Este trabalho apresenta uma nova metodologia, simples e de baixo custo, para quantificação direta de urânio em compostos do ciclo do combustível nuclear, baseada na espectroscopia no infravermelho com transformada de Fourier (FTIR), utilizando a técnica de pastilhamento em KBr. Diferentes matrizes foram utilizadas para o desenvolvimento e validação analítica: nitrato de uranilo complexado com TBP (UO2(NO3)2.2TBP) em fase orgânica e nitrato de uranilo (UO2(NO3)2) em fase aquosa. O método para matriz de urânio em fase orgânica (UO2(NO3)2.2TBP em hexano/incorporado em KBr) apresentou linearidade (r = 0,9980) dentro da faixa analítica de 0,20% 2,85% de urânio na pastilha de KBr, LD de 0,02% e LQ de 0,03%, exatidão com recuperações acima de 101,0%, robustez e precisão (DPR < 1,6%). O método para matriz de urânio em fase aquosa (UO2(NO3)2/incorporado em KBr) apresentou linearidade (r = 0,9900) dentro da faixa analítica de 0,14% 0,29% de urânio na pastilha de KBr, LD de 0,01% e LQ de 0,02%, exatidão com recuperações acima de 99,4%, robustez e precisão (DPR < 1,6 %). Amostras de processo do ciclo do combustível nuclear foram submetidas a avaliação intralaboratorial e os resultados foram comparados estatisticamente por outras técnicas: Espectrometria de Fluorescência de Raios-X (FRX) e gravimetria. Os testes estatísticos (t-Student e Fischer) indicaram que a técnica por FTIR e as de referência são equivalentes, demonstrando que a nova metodologia pode ser empregada com sucesso nas análises de rotina para o controle de qualidade dos compostos nucleares. / This work presents a low cost, simple and new methodology for direct quantification of uranium in compounds of the nuclear fuel cycle, based on Fourier Transform Infrared (FTIR) spectroscopy using KBr pressed discs technique. Uranium in different matrices were used to development and validation: UO2(NO3)2.2TBP complex (TBP uranyl nitrate complex) in organic phase and uranyl nitrate (UO2(NO3)2) in aqueous phase. The parameters used in the validation process were: linearity, selectivity, accuracy, limits of detection (LD) and quantitation (LQ), precision (repeatability and intermediate precision) and robustness. The method for uranium in organic phase (UO2(NO3)2.2TBP complex in hexane/embedded in KBr) was linear (r = 0.9980) over the range of 0.20% 2.85% U/ KBr disc, LD 0.02% and LQ 0.03%, accurate (recoveries were over 101.0%), robust and precise (RSD < 1.6%). The method for uranium aqueous phase (UO2(NO3)2/embedded in KBr) was linear (r = 0.9900) over the range of 0.14% 1.29% U/KBr disc, LD 0.01% and LQ 0.02%, accurate (recoveries were over 99.4%), robust and precise (RSD < 1.6%). Some process samples were analyzed in FTIR and compared with gravimetric and X-ray fluorescence (XRF) analyses showing similar results in all three methods. The statistical tests (t-Student and Fischer) showed that the techniques are equivalent. The validated method can be successfully employed for routine quality control analysis for nuclear compounds.

