La compréhension des mécanismes de transport et du comportement des radionucléides dans la biogéosphère sont nécessaires à l’évaluation des risques sanitaires et environnementaux de l’industrie nucléaire. Ces mécanismes sont contrôlés par la spéciation des radioéléments, c’est-à-dire leur répartition entre leurs différentes formes physico-chimiques dans l’environnement. Dans cette optique, cette thèse traite de la spéciation de l’uranium en milieu naturel. La biogéochimie de l’uranium a fait l’objet d’une synthèse bibliographique détaillée, qui a permis de restreindre le sujet à la complexation de l’uranium par l’acide oxalique, un acide organique hydrophile fréquemment rencontré dans les sols et doté de bonnes propriétés de complexation. L’établissement de diagrammes de spéciation à partir des constantes de complexation de la littérature a permis de définir les conditions analytiques de formation des complexes. Le choix de la technique analytique s’est porté sur le couplage d’une technique séparative (chromatographie liquide LC ou électrophorèse capillaire EC) à la spectrométrie de masse (ICPMS). La présence des complexes étudiés dans les échantillons synthétiques a été vérifiée par spectrophotométrie UV/visible. Les analyses menées par LC-ICPMS ont prouvé la labilité des complexes uranyle-acides organiques, c’est-à-dire leur propension à se dissocier pendant l’analyse, ce qui empêche une détermination fiable de la spéciation de l’uranium. En revanche, l’étude des complexes labiles d’un système métal-ligand par ECICPMS a été rendue possible par l’emploi de la méthode d’affinité, permettant de déterminer les constantes de complexations et les mobilités électrophorétiques. Cette thèse a permis de comparer les différentes méthodes de traitement mathématique de l’isotherme de complexation et de prendre en compte la force ionique et la concentration réelle du ligand. La méthode d’affinité a été employée avec succès sur les systèmes lanthane-oxalate, pris comme modèle, et uranyle-oxalate. Les résultats obtenus ont été validés sur un système naturel (site du Bouchet). Ceci montre l’apport de la méthode mise au point dans la modélisation de la spéciation de l’uranium. / To understand the transport mechanisms and the radionuclides behaviour in the biogeosphere is necessary to evaluate healthy and environmental risks of nuclear industry. These mechanisms are monitored by radioelements speciation, namely the distribution between their different physico-chemical forms in the environment. From this perspective, this PhD thesis deals with uranium speciation in a natural background. A detailed summary of uranium biogeochemistry has been written, which enables to restrict the PhD issue to uranium complexation with oxalic acid, a hydrophilic organic acid with good binding properties, ubiquitous in soil waters. Analytical conditions have been established by means of speciation diagrams. The speciation diagrams building by means of literature stability constants has allowed to define the analytical conditions of complex formation. The chosen analytical technique is the hyphenation of a separative technique (liquid chromatography LC or capillary electrophoresis CE) with mass spectrometry (ICPMS). The studied complexes presence in the synthetic samples has been confirmed with UV/visible spectrophotometry. LC-ICPMS analyses have proved the lability of the uranyl-organic acid complexes, namely their tendency to dissociate during analysis, which prevents from studying uranium speciation. CE-ICPMS study of labile complexes from a metal-ligand system has been made possible by employing affinity capillary electrophoresis, which enables to determine stability constants and electrophoretic mobilities. This PhD thesis has allowed to compare the different mathematical treatments of binding isotherm and to take into account ionic strength and real ligand concentration. Affinity CE has been applied successfully to lanthanum-oxalate (model system) and uranium-oxalate systems. The obtained results have been applied to a real system (situated in Le Bouchet). This shows the contribution of the developed method to the modelling of uranium speciation.

