Ce travail s'inscrit dans le cadre d'études de structures nucléaires réalisées en utilisant des réactions de fission induites par neutrons froids. Il décrit successivement les résultats d'une étude sur des noyaux ayant un nombre de neutrons N=50-60, sur le développement d'un marqueur d'événements de fission et enfin sur la production de l'isomère Pt-195m. Chacun des différents sous-thèmes trouve son origine dans la campagne EXILL qui s'est déroulée en 2012-2013 et durant laquelle un spectromètre de grande efficacité pour la détection des rayonnements γ (EXOGAM) a été utilisé auprès du réacteur à haut flux de neutrons de l'Institut Laue-Langevin (ILL). Dans la première partie de cette thèse, les noyaux d'intérêt ont été produits par fission induites par des neutrons sur les cibles fissiles U-235 et Pu-241. Des méthodes de spectroscopie γ ont été appliquées pour l'identification des fragments de fission, l'attribution des transitions γ à un noyau et l'analyse des durées de vie moyenne des états excités. L'analyse des durées de vie moyenne des états excités dans la plage de quelques picosecondes à quelques nanosecondes a été réalisée en utilisant deux méthodes complémentaires. Dans les deux cas, il s'agit de réaliser un spectre en temps construit à partir de la coincidence entre une transition qui alimente le niveau mesuré et une transition qui le désexcite. Les durées de vie moyenne pour les noyaux Kr-92, Kr-93 et Zr-101 sont présentées. Dans la seconde partie, les premiers résultats du développement d'un nouveau détecteur pour la discrimination des fragments de fission sont présentés. Ce marqueur d'événements de fission est destiné à être utilisé sur le spectromètre FIssion Prompt Product γ-ray Spectrometer (FIPPS) de l'ILL. Dans le cadre de cette étude, deux conceptions de détecteurs différentes, basées sur un scintillateur en plastique solide et un scintillateur liquide organique, ont été testées. Dans la troisième partie, la possibilité de la population spécifique de l'isomère de spin dans Pt-195 est examinée au regard particulièrement de son utilisation en tant que radio-isotope en médecine nucléaire. Une telle activation spécifique pourrait être réalisée grâce à l'existence d'états excités dont la structure permettrait une population ciblée dans le cas de l'utilisation de réactions de photo-excitation. La recherche de tels états a été initiée lors d'une expérience de capture de neutrons à EXILL dans laquelle des états potentiels ont été identifiés. L'activation de l'isomère par ces états a ensuite été testée avec des réactions photonucléaires à l'aide du faisceau haute intensité disponible auprès de l'installation γ HIGS de TUNL (Triangle Universities Nuclear Laboratory, Duke, USA). / Within the scope of atomic nuclear structure studies with neutron-induced reactions, this work presents the results of a fission fragment study in the N=50-60 region, the development of a fission event tagger, and the production of the isomer Pt-195m. Each of the different sub-topics has its origin in the 2012/13 EXILL campaign, where nuclear structure studies were carried out with neutron-induced reactions, and explored with a γ-efficient detector array. In the first part of this thesis, the neutron-rich region around neutron number N=50-60 was investigated with neutron-induced fission reactions on the fissile targets U-235 and Pu-241. Gamma spectroscopy methods were applied for the identification of the respective fission fragments, the assignment of γ transitions, and the analysis of lifetimes of excited states. The slope fit method as well as the recently developed generalized centroid difference method were used for the analysis of lifetimes in the low picoseconds to sub-nanoseconds range. Lifetimes for the nuclei Kr-92, Kr-93 and Zr-101 are presented. In the second part, first results of the development of a new detector for the discrimination of fission fragments are presented. This fission event tagger is intended to be used at the FIssion Product Prompt γ-ray Spectrometer (FIPPS) at the Institut Laue-Langevin. Within the scope of this study, two different detector designs, based on a solid plastic scintillator and an organic liquid scintillator, respectively, were tested. In the third part the possibility of the specific population of the spin-isomer in Pt-195 is discussed with special regard to its use as radioisotope in nuclear medicine. Such a specific activation could be realized via certain “doorway states” in photo-excitation reactions. The search for these doorway states was initiated within a neutron capture experiment at EXILL where potential states were found. The activation of the isomer via these states was tested afterwards with photonuclear reactions using the high intense γ-beam HIGS of the TUNL facility.

