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Study of luminescent and energy properties of CsPbBr3 and CsPbI3 nanoplatelets

Salique, Taddeo January 2022 (has links)
Halide perovskite semiconductor nanocrystals have been studied a lot recently because they allow a precise control over the entire visible emission spectrum and as a result, the possibility of a variety of light-emitting applications. In this study, cesium lead bromide CsPbBr3 and cesium lead iodide CsPbI3 nanoplatelets of 3, 4 and 5 monolayers (ML) have been synthesized. The absorbance and emission of each solutions and monolayer are measured and analyzed in terms of the change in excitonic nature. The results show that the exciton peak decreases with the number of monolayers with a stronger excitonic behavior in the Bromide system in comparison to the Iodine perovskite with nearly no excitonic feature for the 5 ML system. An analysis of the apparent Stokes-shift show that it increases with the number of monolayer for CsPbBr3 in comparison with the Iodide system where it decreases. The vibrational properties were quantified with Raman spectroscopy and showed that a second signifying peak of the perovskite vibration change upon quantum confinement.
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Combinatorial Synthesis and High-Throughput Analysis of Halide Perovskite Materials for Thin-Film Optoelectronic Devices

Näsström, Hampus 30 September 2022 (has links)
Metallhalogenid-Perowskite (MHP) haben sich als hervorragende Materialklasse im Bereich der Optoelektronik erwiesen, obwohl die Degradation der häufig verwendeten organischen Komponenten ihre Langzeitstabilität begrenzt. Um schnell stabile Alternativen zu finden, ist eine Parallelisierung des Prozesses der Materialentwicklung durch kombinatorische Synthese und Hochdurchsatzanalyse erforderlich. In dieser Arbeit wird dies durch die Entwicklung, Implementierung und Validierung zweier komplementärer Methoden für die kombinatorische Synthese realisiert. Zum einen wurde die lösungsmittelbasierte Methode des kombinatorischen Tintenstrahldrucks weiterentwickelt, indem ein neuer Algorithmus für eine verbesserte Tintenmischung bereitgestellt und validiert wurde. Zum anderen wurde die Synthese von CsyPb1-y(BrxI1-x)2-y-Doppelgradientenschichten durch Co-Verdampfung erreicht. Kombinatorische Bibliotheken, die durch diese beiden Methoden hergestellt wurden, wurden für die Hochdurchsatzuntersuchung der strukturellen und optischen Eigenschaften der anorganischen CsyPb1-y(BrxI1-x)2-y-MHP verwendet. Dies ermöglichte die schnelle Erstellung vollständiger Phasendiagramme für Dünnfilme des CsPb(BrxI1-x)3-Mischkristalls, die zeigen, dass die Zugabe von Br die halbleitende Perowskitphase stabilisiert und niedrigere Verarbeitungstemperaturen ermöglicht. Darüber hinaus wurden CsyPb1-y(BrxI1-x)2-y-Bibliotheken mit automatisierten, kontaktlosen optischen Raster-Messungen untersucht, die eine schnelle Sichtung von über 3400 Zusammensetzungen ermöglichten. Dies ermöglichte die Bewertung des photovoltaischen Potenzials von CsyPb1-y(BrxI1-x)2-y über einen sehr breiten Bereich von Zusammensetzungen. Das höchste Wirkungsgradpotenzial wurde für stöchiometrische Zusammensetzungen gefunden, wobei ein Überschuss an Pb oder Cs zu erhöhten Verlusten durch nichtstrahlende Rekombination führt. Diese Ergebnisse liefern wichtige Erkenntnisse für die weitere Entwicklung von anorganischen MHP-Bauelementen. / To keep up with the increasing need for specialized materials, a parallelization of the materials discovery process is needed through combinatorial synthesis and high-throughput analysis. The acceleration of materials discovery is especially of interest in the area of optoelectronics where metal halide perovskites (MHPs) have proven to be an excellent material class and have achieved impressive performance in photovoltaic devices among other applications. However, the degradation of the frequently employed organic components contributes to limiting the long-term stability of MHP devices. In this work, accelerated materials discovery is addressed through the development, implementation, and validation of two complementary methods for combinatorial synthesis. Firstly, the solution-based method of combinatorial inkjet printing was further developed by providing and validating a new algorithm for improved ink mixing. Secondly, the vapor-based synthesis of double-gradient CsyPb1-y(BrxI1-x)2-y was achieved by co-evaporation. Combinatorial libraries created by both methods were used for the high-throughput investigation of the structural and optical properties of the inorganic CsyPb1-y(BrxI1-x)2-y MHPs. This enabled the fast construction of complete phase diagrams for thin-films of the CsPb(BrxI1-x)3 solid solution which show that the addition of Br stabilizes the semiconducting perovskite phase and allows for lower processing temperatures. Additionally, CsyPb1-y(BrxI1-x)2-y libraries were investigated by automized, contact-less, optical mapping measurements, enabling the rapid screening of over 3400 compositions. This enabled the assessment of the photovoltaic potential of CsyPb1-y(BrxI1-x)2-y over a very broad compositional range. The maximum efficiency potential was found for stoichiometric compositions, with excess of Pb or Cs causing increased losses by non-radiative recombination. These results provide vital knowledge for further development of inorganic MHP devices.

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