L’utilisation de l’énergie nucléaire pose la question de la prise en compte des radionucléides avec l’environnement. Actuellement, leur mitigation est un enjeu majeur de la chimie associée au domaine du nucléaire. Ce travail de thèse a suivi deux axes de recherche : le piégeage des radionucléides par une famille de solides poreux Metal-Organic Frameworks (MOF) et la cristallochimie des carboxylates d’actinides tétravalents. La maitrise de cette dernière pourrait permettre de faciliter l’étude de la spéciation des actinides dans l’environnement. Un intérêt particulier a été porté sur la capture de l’iode dans des MOF à base d’aluminium, avec la mise en évidence de fonctionnalités (donneur d’électron) qui favorise son piégeage. Les capacités d’encapsulation d’actinides légers (Th et U) dans les MOF et leur stabilité sous irradiation γ ont également été investigués. Parallèlement, plus de vingt nouveaux carboxylates d’actinides tétravalents (U et Th) ont été caractérisés par DRX sur monocristal. Certains d’entre eux, préparés par hydrolyse contrôlée en condition solvothermale, sont construits à partir d’assemblages polynucléaires ([U4], [Th6], [U6] et [U38]). Afin de comprendre la formation de ces assemblages, l’étude ex-situ (DRX, EXAFS, RMN, SEM) de la synthèse du composé {U38} a été menée. / The use of nuclear energy obviously raises the question of the presence of radionuclides in the environment. Currently, their mitigation is a major issue associated with nuclear chemistry. This thesis focuses on both the trapping of radionuclides by porous solids called Metal-Organic Frameworks (MOF) and the crystal chemistry of the carboxylate of tetravalent actinides (AnIV). The academic knowledge of the reactivity of carboxylate of AnIV could help the understanding of actinides speciation in environment. We focused on the sequestration of iodine by aluminum based MOF. The functionalization (electron-donor group) of the MOF drastically enhances the iodine capture capacity. The removal of light actinides (Th and U) from aqueous solution was also investigated as well as the stability of (Al)-MOF under γ radiation. More than twenty coordination polymers based on tetravalent actinides have been synthesized and characterized by single crystal X-ray diffraction. The use of controlled hydrolysis promotes the formation of coordination polymers exhibiting polynuclear cluster ([U4], [Th6], [U6] and [U38]). In order to understand the formation of the largest cluster, the ex-situ study of the solvothermale synthesis of compound {U38} has also been investigated.

Les objectifs de ce travail étaient d'évaluer les effets de l'uranium appauvri (UA) ou enrichi (UE) et du césium 137 (137Cs) sur le métabolisme de la vitamine D au niveau du foie, du rein et du système nerveux central chez le rat. Une exposition chronique à de faibles doses d'UA ou de 137Cs diminue le taux de vitamines D active (1,25(OH)2D3) et entraîne des modifications moléculaires des enzymes de types cytochromes P450 (CYPs) impliqués dans ce métabolisme et des récepteurs nucléaires associés. Nous avons démontré qu'une contamination à l'UA et à l'UE affectent de la même manière l'expression de VDR (vitamin D receptor) et de RXRalpha (retinoic X receptor alpha) et par conséquent peuvent moduler l'expression des gènes cibles de la vitamine D impliqués dans le transport du calcium au niveau rénal (ecac 1, Epithelials Ca2+ channel 1 et cabp-d28k, Calbindin-D28K). Ces résultats suggèrent que ces effets sont dus à la toxicité chimique de l'uranium. A l'inverse, les principales cibles moléculaires du 137Cs sont les CYPs qui sont impliquées dans la biosynthèse de la vitamine D (CYP2R1, CYP27B1) au niveau du foie et du système nerveux

L’érosion des sols est intense dans les petits bassins versants montagneux en climat tropical. Lorsqu’ils atteignent les rivières, ces sédiments posent divers problèmes à l’aval. L’identification des sources de sédiments et la compréhension de leur dynamique au sein des bassins versants est donc cruciale pour proposer des mesures de lutte efficaces contre ces problèmes. Cette thèse vise à tester et à développer des méthodes de traçage qui consistent à comparer les propriétés physico-chimiques des sols à celles des sédiments transportés dans les rivières pour en définir les sources et pour en contraindre les temps de transfert. Le site d’étude est un bassin de 22,4 km² au Laos équipé d’un emboîtement