No presente trabalho foram estudados os fenômenos de encruamento e, principalmente, transformação de fases, recuperação e recristalização, presentes na liga U-7,5Nb-2,5Zr (Mulberry alloy) e no urânio não ligado. Realizou-se a fusão da liga por dois métodos: plasma (menor massa) e indução (maior massa). A caracterização microestrutural das ligas resultantes nos estados bruto de fundição e homogeneizado (tratado termicamente na região da fase &#947; seguido de resfriamento rápido em água), assim como do urânio em seu estado inicial, foi realizada com auxílio de várias técnicas complementares de análise microestrutural. No estado gama estabilizado, a liga U-7,5Nb-2,5Zr foi deformada na temperatura ambiente por dois métodos: laminação a frio, dividida em vários estágios (20%, 50%, 60% e 80%), e limagem, sendo o pó resultante de alto grau de deformação. As amostras deformadas foram posteriormente recozidas em tratamentos isócronos (1 hora) e isotérmicos (200ºC, 450ºC e 700ºC). O urânio não ligado foi deformado em aproximadamente 60% e 80% de redução em espessura, e em seguida submetido a tratamentos isócronos (1 hora) e isotérmicos (400ºC e 650ºC). Os fenômenos de encruamento, recuperação, recristalização e transformação de fases foram estudados predominantemente por microscopia óptica, dureza e difração de raios X, com auxílio do método de Rietveld. Adicionalmente, técnicas de análise térmica (dilatometria e calorimetria diferencial) foram utilizadas para acompanhamento da cinética de transformação de fase e energia armazenada na deformação. Com relação à deformação, a liga U-7,5Nb-2,5Zr mostrou ser capaz de sofrer reduções da ordem de 70% na temperatura ambiente, sem necessidade de recozimentos intermediários e com um baixo grau de encruamento. Similarmente, o urânio não ligado mostrou ser capaz de sofrer graus de deformação mais altos na temperatura ambiente, entretanto, este material apresentou alto grau de encruamento e, mesmo após considerável grau de deformação, ainda apresentava muitas heterogeneidades de deformação, como bandas de deformação e maclas. Foi observado que a recristalização do urânio não ligado teve início a aproximadamente 454ºC. Para a liga no estado deformado e supersaturado, a precipitação de fases tende a ocorrer antes da recristalização. Assim, o comportamento desta liga sob aquecimento pós-deformação pode ser resumido da seguinte forma: ~200°C (Recuperação) ---> 300-575°C (Precipitação de fases) ---> 575°C (Recristalização). O rápido aquecimento para temperaturas acima de 650ºC, ou a manutenção desta temperatura por longos tempos, gera uma estrutura &#947; recristalizada com grãos equiaxiais. Uma estrutura de grãos finos (~8,3µm) foi obtida no recozimento a 700ºC/1h tanto para baixo como para alto grau de deformação. Uma taxa de aquecimento lenta, ou recozimento na faixa de 300-575ºC, gera precipitação da fase antes da recristalização. Consequentemente, a transformação eutetóide &#947;&#8594;&#945;+&#947;&#8323; ocorre de modo a herdar a orientação do grão &#947; deformado, o que pode gerar uma textura de transformação. Na faixa de temperaturas de 575-650ºC ocorre a interação entre os fenômenos de precipitação de fase e recristalização. Em recozimentos a 200ºC foi possível observar a predominância da recuperação para graus de deformação intermediários (60%) e altos (80%), mas para grau de deformação baixo (20%) prevaleceu endurecimento por precipitação da fase &#945;\'\'. Com auxílio da análise em um calorímetro diferencial (DSC) foi observado que a energia armazenada na deformação e liberada durante o processo de recristalização da liga U-7,5Nb-2,5Zr foi de 6,5J/g. Tal valor é relativamente alto se comparado aos metais comuns, o que leva à suposição de que uma linha de discordância no urânio representa uma maior energia. Este fato tem influência direta no processo recristalização. Este experimento demonstrou também que os fenômenos de precipitação de fase e recristalização interagem entre si, com relação à energia disponível para o processo. A textura da liga U-7,5Nb-2,5Zr foi estudada por difração de raios X (DRX) nas condições com fase &#947; estabilizada (obtida através de fusão, coquilhamento e homogeneização seguida de têmpera) e no estado deformado (laminado a temperatura ambiente). A liga na condição com &#947; estabilizado apresentou textura moderada com apenas as componentes (023) e (032). Após a deformação de 80%, o material apresentou uma textura de fibra (001)&#60;uvw&#62;, pouco comum nos metais CCC, além da fibra &#947; (111)&#60;uvw&#62;, com intensidade intermediária. / In this work it was studied the phenomena of work hardening, mainly phase transformation, recovery and recrystallization in the U-7.5Nb-2.5Zr alloy (Mulberry alloy) and unalloyed uranium. The alloy was melted by two methods: plasma (smaller mass) and induction (larger mass). Microstructural characterization of the samples in the as-cast and homogenized states (the last one was heat treated in the &#947; phase region and then quenched in water), as well as uranium in its initial state, was performed using several complementary techniques for microstructural analysis. In the gamma stabilized state, the U-7.5Nb2.5Zr alloy was deformed at room temperature by two methods: cold rolling in several stages (20%, 50%, 60% and 80%), and then filed, resulting in a powder with high degree of deformation. Deformed samples were subsequently annealed