Par le biais d'analyses précises des déséquilibres radioactifs des séries de l'uranium, permises par des améliorations effectuées aussi bien au niveau de l'acquisition des données par spectrométrie de masse qu'au niveau de la qualité de la chimie, deux grandes questions ont été abordées et des réponses au sujet des périodes de glaciation en Islande et la pétrogenèse des laves Andines ont été proposées. <br />Deux méthodes ont été utilisées pour permettre la datation de coulées de laves de la péninsule de Reykjanes et de l'île d'Heimaey, en Islande, directement en rapport avec les périodes de déglaciation ou de réchauffement autour de la dernière période glaciaire. Une méthode originale basée sur l'utilisation des veines de ségrégation présentes dans les coulées de laves a été mise au point. Cet objet géologique particulier permet de s'affranchir des xénocristaux lors de l'application de la méthode de l'isochrone interne dans le système 238U-230Th, du fait même de son mode de formation. Grâce à cette méthode et à son utilisation sur une coulée de lave de la région de Reykjanes et une coulée au nord de l'île d'Heimaey des contraintes sont apportées à la fois sur la géologie quaternaire de la région de Reykjavik et sur l'âge de la fin de la glaciation de Würm sur l'île d'Heimaey. En parallèle, l'homogénéité des laves historiques et holocènes de la péninsule de Reykjanes, en ce qui concerne les rapports (230Th/232Th) et Th/U, a permis de dériver dans le temps le rapport (230Th/232Th) pour déterminer l'âge de coulées datant de la période glaciaire. Ainsi il a été confirmé que l'excursion magnétique enregistrée dans la coulée de Skálamælifell est très probablement la même que celle de Laschamp-Olby et qu'à cette époque (environ 48.000 ans) le glacier, recouvrait la péninsule de Reykjanes. Par cette même méthode l'étendue du glacier a également été contrainte par la datation d'un bouclier de picrite aux environs de 22.000 ans, âge, pourtant en pleine glaciation, où la péninsule devait être libre de toute chape de glace.<br />Dans un deuxième temps, la pétrogenèse des laves de l'arc Andin a été contrainte dans le temps et l'espace. Des excès quasiment systématiques de 226Ra par rapport à 230Th dans les laves des zones volcaniques australes, sud et nord des Andes (AVZ, SVZ et NVZ) nous renseignent sur le temps de remontée des magmas après leur formation qui est nécessairement rapide (moins de 8.000 ans pour conserver ces déséquilibres). Un lien a également pu être fait entre l'activité éruptive et les excès de 238U (et dans une moindre mesure 226Ra) par rapport à 230Th. Cette observation suggère que les volcans les plus actifs (Villarrica et Llaima pour la SVZ) sont ceux dont la source est la plus enrichie en fluides, provenant de la plaque subduite et des sédiments qui la couvrent, lors de la fusion partielle du coin de manteau et que les déséquilibres nous renseignent sur le contexte géodynamique à l'échelle régionale. Enfin l'étude plus fine de volcans particuliers (Nevado de Longavi (SVZ) et Guagua Pichincha (NVZ)), suggère que les déséquilibres radioactifs des séries de l'uranium enregistrent l'évolution d'un volcan. Ainsi l'histoire complexe du Nevado de Longavi peut être appréhendée par cette approche et les signaux particuliers de ce volcan peuvent être traduits en terme de variation de fusion partielle de la source, cristallisation fractionnée ou contamination crustale. Dans le cas du Guagua Pichincha c'est la source du volcanisme adakitique qui pourra être discutée grâce à l'étude des excès de 238U et 226Ra par rapport à 230Th et un modèle de formation d'adakites par fusion partielle du coin de manteau hydraté puis cristallisation de grenat à haute pression sera proposé.

