Th.--Sci.--Bordeaux 1, 1979. N°: 615.

La distillation est une opération unitaire de séparation qui est largement utilisée. Toutefois, lorsque les volatilités des corps à séparer sont proches, le besoin en énergie de la colonne augmente, et l’efficacité énergétique du procédé de séparation diminue. Ainsi, la faiblesse de la distillation est son efficacité énergétique (au maximum 10 %). La réduction de la consommation énergétique des colonnes à distiller est donc un enjeu majeur dans le contexte énergétique actuel. Une des voies prometteuses est les colonnes à distiller dites HIDiC (Heat Integrated Distillation Column). Dans ce type de configuration, la colonne est scindée en deux colonnes : une colonne d’appauvrissement et une colonne d’enrichissement. La colonne d’appauvrissement opère à un niveau de pression plus faible que la colonne d’enrichissement. Un compresseur ainsi qu’une vanne de détente sont installés pour ajuster les niveaux de pression respectifs dans les deux parties. La différence de pression ainsi établie permet d’imposer une différence de températures qui offre la possibilité de transférer de l’énergie entre les deux colonnes par l’intermédiaire d’une technologie de transfert de chaleur. Dans un premier temps, l’objet de cette étude est de valider une nouvelle technologie de transfert thermique pour les colonnes concentriques HIDiC. Cette technologie innovante, Mousse métallique à cellules ouvertes, est caractérisée et validée en comparant avec un garnissage classique. Pour cela, un pilote expérimental de colonne concentrique contenant le garnissage structuré a été mis en oeuvre au laboratoire. Les résultats des mousses métalliques ont montré une performance thermique plus importante que le garnissage classique avec un gain moyen de 102 %. La conductance thermique des mousses métallique à cellules ouvertes obtenue expérimentalement est de 1285 W.K-1. Ces résultats confirment l’intérêt de l’utilisation du garnissage innovant dans les colonnes de distillation HIDiC en tant que technologie de transfert de chaleur. Dans un deuxième temps, un outil de simulation des colonnes HIDiC est développé dans le logiciel commercial ProSim Plus™®. Par rapport aux colonnes de distillation conventionnelles, les colonnes HIDiC possèdent des paramètres spécifiques tels que le rapport de pression et le profil d’échange de chaleur entre les deux sections de la colonne. Une procédure d’optimisation est élaborée afin d’obtenir une colonne HIDiC avec un coût total annuel « TAC » minimal et une distribution énergétique optimale. La méthode stochastique est adoptée avec un algorithme génétique « AG » ou l’initialisation des variables d’action n’est pas nécessaire. Deux études de cas sont effectuées. L’une est un système largement étudié dans la littérature, le mélange (Benzène/Toluène). La procédure de conception et d’optimisation est évaluée. Une réduction du TAC de 7,4 % et 13,9 % est obtenue par rapport aux précédents travaux de la littérature. L’autre étude de cas est un mélange binaire (Cyclohexane/n-Heptane). Les résultats de la simulation concernant les quantités d’énergie échangées de la colonne d’enrichissement vers la colonne d’appauvrissement sont validés en vérifiant la faisabilité du transfert thermique par la conductance thermique de la technologie innovante obtenue expérimentalement UA (W.K-1). / Distillation is the most applied separation technology. Its major drawback is the low thermodynamic efficiency (typically around 10 %). In response to environmental issues that concern energy consumption of distillation column, HIDiC (heat integrated distillation column) which combines advantages of vapor recompression and diabatic operation is expected to have a large impact on energy saving. The mixtures with close boiling point are confirmed to be the best candidates for HIDiC. In fact, in this configuration the rectifying section and the stripping section are separated. Heat is transferred inside the distillation column from the rectifying to the stripping section, because the operating pressure (and thus the temperature) of the rectifying section is increased by means of the compressor. First, a novel technology of heat and mass transfer between rectifying column and stripping column is characterized and validated on an experimental pilot. A concentric HIDiC which contains metal foam packing is designed. Compared to the Raschig Super-Ring results, the heat transfer in this structured packing is more efficient, with a gain up to 102 %. The obtained thermal conductance UA (W.K-1) of the innovative column packing is 1285 W.K-1. This confirms the purpose of open cell metal foams use in HIDiC as a heat transfer technology. Secondly, the aim of this study is to optimize the HIDiC sensitive parameters so as to minimize the Total Annual Cost (TAC). For this, a HIDiC simulation model is developed by using commercial software ProSim Plus™®. GA (Genetic Algorithm) is used to find the optimal HIDiC configuration where variables are optimized without initialization. Binary (Benzene/Toluene) separation case is examined for the evaluation of the proposed method. As a result, 7.4 % and 13.9 % TAC reductions are realized in comparison with the reported solutions in previous works. Binary (Cyclohexane/n-Heptane) is studied to evaluate the physical feasibility of heat transfer between rectifying and stripping column by the experimental thermal conductance (UA experimental [W.K-1]) of the innovative column packing.