by isochronal (1 hour) and isothermal (200°C, 450°C, 700°C) treatments. Unalloyed uranium was deformed by approximately 60% and 80% reduction in thickness, and then subjected to isochronous (1 hour) and isothermal (400°C and 650°C) treatments. The phenomena of work hardening, recovery, recrystallization and phase transformation were studied by optical microscopy, hardness testing and X-ray diffraction, using the Rietveld method. Additionally, thermal analysis techniques (differential calorimetry and dilatometry) were used to measure the kinetics of phase transformation and energy stored during deformation. With regard to deformation, the U-7.5Nb-2.5Zr alloy was reduced of approximately 70% at room temperature without intermediate annealing and with a low degree of work hardening. Similarly, unalloyed uranium was reduced of high degrees of deformation at room temperature. However, this sample showed a higher degree of work hardening, and even after significant deformation still showed lots of inhomogeneities of deformation, such as deformation bands and twins. It was observed that recrystallization of unalloyed uranium started at about 454°C. For the alloy in the supersaturated and deformed states, the phase precipitation tends to occur before recrystallization. Thus, the behavior of this alloy under heat treatments after deformation can be summarized as follows: ~200°C (Recovery) ---> 300-575°C (Phase precipitation) ---> 575°C (Recrystallization). Rapid heating to temperatures above 650°C, or maintain this temperature for a long time, generates a &#947; recrystallized structure with equiaxed grains. Fine grain structure (~8.3 µm) was obtained for annealing at 700°C/1 h for both lower and higher deformation degrees. Slow heating rate or annealing treatment in the range of 300 to 575ºC, causes precipitation before recrystallization. Consequently, the eutectoid transformation &#947;&#8594;&#945;+&#947;&#8323; occurs in order to inherit orientation from the &#947; deformed grain, which may generate a transformation texture. The interaction between the phenomena of phase precipitation and recrystallization was observed in the temperature range of 575-650°C. At the annealing temperature of 200°C it was possible to observe the predominance of recovery at intermediate (60%) and higher (80%) degrees of deformation, while at lower deformation degree (20%) &#945; phase precipitation hardening has predominated. The results obtained using a differential calorimeter (DSC) showed that the energy stored during deformation and released during the recrystallization of the U-7.5Nb-2.5Zr alloy was 6.5 J/g. That value is relatively high compared to common metals, which leads to the conclusion that dislocation lines in uranium alloys possess higher energy. This fact has a direct influence in the recrystallization process. This experiment also demonstrated that the phenomena of phase precipitation and recrystallization interact with each other with regard to energy available for the process. The texture of the U-7.5Nb-2.5Zr alloy was studied by X-ray diffraction (XRD) in the &#947;-phase stabilized condition (obtained by melting, casting, homogenization and then quenching) and in deformed state (rolled at room temperature). The first condition generated moderate texture with the components (023) e (032). After 80% of deformation, the samples showed a fiber texture (001)&#60;uvw&#62;, uncommon in the BCC metals, as well the &#947; fiber (111)&#60;uvw&#62; with intermediate intensity.

O objetivo deste trabalho é verificar a validade e a acurácia dos resultados fornecidos pelos programas computacionais FRAPCON-3.4a e FRAPTRAN-1.4, utilizados no processo de simulação do comportamento de varetas combustíveis de reatores a água leve pressurizada PWR (Pressurized Water Reactor), sob situações operacionais de regimes permanente e transiente, em condições de alta queima (high burnup). Para realizar a verificação, foi utilizada a base de dados FUMEX-III, que fornece dados relativos a experimentos realizados com diversos tipos de combustíveis nucleares, submetidos a diversas condições operacionais. Através dos resultados obtidos nas simulações computacionais com os programas FRAPCON-3.4a e FRAPTRAN-1.4 e da sua comparação com os dados experimentais da base FUMEX-III, foi possível constatar que os programas empregados possuem um boa capacidade de predizer o comportamento operacional de varetas combustíveis de PWR em regime permanente a altas queimas e sob condição de transiente inicializado por reatividade (Reactivity Initiated Accident RIA). / The objective of this work is to verify the validity and accuracy of the results provided by the computer programs FRAPCON-3.4a and FRAPTRAN-1.4, used in the simulation process of the irradiation behavior of Pressurized Water Reactors (PWR) fuel rods in steady-state and transient operational conditions at high burnup. To perform the verification, the database FUMEX-III was used to provide data on experiments with different nuclear fuel types, under various operating conditions. Through the comparison of the computational simulation results of the programs FRAPCON-3.4a e FRAPTRAN-1.4 with the experimental data of the database FUMEX III, it was found that the computer programs used have good ability to predict the operational behavior of PWR fuel rods in high burnup steady-state conditions and under Reactivity Initiated Accident (RIA).

