La formation de poussières carbonées dans les tokamaks pose actuellement un réel problème (pertes de combustibles liées à la sécurité, pertes énergétiques …). Afin de comprendre les mécanismes de formation de ces poudres (distribution en taille, distribution spatiale et transport) et donc de trouver une méthode pour limiter leur rôle, une étude expérimentale a été réalisée dans une décharge radiofréquence Ar/C2H2. Le plasma et des poudres carbonées ont été caractérisés par différentes techniques (spectroscopie optique d’émission, diffusion du rayonnement, FTIR in-situ, caméra rapide, MEB et FTIR ex-situ). La diffusion du rayonnement polychromatique (IR et UV-visible-proche IR) a été utilisée afin d’obtenir des informations sur la distribution spatiale des poudres et l’évolution de leur distribution en taille. Un modèle, basé sur la théorie de Mie et associé à une méthode de Monte Carlo, a été développé afin de reproduire les mesures de diffusion in-situ. La comparaison entre expériences et simulations numériques à ouvert de nouvelles voies en termes d'interprétation et d'analyse des données. Cette étude est un premier pas vers la détermination en temps réel de la taille et de la densité des poussières en couplant les mesures optiques avec un modèle numérique basé sur la théorie de Mie. / The formation of carbon dust in tokamaks raises currently several real problems (safety, energy losses ...). To understand the mechanisms of these powders’ formation (size distribution, spatial distribution and transportation) and then find out a way to limit their role, an experimental study was carried out in a radiofrequency discharge Ar/C2H2. The plasma and these carbon powders were characterized by different techniques (optical emission spectroscopy, scattering of radiation, in-situ FTIR, fast camera, SEM and ex-situ FTIR). The scattering of polychromatic radiation (IR and Ultra violet-visible-near infrared) was used to obtain some information about the powders’ spatial distribution and the evolution of their size distribution. A model, based on the Mie theory and associated with the method of Monte Carlo, was developed to reproduce the optical measurements in-situ. The comparison between experiments and numerical simulations provides new roads in terms of interpretation and analysis of their results. This study is the first step to determine in real-time the dust size and density by coupling the optical measurements with the numerical model based on the Mie theory.

L'expérience PAMPRE permet de produire des équivalents d'aérosols de l'atmosphère de Titan grâce à un plasma radio fréquence dans un mélange N2-CH4. Le premier objectif de cette thèse a été d'étudier le plasma afin de caractériser la source d'énergie permettant d'amorcer cette chimie. Des mesures de densité électronique montrent que celle-ci est plus faible dans les mélanges N2 -CH4 que dans l'azote pur. Une étude du plasma par spectroscopie optique d'émission montre que cette diminution de densité d'électrons peut être compensée par une augmentation de leur énergie pour maintenir la décharge. Le second objectif est une étude de la croissance des aérosols par des mesures ex situ et in situ Les observations d'aérosols au MEB mettent en évidence l'influence des paramètres du plasma sur la taille des poudres: pour des proportions élevées de CH4 ou des débits de gaz faibles (minimisant ainsi la force de traînée), les particules sont plus grosses, et peuvent atteindre 1 µm de diamètre. En pulsant le plasma, avec une durée d'allumage de 10 s, les aerosols obtenus ont un diamètre proche de celui des aerosols de Titan (90 nm). L'étude en mode pulsé a également permis de mesurer le temps de formation des aérosols, de quelques dizaines de secondes. Ce temps est réduit à pression élevée ou à concentration de CH4 faible. Enfin, un diagnostic de mesure de lumière diffusée a été conçu pour étudier la croissance in situ en temps réel. Les variations du degré de polarisation mesurées sont reproduites par un code de diffusion de Mie, et permettent de déduire la variation du rayondes particules au cours du temps. Les vitesses de croissance obtenues sont de l'ordre de 4 nm/ s.

Les décharges contrôlées par barrière diélectrique (DBD) homogènes à pression atmosphérique sont une alternative pour réaliser des couches minces sur de grandes surfaces, en continu, sans système de pompage. La physique de ces décharges tout comme les propriétés des couches minces obtenues sont bien établies en excitation sinusoïdale basse fréquence (< 200 kHz) et radiofréquence (13,56 MHz). L’objet de cette thèse est d’étendre le domaine de fonctionnement de ces décharges dans un mélange Penning Ar/NH3. Pour ce faire, un dispositif original a été mis au point permettant de faire varier la fréquence d'excitation en tension sinusoïdale entre 50 kHz à 18 MHz. La DBD nanopulsée répétitive a également été étudiée. L’objectif est d’identifier de nouveaux modes de fonctionnement de la DBD homogène et d’en maximiser la puissance pour augmenter la vitesse de dépôt de couche mince tout en maintenant une qualité compatible avec les applications. Dans un mélange Ar-NH3, le régime de fonctionnement de la décharge transit de luminescent (GDBD) à Townsend (TDBD) vers 250 kHz puis à RF-DBD à partir de 3 MHz. Les mesures électriques et optiques qui ont été réalisées montrent que la puissance moyenne des décharges homogènes augmente d'un facteur 30 entre les régimes GDBD et RF-DBD (jusqu'à 35 W/cm3) tandis que la tension d'amorçage est réduite d'un facteur 6. Ces observations couplées aux spectres d’émission des décharges indiquent que la densité d’électrons augmente de plusieurs ordres de grandeur alors que leur énergie décroit. Ces résultats s’expliquent par un changement de mécanisme d'ionisation avec un rôle dominant de l'émission d'électron secondaire à la cathode en basse fréquence (GDBD et TDBD) tandis que