de stations de suivi et soumis à un régime de mousson. Trois campagnes de prélèvements ont permis de collecter des échantillons de sols de surface, de ravines et de berges ainsi que des eaux de pluies, de ruissellement et de rivières, les matières en suspension (MES) associées et des laisses, au cours de 3 crues de début de mousson en mai 2012 et juin 2013. Les échantillons ont été analysés afin de déterminer leurs activités en radionucléides apportés au sol par les pluies de manière ponctuelle (¹³⁷Cs) ou continue (⁷Be, ²¹ºPb), la teneur et la composition de la matière organique (C organique, N, C/N, δ¹³C et δ¹⁵N), la granulométrie des MES et la composition de l’eau (conductivité électrique, δ¹⁸O). Plusieurs expériences méthodologiques ont permis de tester et valider les hypothèses qui sous-tendent l’utilisation du marquage en ⁷Be et en excès de ²¹ºPb des sédiments (adsorption rapide sur les particules de sol, rapport ⁷Be / ²¹ºPbxs des particules transportées par le ruissellement comparable à celui de la pluie correspondante). Durant la crue de mai 2012, la contribution des sédiments récemment érodés est élevée en début d’événement (25-35%), mais elle est ensuite diluée par la remobilisation de particules déposées sur le lit du cours d’eau ou stockées dans les zones de dépôt. La caractérisation combinée du carbone organique particulaire (COP) et de l’activité en ¹³⁷Cs des particules a mis en évidence la prédominance de l’érosion des sols de surface marqués par leur signature C₃ à l’amont, et l’augmentation de la contribution de l’érosion des berges (marquage C₄) dans la partie aval du bassin. Les valeurs les plus élevées des taux d’exportation de sédiments (43,3 Mg km-2) et de C (0,83 MgC km-2), du coefficient de ruissellement (11,7%) et du pourcentage d’eau de ruissellement dans l’écoulement total (78-100%) ont été observées au niveau de la station drainant en grande partie des versants sous teck. Les teneurs en C mesurées et les flux de COP calculés ici sont beaucoup plus élevés que ceux qui ont été estimés lors de travaux réalisés il y a 10 ans dans le même bassin versant, lorsque la surface couverte de teck y était beaucoup plus faible (2,5% en 2002-2003 contre 32% en 2012). Ainsi, à l’aval, le taux d’exportation spécifique de C lors d’une seule crue en 2012 s’est révélé être 2,6 fois plus important que celui observé au cours de l’année hydrologique 2002-2003 (34 crues érosives). Lors des deux crues de juin 2013, la variabilité spatio-temporelle des retombées de ⁷Be et ²¹ºPb a pu être quantifiée. Ces résultats indiquent qu’il est indispensable de mesurer le signal d’entrée du marquage ⁷Be /²¹ºPb de chaque événement et qu’il est préférable de réaliser un échantillonnage en plusieurs points du bassin plutôt que de le fractionner en un seul point au cours du temps. Durant ces crues, la composition des sédiments a pu être étudiée le long d’un continuum de dix stations emboitées (0,1 ha à 19,8 km²). Les contributions respectives des différentes sources de sédiments, et leur propagation à travers le bassin, ont pu être déterminées à l’aide des mêmes traceurs que lors de la crue de mai 2012. À l’avenir, la combinaison de traceurs proposée dans cette thèse pourrait être appliquée à d’autres évènements ou d’autres sites. / Soil erosion is particularly intense in small mountainous tropical catchments. When supplied to the rivers, eroded sediment leads to numerous problems downstream (transfer of pollutants, increase of water turbidity, dam siltation…). Identifying sediment sources and understanding their dynamics across catchments constitutes a prerequisite to design and implement efficient measures to reduce these problems. This thesis aimed at testing and developing fingerprinting methods, by comparing physico-chemical properties of soils and riverine suspended sediment to define their origin and constrain their transfer across catchments. The study site is a 22.4 km² catchment in northern Laos equipped with nested monitoring stations and submitted to monsoon rainfalls. Three field campaigns were conducted to collect samples of surface soils, gullies, riverbanks, and rainwater, overland flow, river water, suspended matter and deposited sediment during three floods at the beginning of the monsoon in May 2012 and June 2013. Collected samples were analysed to determine fallout radionuclide activities (¹³⁷Cs, ⁷Be and ²¹ºPb), organic matter composition (organic