Reatores PWR empregam, como combustível nuclear, pastilhas de UO2 acondicionadas em tubos de ligas de zircônio, chamados de encamisamento. Na sua fabricação são gerados cavacos de usinagem que não podem ser descartados, pois a reciclagem deste material é estratégica quanto aos aspectos de tecnologia nuclear, econômicos e ambientais. As ligas nucleares têm altíssimo custo e não são produzidas no Brasil, sendo importadas para a fabricação do combustível nuclear. Neste trabalho são abordados dois métodos para reciclar os cavacos de Zircaloy. No primeiro, os cavacos foram fundidos utilizando um forno elétrico a arco para obter lingotes. O segundo usa a técnica da metalurgia do pó, onde os cavacos foram submetidos à hidretação e o pó resultante foi moído e isostaticamente prensado e, a seguir, sinterizado a vácuo. A composição química, as fases presentes e a dureza no material foram determinadas. Os lingotes foram tratados termicamente e laminados, sendo que as microestruturas foram caracterizadas por microscopia óptica e eletrônica de varredura. Os resultados para ambos os métodos mostraram que a composição do Zircaloy reciclado cumpre as especificações químicas e apresentaram microestrutura adequada para uso nuclear. Os bons resultados do método de metalurgia do pó sugerem a possibilidade de produzir pequenas peças, como as tampas do encamisamento - end-caps, usando a sinterização no formato quase final (near net shape). / PWR reactors employ, as nuclear fuel, UO2 pellets with Zircaloy clad. In the fabrication of fuel element parts, machining chips from the alloys are generated. As the Zircaloy chips cannot be discarded as ordinary metallic waste, the recycling of this material is important for the Brazilian Nuclear Policy, which targets the reprocess of Zircaloy residues for economic and environmental aspects. This work presents two methods developed in order to recycle Zircaloy chips. In one of the methods, Zircaloy machining chips were refused using an electric-arc furnace to obtain small laboratory ingots. The second one uses powder metallurgy techniques, where the chips were submitted to hydriding process and the resulting material was milled, isostatically pressed and vacuum sintered. The ingots were heat-treated by vacuum annealing. The microstructures resulting from both processing methods were characterized using optical and scanning electron microscopies. Chemical composition, crystal phases and hardness were also determined. The results showed that the composition of recycled Zircaloy comply with the chemical specifications and presented adequate microstructure for nuclear use. The good results of the powder metallurgy method suggest the possibility of producing small parts, like cladding end-caps, using near net shape sintering.

A incorporação do gadolínio diretamente no combustível de reatores nucleares para geração de eletricidade é importante para compensação da reatividade e para o ajuste da distribuição da densidade de potência, permitindo ciclos de queima mais longos, com intervalo de recarga de 18 meses, otimizando-se a utilização do combustível. A incorporação do Gd2O3 sob a forma de pó homogeneizado a seco diretamente com o pó de UO2 é o método comercialmente mais atraente devido à sua simplicidade . Contudo, este método de incorporação conduz a dificuldades na obtenção de corpos sinterizados com a densidade niínima especificada, devido a um bloqueio no processo de sinterização. Pouca informação existe na literatura específica sobre o possível mecanismo deste bloqueio, restrita principalmente à hipótese da formação de uma fase (U,Gd)O2 rica em gadolínio com baixa difusividade. Este trabalho tem como objetivo a investigação do mecanismo de bloqueio da sinterização neste sistema, contribuindo para o esclarecimento da causa deste bloqueio e na elaboração de possíveis soluções tecnológicas. Foi comprovado experimentalmente que o mecanismo responsável pelo bloqueio é baseado na formação de poros estáveis devido ao efeito Kirkendall, originados por ocasião da formação da solução sólida durante a etapa intermediária da sinterização, sendo difícil a sua eliminação posterior, nas etapas finais do processo de sinterização. Com base no conhecimento deste mecanismo, possíveis propostas são apresentadas na direção da solução tecnológica do problema de densificação característico do sistema UO2-Gd203. / The incorporation of gadolinium directly into nuclear power reactor fuel is important from the point of reactivity compensation and adjustment of power distribution enabling thus longer fliel cycles and optimized fuel utilization. The incorporation of Gd2O3 powder directly into the UO2 powder by dry mechanical blending is the most attractive process because of its simplicity. Nevertheless, processing by this method leads to difficulties while obtaining sintered pellets with the minimum required density. This is due to blockages during the sintering process. There is little information in published literature about the possible mechanism for this blockage and this is restricted to the hypothesis based on formation of a low difiiisivity Gd rich phase (U,Gd)O2. The objective of this investigation has been to study the blockage mechanism in this system during the sintering process, contributing thus, to clarify the cause for the blockage and to propose feasible technological solutions. Experimentally it has been shown that the blocking mechanism is based on pore formation because of the Kirkendall effect. Formation of a solid solution during the intermediate stage of sintering leads to formation of large pores, which are difficult to remove in the final stage of sintering. Based on this mechanism, technical solutions have been proposed to resolve densification problems in the UO2-Gd2O3 system.

