively altered the subsurface band structure of Ti3C2Tx and modulated its work function (from 4.37 to 4.81 eV) via charge transfer doping. Interestingly, thanks to the unchanged surface stoichiometry of Ti3C2Tx, the plasmonic behavior of Ti3C2Tx was not affected by its largely tuned electronic structure. Notably, the ability to attain MXenes with tunable work functions, yet without disrupting their plasmonic behavior, is appealing to many application fields.
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L'influence de l'irradiation sur les propriétés structurelles et de transport du graphène / The influence of irradiation on structural and transport properties of graphene

Deng, Chenxing 26 May 2015 (has links)
Le graphène est une simple couche de nid d'abeille motifs atomes de carbone. Il a suscité beaucoup d'intérêt dans la dernière décennie en raison de ses excellentes propriétés électroniques, optiques et mécaniques, etc., et montre larges perspectives d'applications dans le futur. Parfois, les propriétés du graphène doivent être modulées pour s’adapter à des applications spécifiques. Par exemple, le contrôle du niveau de dopage fournit un bon moyen de moduler les propriétés électriques et magnétiques de graphène, qui est important pour la conception de dispositifs de mémoire et de logique à base de graphène. En outre, la possibilité de régler la conductance électrique peut être utilisée pour fabriquer le transistor de graphène, et le dépôt chimique en phase vapeur (CVD) Procédé montre la possibilité d'effectuer la préparation de graphène intégrées dans les processus de fabrication de semi-conducteur. L'injection de spin et l'irradiation sont méthodes efficaces et pratiques pour adapter les propriétés de transport du graphène. Mais en raison du processus de fabrication complexe, il est difficile de préparer le dispositif de transport de spin graphène succès. La lithographie et décoller les processus qui impliquent utilisant résine photosensible va dégénérer les propriétés de transport du graphène. En outre, la sensibilité du graphène aux molécules H2O et O2 lorsqu'il est exposé à l’air ambiant entraînera faible signal de rotation et le bruit de fond. L'irradiation fournit une méthode propre à moduler les propriétés électriques de graphène qui n’impliquent pas de traitement chimique. En ions ou irradiation d'électrons, la structure de bande électronique de graphène peut être réglé et la structure en treillis est modulé aussi bien. En outre, les impuretés chargées et dopage résultant de l'irradiation peuvent modifier les propriétés électroniques du graphène comme la diffusion électron-phonon, libre parcours moyen et la densité de support. Comme indiqué, le graphène oxydation peut être induite par exposition à un plasma d'oxygène, et le N- dopage de graphène par recuit thermique dans de l'ammoniac a été démontré. En outre, la souche dans le graphène peut également être adaptée par irradiation, qui contribue également à la modification des propriétés de transport de graphène. En conclusion, l'irradiation fournit une méthode physique efficace pour moduler les propriétés structurelles et de transport de graphène, qui peuvent être appliqués dans la mémoire à base de graphène et des dispositifs logiques, transistor, et des circuits intégrés. Dans cette thèse, l'irradiation d'ions hélium a été réalisée sur le graphène cultivé sur substrat SiO2 par la méthode CVD, et les propriétés structurelles et de transport ont été étudiés. Le dopage de transfert de charge dans le graphène induite par les résultats d'irradiation dans une modification de ces propriétés, qui suggère une méthode pratique pour les adapter. En outre, l'irradiation par faisceau d'électrons a été effectuée sur graphène cultivé sur substrat de SiC. Les amorphisations progressives, contraintes et d'électrons dopage locales contribuent à la modification des propriétés structurelles et de transport dans le graphène qui peuvent être observés. / Graphene is a single layer of honeycomb patterned carbon atoms. It has attracted much of interest in the past decade due to its excellent electronic, optical, and mechanical properties, etc., and shows broad application prospects in the future. Sometimes the properties of graphene need to be modulated to adapt for specific applications. For example, control of doping level provides a good way to modulate the electrical and magnetic properties of graphene, which is important to the design of graphene-based memory and logic devices. Also, the ability to tune the electrical conductance can be used to fabricate graphene transistor, and the chemical vapor deposition (CVD) method shows the possibility to make the preparation of graphene integrated into semiconductor manufacture processes. Moreover, the sensitivity of graphene to the H2O and O2 molecules when exposed to the air ambient will result in weak spin signal and noise background. Irradiation provides a clean method to modulate the electrical properties of graphene which does not involve chemical treatment. By ion or electron irradiation, the electronic band structure of graphene can be tuned and the lattice structure will be modulated as well. Moreover, the charged impurities and doping arising from irradiation can change the electronic properties of graphene such as electron-phonon scattering, mean free path and carrier density. As reported, graphene oxidization can be induced by exposure to oxygen plasma, and N-Doping of Graphene through thermal annealing in ammonia has been demonstrated. Furthermore, the strain in graphene can also be tailored by irradiation, which also contributes to the modification of transport properties of graphene. In conclusion, irradiation provides an efficient physical method to modulate the structural and transport properties of graphene, which can be applied in the graphene-based memory and logic devices, transistor, and integrated circuits (ICs). In this thesis, Helium ion irradiation was performed on graphene grown on SiO2 substrate by CVD method, and the structural and transport properties were investigated. The charge transfer doping in graphene induced by irradiation results in a modification of these properties, which suggests a convenient method to tailor them. Moreover, electron beam irradiation was performed on graphene grown on SiC substrate. The local progressive amorphization, strain and electron doping contribute to the modification of structural and transport properties in graphene which can be observed.

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