Le procédé de distillation est largement utilisé dans de nombreuses applications telles que la production pétrochimique, le traitement du gaz naturel, les raffineries de pétrole, etc. Généralement, la maintenance des réacteurs chimiques est très coûteuse et perturbe la production pendant de longues périodes. Tous ces facteurs démontrent réellement la nécessité de stratégies efficaces de diagnostic et de pronostic des défauts pour pouvoir réduire et éviter le plus grand nombre de ces problèmes catastrophiques. La première partie de nos travaux vise à proposer une méthode de diagnostic fiable pouvant être utilisée dans le régime permanent d’une procédure non linéaire. De plus, nous proposons une procédure modifiée de la méthode MFCM permettant de calculer la variation en pourcentage entre deux classes. L’utilisation de MFCM a pour objectif de réduire le temps de calcul et d’accroître les performances du classifieur. Les résultats de la méthode proposée confirment la capacité de classifier entre les différentes classes de défaillances considérées. Le calcul de la durée de vie du système est extrêmement important pour éviter les pannes catastrophiques. Notre deuxième objectif est de proposer une méthode fiable de pronostic permettant d’estimer le chemin de dégradation d’une colonne de distillation et de calculer le pourcentage de durée de vie de ce système. Le travail présente une approche basée sur le système d’inférence neuro-fuzzy adaptatif (ANFIS) combiné avec (FCM) pour prédire la trajectoire future et calculer le pourcentage de durée de vie du système. Les résultats obtenus démontrent la validité de la technique proposée pour atteindre les objectifs requis avec une précision de haut niveau. Pour améliorer les performances d’ANFIS, nous proposons la distribution de Parzen comme nouvelle fonction d’appartenance de l’algorithme ANFIS. Les résultats ont démontré l’importance de la technique proposée car elle s’est avérée efficace pour réduire le temps de calcul. En outre, la distribution de Parzen présentait la plus petite erreur quadratique moyenne (RMSE). La dernière partie de cette thèse se concentrait sur la proposition d’un nouvel algorithme pouvant être appliqué pour obtenir un système de surveillance en temps réel s’appuyant sur la prédiction de défauts ; cela signifie que cette méthode permet de prédire l’état futur du système, puis de diagnostiquer quelle est la source d’erreur probable. Elle permet d’évaluer la dégradation d’une colonne de distillation et de diagnostiquer par la suite les défauts ou accidents pouvant survenir à la suite de la dégradation estimée. Cette nouvelle approche combine les avantages d’ANFIS à ceux de RNA permettant d’atteindre un haut niveau de précision. / The distillation process is largely used in many applications such a petrochemical production, natural gas processing, and petroleum refineries, etc. Usually, maintenance of the chemical reactors is very costly and it disrupts production for long periods of time. All these factors really demonstrate the fundamental need for effective fault diagnosis and prognostic strategies that they are able to reduce and avoid the greatest number of thes problems and disasters. The first part of our work aims to propose a reliable diagnostic method that can be used in the steady-state regime of a nonlinear procedure. Moreover, we propose a modified procedure of the fuzzy c-means clustering method (MFCM) where MFCM calculates the percentage variation between the two clustered classes. The purpose of using MFCM is to reduce the computing time and increase the performance of the classifier. The results of the proposed method confirm the ability to classify between normal mode and eight abnormal modes of faults. Our second goal aims to propose a prognosis reliable method used to estimate the degradation path of a distillation column and calculate the lifetime percentage of this system. The work presents an approach based on adaptive neuro-fuzzy inference system (ANFIS) combined with (FCM) to predict the future path and calculate the lifetime percentage of the system. The results obtained demonstrate the validity of the proposed technique to achieve the needed objectives with a high-level accuracy. To improve ANFIS performance we propose Parzen windows distribution as a new membership function for ANFIS