O IPEN-CNEN/SP desenvolveu e disponibilizou para produção rotineira a tecnologia de fabricação de elementos combustíveis tipo dispersão, para uso em reatores nucleares de pesquisas. O combustível fabricado no IPEN-CNEN/SP está limitado à concentração de urânio de 3,0gU/cm3, para dispersões a base de U3Si2-Al, e de 2,3gU/cm3, para dispersões a base de U3O8-Al. O aumento da concentração de urânio nas placas combustíveis possibilita aumentar a reatividade do núcleo do reator e a vida útil do combustível. É possível aumentar-se a concentração de urânio no combustível até o limite tecnológico de 4,8gU/cm3 para a dispersão U3Si2-Al, e de 3,2gU/cm3 para a dispersão U3O8-Al, as quais estão bem qualificadas ao redor do mundo. Este trabalho tem como objetivo desenvolver o processo de fabricação de ambos os combustíveis com alta concentração de urânio, redefinindo-se os procedimentos de fabricação atualmente adotados no Centro do Combustível Nuclear do IPEN-CNEN/SP. Com base nos resultados obtidos conclui-se que para atingir a concentração desejada devem ser feitas algumas alterações nos procedimentos já estabelecidos, tais como mudança no tamanho de partícula dos pós e mudança no processo de alimentação da matriz de compactação. Os estudos realizados mostraram que as placas combustíveis com alta concentração de urânio a base da dispersão U3Si2-Al com 4,8 gU/cm3 fabricadas atenderam às especificações vigentes. Contudo, apesar da subjetividade da análise, a aparência da microestrutura obtida no núcleo das placas combustíveis a base da dispersão U3O8-Al com 3,2 gU/cm3 não foi considerada satisfatória devido à aparência da distribuição de vazios. O novo procedimento de fabricação foi aplicado na produção de placas combustíveis de dispersão U3Si2-Al com 4,8 gU/cm3 com urânio enriquecido, as quais foram utilizadas na montagem do elemento combustível parcial IEA-228 para ser testado quanto ao desempenho sob irradiação no reator IEA-R1 do IPEN-CNEN/SP. Esses novos combustíveis têm potencial para serem utilizados no novo Reator Multipropósito Brasileiro RMB. / IPEN-CNEN/SP developed the technology to produce the dispersion type fuel elements for research reactors and made it available for routine production. Today, the fuel produced in IPEN-CNEN/SP is limited to the uranium concentration of 3.0 gU/cm3 for U3Si2-Al dispersion-based and 2.3 gU/cm3 for U3O8-Al dispersion. The increase of uranium concentration in fuel plates enables the reactivity of the reactor core reactivity to be higher and extends the fuel life. Concerning technology, it is possible to increase the uranium concentration in the fuel meat up to the limit of 4.8 gU/cm3 in U3Si2-Al dispersion and 3.2 gU/cm3 U3O8-Al dispersion. These dispersions are well qualified worldwide. This work aims to develop the manufacturing process of both fuel meats with high uranium concentrations, by redefining the manufacturing procedures currently adopted in the Nuclear Fuel Center of IPEN-CNEN/SP. Based on the results, it was concluded that to achieve the desired concentration, it is necessary to make some changes in the established procedures, such as in the particle size of the fuel powder and in the feeding process inside the matrix, before briquette pressing. These studies have also shown that the fuel plates, with a high concentration of U3Si2-Al, met the used specifications. On the other hand, the appearance of the microstructure obtained from U3O8-Al dispersion fuel plates with 3.2 gU/cm3 showed to be unsatisfactory, due to the considerably significant porosity observed. The developed fabrication procedure was applied to U3Si2 production at 4.8 gU/cm3, with enriched uranium. The produced plates were used to assemble the fuel element IEA-228, which was irradiated in order to check its performance in the IEA-R1 reactor at IPEN-CNEN/SP. These new fuels have potential to be used in the new Brazilian Multipurpose Reactor - RMB.