Cette thèse s'inscrit dans le cadre des études de "faisabilité" du stockage des déchets nucléaires en formations géologiques profondes. Elle s'intègre au programme de recherche conduit par l'agence française pour la gestion des déchets nucléaires (ANDRA) sur le site expérimental Meuse/Haute-Marne de type "argile", situé dans les formations sédimentaires Mésozoïques faiblement perméables de l'Est du bassin parisien. L'étude a pour objet la caractérisation de la migration des radionucléides naturels au sein de la formation argileuse Callovo-Oxfordienne cible et de ses encaissants carbonatés Oxfordien et Bathonien, afin d'estimer les propriétés de confinement à long terme de cette série sédimentaire. Elle repose sur l'analyse de haute précision des déséquilibres radioactifs au sein des familles naturelles de l'uranium et du thorium. L'intérêt de faire appel aux déséquilibres U-Th réside dans le fait qu'ils sont susceptibles, d'une part, de mettre en évidence et de caractériser les processus contrôlant la mise en solution et la migration in situ des radionucléides et, d'autre part, de fournir des indications temporelles sur les processus et perturbations physico-géochimiques auxquelles la formation géologique a été soumise sur des échelles de temps variables, selon les isotopes utilisés, mais pouvant atteindre jusqu'à deux millions d'années environ, via le déséquilibre 234U/238U. Les objectifs initiaux de l'étude étaient: i) de déterminer en particulier l'état d'équilibre -ou de déséquilibre- radioactif entre l'uranium-238 et son descendant l'uranium-234 (T1/2 (234U) = 245250 a) dans les formations profondes au sein desquelles le laboratoire expérimental de l'ANDRA est en cours d'implantation; ii) de caractériser, le cas échéant, les processus responsables des déséquilibres radioactifs observés; et iii) d'en préciser les implications chronologiques en ce qui a trait à la stabilité chimique de ces formations géologiques. Compte tenu de ces objectifs, la précision et la justesse analytique des mesures des déséquilibres radioactifs (234U/238U) sont apparues comme la clé de la réussite d'une telle entreprise. Une grande partie des travaux a donc été consacrée à la mise au point de l'analyse des déséquilibres radioactifs à l'aide d'un spectromètre de masse à multi-collection et source plasma (MC-ICP-MS). In fine, une reproductibilité analytique de l'ordre de 1‰ (2 s) pour la détermination du rapport 234U/238U sur échantillons géologiques a été obtenue. Haute précision et justesse analytique nous ont ainsi permis de démontrer un état d'équilibre radioactif 234U/238U dans les argilites Callovo-Oxfordiennes. Ce résultat indique l'immobilité de l'uranium dans la formation cible et, par suite, atteste d'un milieu chimiquement inactif et clos, du moins au cours de la période actuelle, pour ce qui concerne l'uranium et, par extension, les actinides naturels. Ce résultat est fondamental au regard de la problématique d'enfouissement des déchets radioactifs car il procure une confirmation in situ des capacités de confinement de la couche argileuse cible, dans les conditions physico-chimiques actuelles. A contrario, des déséquilibres (234U/238U) ont été systématiquement observés au niveau de zones soumises à des processus de pression-dissolution (stylolites) dans les formations carbonatées encaissantes de l'Oxfordien et du Bathonien. Ces déséquilibres témoignent d'une remobilisation discrète de l'uranium au cours des derniers deux millions d'années et donc de processus actifs de transport de matière au sein de ces formations. La répartition isotopique de l'uranium telle qu'elle a été révélée, par un sous-échantillonnage systématique au niveau des surfaces de pression-dissolution et par la réalisation d'analyses sériées perpendiculairement à un joint stylolitique, a permis de mettre en évidence une relocalisation de l'uranium depuis la surface stylolitique vers la matrice carbonatée de part et d'autre du stylolite. Bien que soumise à des transferts de matière, une zone stylolitisée fonctionnerait en toute vraisemblance en système fermé vis-à-vis de l'uranium. Ce résultat est surprenant tant ces formations profondes, fortement compactées et peu perméables, ne semblaient pas pouvoir être sujettes à des transferts de matière significatifs à l'échelle de temps des déséquilibres U-Th. Bien qu'il soit pour l'instant difficile de conclure de façon univoque à ce sujet, il est probable que ce phénomène traduit une stylolitisation encore active, ou tout du moins, une réactivation du phénomène au cours des deux derniers millions d'années.