Développement de méthodes analytiques pour l’évaluation de l'impact de l'industrie de fertilisants chimiques sur le milieu marin / Development of Analytical methods for the evaluation of the impact of phosphate fertilizer industry on marine environment

Ce manuscrit concerne l'analyse tectonique et géomorphologique du système de failles de Longriba (LFS), localisé à l'Est du plateau tibétain à environ 200 km au Nord-ouest de la chaîne des Longmen Shan. Le LFS est constitué de deux zones de failles décrochantes dextres, parallèles et d'orientation N55°E : la faille de Longriqu, au Nord, et la faille de Maoergai, au Sud. Le rôle géodynamique de ce système est primordial puisqu'il accommode 5 ± 1 mm/an de la composante décrochante induite par la convergence oblique du bloc Aba, elle-même liée à la collision Inde-Asie. De plus, le LFS partitionne la déformation de la marge Est tibétaine; les structures des Longmen Shan étant essentiellement chevauchantes. Cependant l'histoire long-terme du LFS est mal contrainte. L'objectif de cette thèse est donc d'apporter des informations spatio-temporelles sur l'activité du système à l'échelle du Cénozoïque. Pour cela trois études ont été réalisées. La première a permis de mieux contraindre le comportement sismogénique des deux zones de failles à l'aide d'images satellites de basse (90m) et très haute résolution (50cm). L'analyse des déplacements cumulés le long de la faille de Maoergai a permis de proposer que celle-ci était active vers ~15Ma. La seconde étude a mis en évidence un contrôle du système sur la répartition des taux de dénudation au travers de la marge Est tibétaine à l'échelle de l'Holocène. Enfin, les données de thermochronologie basse température suggèrent que la faille de Maoergai a accommodé un mouvement vertical vers ~10Ma. Ce mouvement est probablement lié au rebond isostatique de la marge, découplé du mouvement décrochant qu'elle accommode à la même période. / This manuscript concerns the tectonic and geomorphic analysis of the Longriba fault system (LFS), located in the eastern Tibetan plateau at about 200 km north-west of the Longmen Shan. The LFS consists of two dextral strike-slip fault zones, parallel and N55 °-trending: the Longriqu fault to the north and the Maoergai fault the south. The geodynamic role of the system is essential as accommodates 5 ± 1 mm / year of the slip component induced by the oblique convergence of the Aba block, itself linked to the India-Asia collision. In addition, the LFS partitions the deformation of the east Tibetan margin; the structures of the Longmen Shan are mainly thrust faults. However the long-term history of LFS is poorly constrained. The objective of this thesis is to bring spatial and temporal information on system activity throughout the Cenozoic. To do so, three studies were performed. The first led to better constrain the seismogenic behavior of the two fault zones with low resolution (90m) and very high resolution satellite images (50cm). The analysis of cumulative displacements along the Maoergai fault allowed to propose that it was active at ~ 15 Ma. The second study showed that the system controls the distribution of the denudation rates over the EastTibetan margin throughout the Holocene. Finally, the low-temperature thermochronology data suggest that, in particular, the Maoergai fault has accommodated a vertical movement at ~ 10 Ma. This movement is probably related to the isostatic rebound of the margin, decoupled from the strike-slip movement it accommodates at the same period.