O trabalho apresenta uma aplicação da ferramenta metodológica conhecida como FMEA (Failure Mode Effect Analysis) ao processo de identificação de aspectos e impactos ambientais. Tal processo é parte importante na implantação e na manutenção de Sistemas de Gestão Ambiental (SGA), baseados na norma NBR ISO 14001. Além disso, pode contribuir, de forma complementar, para a avaliação e aperfeiçoamento da segurança nuclear da instalação analisada. Como objeto de estudo elegeu-se o Centro de Combustíveis Nucleares (CCN) do IPEN/CNEN-SP, localizado junto ao Campus da Universidade de São Paulo-Brasil, destinado à realização de pesquisas científicas e à produção de elementos combustíveis para o Reator IEA-R1. A partir de um levantamento sistemático de dados, obtidos por meio de entrevistas, documentos e registros operacionais foi possível identificar os processos, suas interações e atividades, cuja análise permitiu definir os diversos modos de falhas potenciais, as respectivas causas e conseqüências para o meio ambiente. Como resultado da avaliação criteriosa dos modos causas foi possível identificar e classificar os principais impactos ambientais potenciais, que constitui uma etapa essencial para a implantação e manutenção de um Sistema de Gestão Ambiental para a instalação em estudo. Os resultados obtidos permitiram demonstrar a validade da aplicação da técnica FMEA aos processos de instalações nucleares, identificando aspectos e impactos ambientais, cujos controles são essenciais para a obtenção da conformidade com os requisitos ambientais do Sistema de Gestão Integrada do IPEN (SGI). Contribuíram também para fornecer uma ferramenta gerencial poderosa para a solução de questões relacionadas ao processo de atendimento de exigências legais aplicáveis no âmbito da Comissão Nacional de Energia Nuclear (CNEN) e do Instituto Brasileiro do Meio Ambiente (IBAMA). / This work presents an application of Failure Mode Effect Analysis (FMEA) to the process of identification of environmental aspects and impacts as a part of implementation and maintenance of an Environmental Management System (EMS) in accordance with the NBR ISO 14001 standard. Also, it can contribute, as a complement, to the evaluation and improvement of safety of the installation focused. The study was applied to the Nuclear Fuel Center (CCN) of Nuclear and Energy Research Institute (IPEN), situated at the Campus of University of Sao Paulo, Brazil. The CCN facility has the objective of promoting scientific research and of producing nuclear fuel elements for the IEA-R1 Research Reactor. To identify the environmental aspects of the facility activities, products, and services, a systematic data collection was carried out by means of personal interviews, documents, reports and operation data records consulting. Furthermore, the processes and their interactions, failure modes, besides their causes and effects to the environment, were identified. As a result of a careful evaluation of these causes it was possible to identify and to classify the major potential environmental impacts, in order to set up and put in practice an Environmental Management System for the installation under study. The results have demonstrated the validity of the FMEA application to nuclear facility processes, identifying environmental aspects and impacts, whose controls are critical to achieve compliance with the environmental requirements of the Integrated Management System of IPEN. It was demonstrated that the methodology used in this work is a powerful management tool for resolving issues related to the conformity with applicable regulatory and legal requirements of the Brazilian Nuclear Energy Commission (CNEN) and the Brazilian Institute of Environment (IBAMA).