carbon and nitrogen concentrations, C/N ratio, δ¹³C et δ¹⁵N), particle size distribution and water composition (electric conductivity and δ¹⁸O). Several methodological experiments were performed to check assumptions underlying the use of atmospheric 7Be and ²¹ºPb as tracers of sediment (quick adsorption of rainwater radionuclides to soil particles; similarity between /210Pbxs activity ratio measured in overland flow particles and corresponding rainfall signature). During the flood studied in May 2012, the contribution of recently eroded sediment was high at the beginning of the rising stage (25-35%), but was then diluted by sediment remobilization from the riverbed and deposition areas (swamps). The combined determination of particulate organic carbon (POC) and ¹³⁷Cs activity of sediment indicated the dominance of surface soil ( C₃ vegetation labelling) erosion in upstream parts and the increase of riverbank (labelled by C₄ plants) erosion contribution in the downstream part of the catchment. The highest runoff coefficient (11.7%), sediment specific yield (43.3 Mg km-2), total organic carbon specific yield (0.83 MgC km-2) and overland flow contribution (78–100%) were found at the station draining mainly the areas covered with teak plantations. Total organic carbon concentrations and POC specific yields calculated during this thesis are much higher than those obtained during a previous study carried out 10 years earlier in the same catchment, when teak plantations covered a much lower proportion of its area (2.5% in 2002-2003 vs 32% in 2012). At the downstream station, carbon specific yields for the studied flood in 2012 were twice higher than the annual ones observed in 2002-2003 (34 erosive events). During the two floods analysed in June 2013, the spatial and temporal variability of ⁷Be and ²¹ºPb wet deposition was investigated and quantified. The results indicate that the input signal of ⁷Be/²¹ºPb labelling associated with each storm should be determined and that spatially distributed collection of rainfall should be privileged to the sequential time-fractionated sampling at a single location. During these floods, the composition of exported suspended sediment could be studied along a continuum of ten nested stations draining areas between 0.1 ha and 19.8 km². Respective contributions of the different surface and subsurface sources of sediment and their propagation across the catchment, were successfully determined with the same tracers as during the May 2012 event. In future, the panel of parameters used in this thesis could be applied to characterise suspended matter behaviour during floods occurring later in the rainy season, or along a longer continuum of nested monitoring stations.

Le but de cette thèse consiste à créer et développer un modèle de transport de suspension colloïdale en milieu poreux saturé qui sera capable de détecter et de prédire l'apparition de vitesses différentes entre l'eau et la suspension ; de distinguer les cas de l'accélération et de retard des particules colloïdales ainsi que de calculer les deux vitesses en utilisant l'information initiale des propriétés du milieu poreux et des particules. On a procédé de deux manières différentes. Premièrement, on a proposé une méthode analytique de calcul de facteur d'augmentation de la vitesse qu'on peut introduire dans le modèle monophasique classique du transport colloïdal. Deuxièmement, on a proposé un nouvelle approche mathématique phénoménologique pour décrire un transport colloïdal.Pour développer cette approche, on a utilisé le fait que les deux vitesses apparaissent automatiquement dans le modèle diphasique d'écoulement. Ainsi notre modèle doit être proche de celui diphasique. En conséquence, pour notre modèle mathématique, on a écarté l'approche traditionnelle qui suppose un transport d'un liquide monophasique / The aim of this PhD thesis is to create and to develop a colloid suspension transport model in the saturated porous media that will be able to detect and to predict the apparition of the difference between water and suspension velocity; to distinguish cases of acceleration and of deceleration of the colloidal particles and also to calculate the two velocities using the initial information on the properties of porous media and of particles. We are proceeded by two different manners. Firstly, we are proposed an analytical method of calculation of enhancement velocity factor that can be introduced in the classic colloid transport model that is single-phase one. Secondly, we are proposed a new phenomenological mathematical approach to describe a colloid transport. To develop this approach, we are used the fact that two velocities appear automatically in the two-phase transport model. Thus our model must be similar to two-phase one. Therefore, for our mathematical model we are refused the traditional approach that assumes a transport of a single-phase liquid