L'objectif de ce travail est d'étudier les apports atmosphériques de Pb à partir d'enregistrements environnementaux de Méditerranée occidentale. Le calcul des inventaires de Pb anthropique de plusieurs milieux de dépôts et la reconstruction temporelle des apports obtenus par un couplage du 210Pb et des isotopes stables du Pb est le moyen de valider ou de remettre en question l'enregistrement sédimentaire. Le sédiment de la pente continentale du Golfe du Lion révèle un inventaire moyen de Pb anthropique de 110!±!7!mg.cm-2 similaire à l'inventaire atmosphérique estimé en Camargue, soit 99!µg.cm-2. La reconstitution des apports de Pb anthropique dans ces mêmes sédiment obtenue par une modélisation prenant en compte la diffusion, rejoint les émissions anthropiques régionales au cours du dernier siècle dans la zone Ferrand (1996). Le sédiment de pente continentale est donc un intégrateur efficace et fidèle du signal de pollution atmosphérique, aussi bien du point de vue quantitatif mais aussi qualitatif. En mer d'Alboran, zone particulière de par sa situation géographique, sa situation climatique, sa situation météorologique, et son contexte hydrologique, l'inventaire sédimentaire moyen de Pb anthropique est de 153!±!47!µg.cm-2, soit 1,5 fois supérieur à celui du Golfe du Lion. L'étude des retombées atmosphériques actuelles, de particules sédimentaires de la colonne d'eau et de sédiments profonds des bassins Est et Ouest de la mer d'Alboran permet de montrer la continuité du signal isotopique entre ces trois compartiments et de définir les sédiments profonds comme susceptible de restituer le signal atmosphérique sur une plus ou moins longue période de temps.

Cette thèse s'inscrit dans le cadre des études de "faisabilité" du stockage des déchets nucléaires en formations géologiques profondes. Elle s'intègre au programme de recherche conduit par l'agence française pour la gestion des déchets nucléaires (ANDRA) sur le site expérimental Meuse/Haute-Marne de type "argile", situé dans les formations sédimentaires Mésozoïques faiblement perméables de l'Est du bassin parisien. L'étude a pour objet la caractérisation de la migration des radionucléides naturels au sein de la formation argileuse Callovo-Oxfordienne cible et de ses encaissants carbonatés Oxfordien et Bathonien, afin d'estimer les propriétés de confinement à long terme de cette série sédimentaire. Elle repose sur l'analyse de haute précision des déséquilibres radioactifs au sein des familles naturelles de l'uranium et du thorium. L'intérêt de faire appel aux déséquilibres U-Th réside dans le fait qu'ils sont susceptibles, d'une part, de mettre en évidence et de caractériser les processus contrôlant la mise en solution et la migration in situ des radionucléides et, d'autre part, de fournir des indications temporelles sur les processus et perturbations physico-géochimiques auxquelles la formation géologique a été soumise sur des échelles de temps variables, selon les isotopes utilisés, mais pouvant atteindre jusqu'à deux millions d'années environ, via le déséquilibre 234U/238U. Les objectifs initiaux de l'étude étaient: i) de déterminer en particulier l'état d'équilibre -ou de déséquilibre- radioactif entre l'uranium-238 et son descendant l'uranium-234 (T1/2 (234U) = 245250 a) dans les formations profondes au sein desquelles le laboratoire expérimental de l'ANDRA est en cours d'implantation; ii) de caractériser, le cas échéant, les processus responsables des déséquilibres radioactifs observés; et iii) d'en préciser les implications chronologiques en ce qui a trait à la stabilité chimique de ces formations géologiques. Compte tenu de ces objectifs, la précision et la justesse analytique des mesures des déséquilibres radioactifs (234U/238U) sont apparues comme la clé de la réussite d'une telle entreprise. Une grande partie des travaux a donc été consacrée à la mise au point de l'analyse des déséquilibres radioactifs à l'aide d'un spectromètre de masse à multi-collection et source plasma (MC-ICP-MS). In fine, une reproductibilité analytique de l'ordre de 1‰ (2 s) pour la détermination du rapport 234U/238U sur échantillons géologiques a été obtenue. Haute précision et justesse analytique nous ont ainsi permis de démontrer un état d'équilibre radioactif 234U/238U dans les argilites Callovo-Oxfordiennes. Ce résultat indique l'immobilité de l'uranium dans la formation cible et, par suite, atteste d'un milieu chimiquement inactif et clos, du moins au cours de la période actuelle, pour ce qui concerne l'uranium et, par extension, les actinides naturels. Ce résultat est fondamental au regard de la problématique d'enfouissement des déchets radioactifs car il procure une confirmation in situ des capacités de confinement