Este trabalho visa determinar as razões espectrais e o espectro de energia de nêutrons no interior do combustível do Reator Nuclear IPEN/MB-01. Estes parâmetros são de grande importância para determinar com precisão parâmetros físicos de reatores nucleares, como taxas de reação, tempo de vida do combustível e também parâmetros de segurança, tais como reatividade. Para o experimento, utilizou-se detectores de ativação na forma de finas folhas metálicas, introduzidas em uma vareta combustível experimental desmontável. Em seguida, a vareta foi colocada na posição central do núcleo, que tem uma configuração retangular padrão de 26x28 varetas combustível. Foram utilizados detectores de ativação de diferentes elementos como 197Au, 238U, 45SC, 58Ni, 24Mg, 47Ti e 115In para cobrir grande parte do espectro de energia dos nêutrons. Após a irradiação, os detectores de ativação foram submetidos a espectrometria gama utilizando um sistema de contagem com Germânio hiper-puro, afim de se obter a taxa de reação (atividade de saturação) por núcleo alvo. As razões espectrais foram comparadas com valores obtidos através do método de Monte Carlo utilizando o código MCNP-4C. O espectro de energia de nêutrons foi obtido no interior da vareta combustível utilizando o código SANDBP com um espectro de entrada obtido pelo código MCNP-4C, a partir dos valores de atividade de saturação por núcleo alvo dos detectores de ativação irradiados. / This study aims to determine the spectral ratios and the neutron energy spectrum inside the fuel of IPEN/MB-01 Nuclear Reactor. These parameters are of great importance to accurately determine spectral physical parameters of nuclear reactors like reaction rates, fuel lifetime and also security parameters such as reactivity. For the experiment, activation detectors in the form of thin metal foils were introduced in a collapsible fuel rod. Then the rod was placed in the central position of the core which has a standart rectangular configuration of 26x28 fuel rods. There were used activation detectors from different elements such Au-197, U-238, Sc-45, Ni-58, Mg-24, Ti-47 and In-115 to cover a large range of the neutrons energy spectrum. After the irradiation, the activation detectors were submitted to gamma spectrometry using a counting system with high purity Germanium, to obtain the reaction rates (saturation activity) per target nucleus. The spectral ratios were compared with calculated values obtained by the Monte Carlo method using the MCNP-4C code. The neutron energy spectrum was obtained inside the fuel rod using the SANDBP code with an input spectrum obtained by the MCNP-4C code, based on the saturation activity per target nucleus values of the activation detectors irradiated.

O Instituto de Pesquisas Energéticas e Nucleares IPEN-CNEN/SP produz rotineiramente o combustível nuclear necessário para a operação de seu reator de pesquisas IEA-R1. Esse combustível é formado por placas combustíveis contendo núcleos de dispersões U3Si2-Al, obtidas por laminação. As placas combustíveis sofrem um tratamento químico para limpeza de sua superfície, com o objetivo de garantir a remoção de qualquer impureza presente em suas superfícies, incluindo resíduos de urânio. Nos últimos 10 anos foram constatados de forma esporádica aumentos significativos na atividade radioativa da água da piscina do reator IEA-R1. O aumento da atividade no ambiente do reator foi relacionado à entrada na piscina de elementos combustíveis recém-fabricados, entrando em operação. Apesar do processo de tratamento superficial atual estar perfeitamente estável e reprodutível, uma possível causa para o aumento da atividade da água da piscina do reator IEA-R1 é a presença de contaminação residual de urânio na superfície não retirada pelo tratamento químico superficial. Durante anos, esse problema não foi observado devido à baixa potência de operação do reator, no nível de 2 MW. Contudo, com o aumento da potência, acima de 3,5 MW, esse problema começou a ser observado. Esse trabalho verifica a hipótese da contaminação residual de urânio na superfície das placas combustíveis de forma estatística e caracteriza a adequação do processo de tratamento superficial de placas combustíveis. Utilizou-se uma metodologia estatística de avaliação do processo em três níveis: produção presente, contaminação intencional, produção histórica. A contagem de emissões alfa por contador de NaI permitiu a quantificação de urânio residual. Como resultado global, verificou-se que pode ocorrer contaminação abaixo de 1 g de 235U por elemento combustível. Essa contaminação não é significante para causar eventuais acidentes de aumento de atividade no reator IEA-R1. Provou-se no presente trabalho que a metodologia de contagens de emissões alfa é segura, precisa e rápida para se analisarem contaminações superficiais de urânio nas placas combustíveis. / Nuclear and Energy Research Institute - IPEN-CNEN/ SP routinely produces its own nuclear fuel elements, necessary for the operation of its research reactor IEA-R1. This fuel consists of fuel plates containing cores U3Si2-Al dispersions obtained by rolling. Fuel plates undergo a chemical treatment for surface cleaning, aiming to ensure the removal of any impurity present on the surface, including uranium residual dust. Over the past 10 years, it was found sporadically a significant increase of radioactivity emission in water pool of IEA-R1 reactor. The increased activity in the reactor environment was related to the use of newly fabricated fuel elements fed into the core. Although the actual surface treatment process to be perfectly stable and reproducible, a possible cause for the activity increase would be the presence of residual uranium contamination over the surface, which was not removed by chemical surface treatment. For years, this problem was not observed due to the low power of reactor operation, at the level of 2 MW. However, with the increase in power above 3.5 MW, this problem started to be observed. This work verifies the hypothesis of residual uranium contamination on the surface of the fuel plates in a statistical methodology and features the adequacy of the fuel plate surface treatment process. We evaluated, statistically, the process into three levels: present production, intentional contamination, historical production. The NaI alpha emission counter allowed quantification the amount of uranium residual. As an overall result, it was found that contamination may occur below 1 g of 235U per fuel element. The contamination was judged as not significant to cause any activity accidents in the IEA-R1. It has been proven in this paper that the methodology to count alpha emissions is secure, accurate and fast to analyze surface uranium contamination in nuclear fuel plates.