L'énergie nucléaire est l’un des moteurs de notre société moderne et, malgré des controverses, est considérée comme la forme d'énergie la plus efficace et la plus écologique. Néanmoins, elle est également à l'origine de nombreuses craintes : de part les déchets fortement radiotoxiques produits par les réacteurs et aussi les risques éventuels d’accidents nucléaires qui posent, sur la santé publique et l'environnement, de graves problèmes. Dans ce contexte, l'objectif de ce projet était de proposer de nouveaux matériaux innovants, capables de piéger efficacement les radionucléides dans les milieux aqueux contaminés. Un nouveau polymère est décrit et a été synthétisé à la fois en solution en utilisant la polymérisation radicalaire contrôlée de type Cu0-CRP mais également à partir de différents substrats comme le PET et le PVC, ce dernier s’étant révélé le plus efficace. Ces nouveaux matériaux ont ensuite été testés et se sont avérés très performants dans le piégeage de l'uranium et de nombreux lanthanides dans l'eau. Ces résultats ont de nombreuses applications potentielles dans l'industrie nucléaire. Ils peuvent être utilisés pour récupérer l'uranium de l'eau de mer comme une future source d'énergie renouvelable. Ils peuvent également contribuer à l'industrie de la gestion des déchets nucléaires, en permettant d’extraire les actinides et/ou lanthanides des effluents radioactifs. En plus, ces matériaux sont prometteurs dans le domaine du traitement des eaux radio-contaminées et la radiodétoxification des organismes vivants, y compris les humains. / Nuclear energy is the true engine of our modern day society and seen as the most efficient and clean form of energy. At the same time, it is the source of many concerns, with its highly radiotoxic waste produced by nuclear reactors and the public health and environmental risks that follow nuclear accidents. In this context, the aim of this project was to come up with new innovative materials, capable of efficiently trap radionuclides in contaminated aqueous media. A new polymer is reported and synthesized in solution as a free polymer, using the easy, cheap and fast metallic copper-mediated controlled radical polymerization (Cu0-CRP). The new polymer was also built from different substrates like PET and PVC, the latter being the most efficient. These new materials were later put to test and proved to be highly performing in trapping uranium and many lanthanides in water. These results have many implications in the nuclear industry. They can be used to harvest uranium from seawater as a future renewable energy source. They can also help the nuclear waste management industry. They are also a potential candidate for treating radio-contaminated environments and for radiodetoxification of living species, including humans.

Dans le cadre de la prévision du devenir des radionucléides (RN) dans l'environnement, l'intérêt s'est porté sur les interactions de RN tels que le cobalt (II), l'europium (III) et l'uranium (VI) avec les substances humiques (SH). Le but de ce travail était d'aller vers une meilleure compréhension des interactions entre RN et SH ainsi que la prédiction de l'influence des SH sur la spéciation des RN. Le modèle NICA-Donnan permet de décrire ces interactions en tenant compte de l'hétérogénéité des SH, des effets électrostatiques et de la compétition entre cations. Le modèle avait été calibré avec un jeu de données extrêmement limité dans le cas des RN. En effet, parmi l'ensemble de techniques de spéciation, peu d'entre elles sont adaptées à l'étude des interactions RN-SH en particulier à la mesure de la concentration en métal libre en solution. Dans le cadre de ce travail, nous avons développé et optimisé des techniques de spéciation afin d'acquérir de nouveaux jeux de données, d'étudier l'influence de la compétition sur la spéciation des RN et enfin de tester la capacité du modèle NICA-Donnan à prédire le comportement des RN.