de la couche argileuse cible, dans les conditions physico-chimiques actuelles. A contrario, des déséquilibres (234U/238U) ont été systématiquement observés au niveau de zones soumises à des processus de pression-dissolution (stylolites) dans les formations carbonatées encaissantes de l'Oxfordien et du Bathonien. Ces déséquilibres témoignent d'une remobilisation discrète de l'uranium au cours des derniers deux millions d'années et donc de processus actifs de transport de matière au sein de ces formations. La répartition isotopique de l'uranium telle qu'elle a été révélée, par un sous-échantillonnage systématique au niveau des surfaces de pression-dissolution et par la réalisation d'analyses sériées perpendiculairement à un joint stylolitique, a permis de mettre en évidence une relocalisation de l'uranium depuis la surface stylolitique vers la matrice carbonatée de part et d'autre du stylolite. Bien que soumise à des transferts de matière, une zone stylolitisée fonctionnerait en toute vraisemblance en système fermé vis-à-vis de l'uranium. Ce résultat est surprenant tant ces formations profondes, fortement compactées et peu perméables, ne semblaient pas pouvoir être sujettes à des transferts de matière significatifs à l'échelle de temps des déséquilibres U-Th. Bien qu'il soit pour l'instant difficile de conclure de façon univoque à ce sujet, il est probable que ce phénomène traduit une stylolitisation encore active, ou tout du moins, une réactivation du phénomène au cours des deux derniers millions d'années.

Ce travail s’intègre dans le cadre du programme européen COMET (7ième PCRD EURATOM) et vise à évaluer les réponses épigénétiques (particulièrement la méthylation de l’ADN), lors d’expositions chroniques à de faibles niveaux de substances radioactives.Lors d’une première expérience, les poissons zèbres (Danio rerio) ont été exposés au laboratoire à des concentrations environnementales d’uranium appauvri : 2 et 20 µg L-1. Cette expérimentation a révélé un impact sur la méthylation de l’ADN génomique, majoritairement chez les mâles exposés, croissant avec la durée et le niveau d’exposition. Lors d’une seconde expérience, nous avons observé un impact sur les profils de méthylation de la descendance issue de parents exposés, ainsi qu’une perturbation du statut transcriptomique et des dommages histologiques dans le muscle squelettique des larves issues de parents exposés.Les outils développés ont pu être appliqués à la problématique d’étude des effets biologiques induits par les radionucléides émis lors de l’accident de la centrale nucléaire de Fukushima Daiichi. Les analyses réalisées sur la grenouille arboricole Japonaise (Hyla japonica) ont révélé une corrélation positive entre la dose totale de radioactivité absorbée par ces grenouilles, l’hyperméthylation de l’ADN génomique et l’augmentation des dommages à l’ADN mitochondrial.L’ensemble de ces travaux a permis de mettre en évidence la sensibilité des réponses épigénétiques chez différents organismes soumis à de faibles doses de radionucléides, qui pourraient ainsi permettre de mieux caractériser les mécanismes d’adaptation et les potentiels effets transgénérationnels induits par les radionucléides. / This work integrates within the general framework of the European program COMET (7th Framework Programme EURATOM) and aims to assess the epigenetic responses (particularly DNA methylation), during chronic exposure to low levels of radioactive materials. During a first experiment, zebrafish (Danio rerio) were exposed in laboratory controlled conditions to environmentally relevant concentrations of depleted uranium: 2 and 20 µg L-1. This experiment allowed an impact on the genomic DNA methylation to be demonstrated, mainly in exposed males, which increased with the duration and level of exposure. In a second experiment, we observed an impact on DNA methylation patterns in the progeny of exposed parents, as well as a perturbation of transcriptomic, and histological damage in larvae skeletal muscle from exposed parents.The methods developed were applied to the second context focusing on the study of biological effects induced by radionuclides emitted following the Fukushima Daiichi nuclear power plant accident. The analyses performed on the Japanese tree frog (Hyla japonica) revealed a positive correlation between the total dose of radiation absorbed by these frogs, hypermethylation of genomic DNA as well as increasing damage to mitochondrial DNA.This work highlighted the sensitivity of epigenetic responses in different biological models exposed to low levels of radionuclides, and could be used to further characterize adaptation mechanisms and potential transgenerational effects induced by radionuclides.