algorithm. Results demonstrated the importance of the proposed technique since it proved to be highly successful in terms of reducing the time consumed. Additionally, Parzen windows had the smallest Root Mean Square Error (RMSE). The last part of this thesis was focusing on the proposing of new algorithm which can be applied to obtain real-time monitoring system which relies on the fault production module to reach the diagnosis module in contrast to the previous strategies ; this means this method predict the future state of the system then diagnosis what is the probable fault source. This proposed method has proven to be a reliable process that can evaluate the degradation of a distillation column and subsequently diagnose the possible faults or accidents that can emerge as a result of the estimated degradation. This new approach combines the benefits of ANFIS with the benefits of feedforward ANN. The results were demonstrated that the technique achieved with a high level of accuracy, the objective of prediction and diagnosis especially when applied to the data obtained from automated distillation process in the chemical industry.

Les colonnes de distillation de l'air constituent l'un des procédés principaux de séparation des composants de l'air mais posent le problème des consommations énergétiques élevées. Dans le but de produire les quantités d'oxygène nécessaire pour les procédés d'oxycombustion à faibles coûts énergétiques, une colonne de distillation diabatique pour la séparation de l'air cryogénique est conçue et modélisée. Elle consiste en un échangeur tubes-calandre où les tubes constituent une première colonne opérant à basse pression et la calandre en constitue une deuxième opérant à haute pression. Les transferts de masse et de chaleur couplés sont modélisés et le fonctionnement de la colonne est simulé. Une analyse exergétique comparative entre trois types de colonnes de distillation d'air cryogénique montre que l'efficacité exergétique de la colonne diabatique conçue est 23 % fois plus élevée que celle des colonnes doubles conventionnelles. La distribution des mélanges dans les tubes et dans la calandre est un point clé dans le procédé de distillation dans l'échangeur tubes-calandre. Les différentes formes de mal répartition sont étudiées et des solutions proposées. Une colonne pilote est dimensionnée pour valider expérimentalement le concept théorique de la distillation diabatique de l'air cryogénique.

Ce travail contribue aux efforts de l'Union Européenne pour réduire les émissions de CO2. Son objectif est d'aider les industries produisant de la chaleur fatale à récupérer cette énergie perdue, d'augmenter sa température et de la réutiliser in situ. Les transformateurs de chaleur (Absorption Heat Transformers ou AHT), machines à absorption consommant très peu d'électricité, sont alors ici étudiés. Les AHTs existants rencontrent des problèmes comme la corrosion, la cristallisation, la toxicité et les niveaux de pression éloignés de la pression atmosphérique. Ceux-ci sont causés par les fluides conventionnels (Eau/LiBr et Ammoniaque/Eau) et s'aggravent à des températures supérieures à 120°C. Des modèles de conception ainsi que des solutions techniques, applicables avec tous mélanges de fluides organiques, sont alors proposés dans cette thèse. Ces modèles sont validés avec des données de la littérature et implémentés dans des outils d'aide à la décision.Tout d'abord, un modèle de sélection de paires de fluides organiques (parmi une liste de fluides) est développé. Les contraintes prises en compte sont, entre autres, les types et les profils de températures des sources et puits de chaleur, et les propriétés du fluide. Pour chaque type de fluide, la méthode la plus adaptée au calcul des propriétés physiques des fluides est choisie.En second lieu, pour effectuer la séparation des 2 constituants du mélange de fluides organiques, le générateur (composant recevant la chaleur fatale) et le condenseur de l'AHT sont fusionnés pour former une colonne de distillation. Un modèle d'une colonne de distillation nommée « hybride » est alors développé en adaptant la méthode de Ponchon-Savarit et en la combinant avec la méthode ETD (Equal Thermodynamic Distance). Cette colonne associe les avantages des 2 types de colonnes adiabatiques et diabatiques. Elle allie réduction de production