La compréhension des mécanismes de transport et du comportement des radionucléides dans la biogéosphère sont nécessaires à l'évaluation des risques sanitaires et environnementaux de l'industrie nucléaire. Ces mécanismes sont contrôlés par la spéciation des radioéléments, c'est-à-dire leur répartition entre leurs différentes formes physico-chimiques dans l'environnement. Dans cette optique, cette thèse traite de la spéciation de l'uranium en milieu naturel. La biogéochimie de l'uranium a fait l'objet d'une synthèse bibliographique détaillée, qui a permis de restreindre le sujet à la complexation de l'uranium par l'acide oxalique, un acide organique hydrophile fréquemment rencontré dans les sols et doté de bonnes propriétés de complexation. L'établissement de diagrammes de spéciation à partir des constantes de complexation de la littérature a permis de définir les conditions analytiques de formation des complexes. Le choix de la technique analytique s'est porté sur le couplage d'une technique séparative (chromatographie liquide LC ou électrophorèse capillaire EC) à la spectrométrie de masse (ICPMS). La présence des complexes étudiés dans les échantillons synthétiques a été vérifiée par spectrophotométrie UV/visible. Les analyses menées par LC-ICPMS ont prouvé la labilité des complexes uranyle-acides organiques, c'est-à-dire leur propension à se dissocier pendant l'analyse, ce qui empêche une détermination fiable de la spéciation de l'uranium. En revanche, l'étude des complexes labiles d'un système métal-ligand par ECICPMS a été rendue possible par l'emploi de la méthode d'affinité, permettant de déterminer les constantes de complexations et les mobilités électrophorétiques. Cette thèse a permis de comparer les différentes méthodes de traitement mathématique de l'isotherme de complexation et de prendre en compte la force ionique et la concentration réelle du ligand. La méthode d'affinité a été employée avec succès sur les systèmes lanthane-oxalate, pris comme modèle, et uranyle-oxalate. Les résultats obtenus ont été validés sur un système naturel (site du Bouchet). Ceci montre l'apport de la méthode mise au point dans la modélisation de la spéciation de l'uranium.

L’uranium, le thorium et leurs descendants se trouvent a l’état de traces dans toutes les roches sur Terre. Sous l’action de l’érosion, des mécanismes de formation des sols et des transferts sol-plante, ces radionucléides sont disséminés dans toutes les composantes de l’environnement et via les chaînes alimentaires, ils sont transmis aux animaux et à l’homme. L’objectif de cette étude consiste à améliorer les connaissances sur les niveaux et la variabilité des activités de ces radionucléides dans différentes denrées et à faire progresser les connaissances sur leurs sources et leurs transferts. Cette étude s’intéresse à la variabilité géologique des sites étudiés (substrat granitique, volcanique et alluvial) sur lesquels sont prélevés différentes denrées (légumes, céréales, viandes, oeufs et produits laitiers). Les sources potentielles de radionucléides (eau d’irrigation et sol pour les végétaux ; eau d’abreuvage, aliments et sol pour les produits animaux) sont prélevées afin d’étudier leur contribution aux activités mesurées dans les denrées. Les résultats obtenus montrent une grande variabilité des activités dans les végétaux, moins prononcée dans les produits animaux. La source principale de radionucléides aux végétaux semble être le sol de culture. La remise en suspension de particules de sol et leur adhésion à la surface des végétaux ainsi que l'eau d’irrigation semblent important dans certains cas. Concernant les activités dans les produits animaux, une contribution significative du sol a l’activité en thorium a été mise en évidence. La contribution de l’eau à l’activité en uranium dans les volailles constitue une piste à approfondir. / Uranium, thorium and their decay products are present in trace amounts in all rocks on Earth. Weathering, Mechanisms of soil formation and soil-plant transfers lead to the presence of these radionuclides in all the components of the environment and, through the food-chain transfers, they are also present in animals and men. The objective of this study consists in improving the knowledge on the levels and the variability of the activities of these radionuclides in various foodstuffs and on their sources and transfers. This study is based on the geological variability of the studied sites (granitic, volcanic and alluvial areas) where various foodstuffs are sampled (vegetables, cereals, meat, eggs and dairy products). The possible sources of radionuclides (irrigation waters and soils for plants; water, food and soils for animals) are also sampled in order to study their contribution to the measured activities in the foodstuffs. The results obtained present high variability of the activities in plants, less pronounced in animal products. For plants, the main radionuclide source seems to be the crop soils. Irrigation water, soil particle resuspension and their adhesion to plant surface seems to be important in some cases. For the activities in animal products, a significant contribution of the soil to thorium activity was highlighted. Water contribution to uranium activity in meat and eggs is an area worth further researches. Thus, this study of the possible sources of radionuclides highlights the importance of their role in the understanding of the radionuclide transfers to foodstuffs.