O Instituto de Pesquisas Energéticas e Nucleares IPEN-CNEN/SP produz rotineiramente o combustível nuclear necessário para a operação de seu reator de pesquisas IEA-R1. Esse combustível é formado por placas combustíveis contendo núcleos de dispersões U3Si2-Al, obtidas por laminação. As placas combustíveis sofrem um tratamento químico para limpeza de sua superfície, com o objetivo de garantir a remoção de qualquer impureza presente em suas superfícies, incluindo resíduos de urânio. Nos últimos 10 anos foram constatados de forma esporádica aumentos significativos na atividade radioativa da água da piscina do reator IEA-R1. O aumento da atividade no ambiente do reator foi relacionado à entrada na piscina de elementos combustíveis recém-fabricados, entrando em operação. Apesar do processo de tratamento superficial atual estar perfeitamente estável e reprodutível, uma possível causa para o aumento da atividade da água da piscina do reator IEA-R1 é a presença de contaminação residual de urânio na superfície não retirada pelo tratamento químico superficial. Durante anos, esse problema não foi observado devido à baixa potência de operação do reator, no nível de 2 MW. Contudo, com o aumento da potência, acima de 3,5 MW, esse problema começou a ser observado. Esse trabalho verifica a hipótese da contaminação residual de urânio na superfície das placas combustíveis de forma estatística e caracteriza a adequação do processo de tratamento superficial de placas combustíveis. Utilizou-se uma metodologia estatística de avaliação do processo em três níveis: produção presente, contaminação intencional, produção histórica. A contagem de emissões alfa por contador de NaI permitiu a quantificação de urânio residual. Como resultado global, verificou-se que pode ocorrer contaminação abaixo de 1 g de 235U por elemento combustível. Essa contaminação não é significante para causar eventuais acidentes de aumento de atividade no reator IEA-R1. Provou-se no presente trabalho que a metodologia de contagens de emissões alfa é segura, precisa e rápida para se analisarem contaminações superficiais de urânio nas placas combustíveis. / Nuclear and Energy Research Institute - IPEN-CNEN/ SP routinely produces its own nuclear fuel elements, necessary for the operation of its research reactor IEA-R1. This fuel consists of fuel plates containing cores U3Si2-Al dispersions obtained by rolling. Fuel plates undergo a chemical treatment for surface cleaning, aiming to ensure the removal of any impurity present on the surface, including uranium residual dust. Over the past 10 years, it was found sporadically a significant increase of radioactivity emission in water pool of IEA-R1 reactor. The increased activity in the reactor environment was related to the use of newly fabricated fuel elements fed into the core. Although the actual surface treatment process to be perfectly stable and reproducible, a possible cause for the activity increase would be the presence of residual uranium contamination over the surface, which was not removed by chemical surface treatment. For years, this problem was not observed due to the low power of reactor operation, at the level of 2 MW. However, with the increase in power above 3.5 MW, this problem started to be observed. This work verifies the hypothesis of residual uranium contamination on the surface of the fuel plates in a statistical methodology and features the adequacy of the fuel plate surface treatment process. We evaluated, statistically, the process into three levels: present production, intentional contamination, historical production. The NaI alpha emission counter allowed quantification the amount of uranium residual. As an overall result, it was found that contamination may occur below 1 g of 235U per fuel element. The contamination was judged as not significant to cause any activity accidents in the IEA-R1. It has been proven in this paper that the methodology to count alpha emissions is secure, accurate and fast to analyze surface uranium contamination in nuclear fuel plates.