l'ionisation en volume domine en RF-DBD. Les deux transitions entre les régimes GDBD-TDBD et TDBD-RF-DBD sont étudiées. La première est liée au temps de transit des ions de l'anode vers la cathode qui devient plus long que la demi-période. En conséquence, la chute cathodique ne se forme pas. La deuxième transition est liée au piégeage des ions puis des électrons qui dépend de la tension appliquée, de la valeur de l'espace interélectrode et de la fréquence. Ces régimes de décharges sont comparés au régime nanopulsé répétitif (NPR-DBD). Les conditions conduisant à une décharge homogène ont été trouvées. La puissance maximale en régime homogène est de 17 W/cm3 ce qui est 17 fois plus élevé que pour un régime sinusoïdal à même fréquence. Elle est obtenue pour une fréquence de répétition de 30 kHz avec un pulse de tension de 10 ns. Les dépôts de nitrure de silicium et d’oxyde de silicium obtenus à partir de SiH4 avec des GDBD, RF-DBD et NPR-DBD ont été étudiés. Dans tous les cas, la vitesse de dépôt est définie par la puissance de la décharge. L'augmentation de la puissance de la décharge avec la fréquence permet d'augmenter la vitesse de dépôt de 30 à 90 nm/min. Néanmoins avec l'utilisation de silane à température ambiante, des nanoparticules se forment en RF lorsque la puissance de la décharge est forte. La modulation d'amplitude empêche la formation des poudres. Pour ce faire l'énergie injectée pendant le Ton doit être inférieure à 100 µJ. Comme les précurseurs ne sont plus consommés par la formation de poudres, ils sont disponibles pour la croissance de la couche ce qui double la vitesse de dépôt par rapport au continu pour la même puissance moyenne. L'augmentation de la vitesse de dépôt sans poudre avec la puissance moyenne nécessite une augmentation de la fréquence de modulation (> 1 kHz) ce qui implique un Ton de plus en plus court pour limiter l'énergie injectée.Ce travail a mis en évidence un nouveau régime de décharge, la TDBD, en Ar-NH3. Il a permis de comparer les GDBD, TDBD, RF-DBD et NRP-DBD dans la même configuration de décharge. Pour la première fois des dépôts de couches minces ont été faits par RF-DBD et il a été montré que la modulation du plasma peut augmenter significativement la vitesse de dépôt. / The homogeneous discharge controlled by dielectric barrier at atmospheric pressure and their applications are a promising field of activity because of their advantages in contrast with the low pressure processes, especially for the on line treatment of large surface without pumping system. The physics of these discharges as the thin film properties obtained are well established with low frequency sinusoidal (<200 kHz) and radiofrequency excitation (13.56MHz). This is what is explored in this thesis aimed to find and explore new modes of homogeneous DBD and maximizing the power to optimize the deposition rate while maintaining quality thin layers. To achieve this goal, an original device has been developed varying the excitation frequency from 100 kHz to 18 MHz. The frequency increase on this range have many consequences. In an Ar-NH3 mixture, the discharge regime becomes successively a glow (GDBD) then Townsend (TDBD) around 250 kHz then RF-DBD from 3 MHz. The electrical and optical measurements that have been done show that the average power of the homogeneous discharges increases by a factor of 30 between GDBD regime and RF-DBD regime (up to 35 W/cm3) while the breakdown voltage is reduced by a factor 6. These observations coupled to the discharge emission spectra indicate that the electron density increases by several orders of magnitude while their energy decreases. These results are due to a change of the ionization mechanism with a dominant role of the secondary electron emission at the cathode in low frequency regime (GDBD and TDBD) while the volume ionization is dominate in RF-DBD. Both transitions between GDBD-TDBD regimes and TDBD-RF-DBD are studied. The first is related to the ion transit from the anode to the cathode which becomes longer than the half-period. In consequence, the cathode fall is not formed. The second transition is related to ions and electrons trapping which depends on the applied voltage, the value of the inter-electrode space and frequency.These discharges regime are compared to Nanopulsed repetitively discharge (NPR-DBD). The conditions leading to a homogeneous discharge are found. In homogeneous regime the maximum of the discharge power is 17 W/cm3 which is 17 times higher than for a low sinusoidal voltage for the same frequency. It is obtained for a repetition frequency of 30 kHz with a 10 ns voltage pulse. Hydrogenated silica and silicon nitride thin film obtained from SiH4 with GDBD, RF-DBD and NPR-DBD were studied. In all cases, the deposition rate is defined by the discharge power. The increase of the discharge power with the frequency increases the deposition rate from 30 nm/min to 90 nm/min. However with the use of silane at room temperature, nanoparticles are formed in RF regime when the discharge power is high. The amplitude modulation allows to prevent the formation of powders. AS far as the energy injected during Ton is less than 100 μJ. As the precursors are not consumed by the formation of powders, they are available for the growth of the layer thereby doubling the deposition rate compared to the continuous process for the same average power. Increasing the growth rate without powders with the average power requires an increase in the modulation frequency (> 1 kHz) i.e. a short Ton to limit the injected energy. Thus this work has highlighted a new discharge regime, the TDBD in Ar-NH3 and compared the GDBD, TDBD, RF-DBD and NRP-DBD discharge in the same configuration. For the first time, RF-DBD coating have been made and it has been shown that modulation of plasma, although it decreases the discharge power, can significantly increase the deposition rate.