Le devenir des radionucléides naturels et anthropogéniques dans l’environnement demeure une préoccupation majeure des sociétés modernes nucléarisées. Parmi les compartiments environnementaux possiblement impactés, l’hydrosphère est ubiquitaire et peut transporter des composés ou éléments sur de très longues distances. L’évènement récent de Fukushima a démontré que le milieu marin pouvait être également directement impacté ce qui amène à des questionnements tant scientifiques que sociétaux. De nombreuses études ont déjà montré que les radionucléides présents dans l’eau de mer peuvent être fortement accumulés par les organismes marins mais pour autant leur spéciation est inconnue. Or cette connaissance est essentielle afin de maîtriser les mécanismes de transfert entre l’hydrosphère et la biosphère et d'évaluer in fine l’impact global sur l’Homme. Dans ce travail, nous avons choisi de déterminer expérimentalement la spéciation de trois actinides dans l’eau de mer dopée : l’uranium(VI), le neptunium(V) et l’américium(III) (via l’analogue europium(III)) en couplant des calculs de spéciation avec les outils spectroscopiques dont la Spectroscopie Laser Résolue en Temps (SLRT) et la Spectroscopie d'Absorption des Rayons X (EXAFS). Puis nous avons étudié les processus d’accumulation sur l’éponge A. cavernicola, choisi ici car considérée comme un biomoniteur de pollution pour les métaux lourds. L’accumulation de l’europium(III), de l’américium(III) et de l’uranium(VI) dans A. cavernicola a donc été investiguée à l'échelle de traces et ultra traces. Pour l'europium, les techniques d'imagerie X et électronique ont permis de localiser l'élément accumulé et d'en préciser la spéciation. / The fate of natural and anthropogenic radionuclides in the environment remains a major concern in our modern nuclearized societies. Among the environmental compartments, the hydrosphere is ubiquitous and can transport compounds or elements over very long distances. The recent event of Fukushima demonstrated that the marine environment could be directly affected and this raises both scientific and societal questions. Moreover, some studies have already shown that radionuclides present in seawater can be strongly accumulated by marine organisms although their speciation is most of the time unknown. Yet this knowledge is essential to better understand the transfer mechanisms from the hydrosphere to the biosphere and to evaluate their global impact on humans. In this work, we chose to experimentally determine the speciation of three actinides in doped seawater: uranium(VI), neptunium(V) and americium(III) (and the chemical surrogate europium(III)) by coupling speciation modeling with spectroscopic tools among which Time-Resolved Laser-Induced Fluorescence (TRLIF) and X-ray Absorption Spectroscopy (XAS). Then, we have studied the accumulation process in the sponge A. cavernicola, chosen here because it is considered as a biomonitor of heavy metal pollution. The accumulation of europium(III), americium(III) and uranium(VI) in A. cavernicola were investigated at trace and ultra-trace levels. Besides, for europium, X-ray and electronic imaging permit to localize the accumulated element in the sponge and to specify its speciation.