d'entropie et meilleure exploitation des sources de chaleur à températures glissantes. La conception mécanique de la colonne hybride est aussi incluse.Troisièmement, pour atteindre la température théorique maximale du mélange de fluide déjà choisi, l'absorbeur de l'AHT (où la chaleur à haute température est libérée) est divisé en sections adiabatiques suivies par des sections diabatiques. De plus, les modèles détaillés des colonnes à bulles (fonctionnant en co-courant ou en contre-courant) ainsi que de la colonne à garnissage sont présentés et comparés entre eux.Les principaux résultats de ces travaux consistent en une nouvelle méthodologie de choix de fluides organiques pouvant remplacer les mélanges classiques surtout à températures élevées (supérieures à 130 °C). En ce qui concerne la colonne de distillation, il est montré que la colonne adiabatique constitue un meilleur choix lorsqu'une source de chaleur latente est disponible tandis qu'avec une source de chaleur sensible, la colonne hybride engendre moins de pertes exergétiques. En passant à l'absorbeur, le nouveau mode d'opération de celui-ci permet à l'utilisateur d'atteindre des températures plus élevées que celles réalisées avec les technologies actuellement disponibles. Enfin, les modèles développés permettent de choisir les technologies de distillation (adiabatique, diabatique ou hybride) et d'absorption (colonne à bulles ou à garnissage) les plus appropriées en s'adaptant à différentes problématiques industrielles. / This work is part of the European union efforts to reduce its CO2 emissions. It aims to assist any waste heat producing industry in recuperating this lost thermal energy, pumping it to higher temperature levels and reusing it on site. Absorption Heat Transformers (AHT), that consume little electricity, are used for this task. Current AHT problems such as corrosion, crystallization, toxicity and inconvenient pressure levels are caused by conventionally used H2O/LiBr and NH3/ H2O working fluids and get worse at temperatures exceeding 120°C. Potential solutions are thus suggested. According to them, models are developed; they are all able to operate with any organic mixture and are customized to accompany the industrialist from start to finish. These solutions were validated by comparing them with literature data and are implemented into several tools.Firstly, a model selects the optimal organic binary mixture -among a list of fluids- in terms of the real case application's constraints: Heat transfer fluids used, Heat source's and heat sink's types and temperature profiles, mixtures transport properties among other parameters. Suitable thermodynamic model is selected for different fluid group types.Secondly, in order to separate the 2 components of the chosen mixture of organic compounds, the AHT generator (component which receives waste heat) is merged with the AHT condenser thus forming a distillation column. A “hybrid column” is designed by modifying the Ponchon-Savarit method and combining it with the Equal Thermodynamic Distance (ETD) method. This new column associates the best features of the two columns. It reduces entropy production rates and best exploits temperature gliding heat sources. Mechanical design for the hybrid column is also included.Thirdly, to ensure that the maximum theoretical temperature of the working fluid is reached, the AHT absorber (where high temperature heat is released) is divided into consecutive adiabatic parts followed by diabatic ones. Detailed Models for co-current and counter-current bubble columns as well as packing columns are presented and compared.Main results consist in a selection methodology of organic compounds mixtures, capable of replacing conventional ones specially at temperatures higher than 130 °C. It's also shown that adiabatic columns are better options when latent type heat sources are available while hybrid columns lose less exergy when used with sensible heat sources. As for the absorber, the new operating mode provides the user with higher temperatures than currently reached by available technologies. Finally, using the developed models, tailored and most suitable distillation (adiabatic, diabatic or hybrid columns) and absorber (bubble or packing columns) technologies can be proposed depending on the industrial specific cases and requirements.