L'uranium, le thorium et leurs descendants se trouvent a l'état de traces dans toutes les roches sur Terre. Sous l'action de l'érosion, des mécanismes de formation des sols et des transferts sol-plante, ces radionucléides sont disséminés dans toutes les composantes de l'environnement et via les chaînes alimentaires, ils sont transmis aux animaux et à l'homme. L'objectif de cette étude consiste à améliorer les connaissances sur les niveaux et la variabilité des activités de ces radionucléides dans différentes denrées et à faire progresser les connaissances sur leurs sources et leurs transferts. Cette étude s'intéresse à la variabilité géologique des sites étudiés (substrat granitique, volcanique et alluvial) sur lesquels sont prélevés différentes denrées (légumes, céréales, viandes, oeufs et produits laitiers). Les sources potentielles de radionucléides (eau d'irrigation et sol pour les végétaux ; eau d'abreuvage, aliments et sol pour les produits animaux) sont prélevées afin d'étudier leur contribution aux activités mesurées dans les denrées. Les résultats obtenus montrent une grande variabilité des activités dans les végétaux, moins prononcée dans les produits animaux. La source principale de radionucléides aux végétaux semble être le sol de culture. La remise en suspension de particules de sol et leur adhésion à la surface des végétaux ainsi que l'eau d'irrigation semblent important dans certains cas. Concernant les activités dans les produits animaux, une contribution significative du sol a l'activité en thorium a été mise en évidence. La contribution de l'eau à l'activité en uranium dans les volailles constitue une piste à approfondir.

Ce travail pluridisciplinaire a pour objectif d'étudier la distribution et la remobilisation du plutonium (Pu) dans les sédiments situés face à l'embouchure du Rhône. Les isotopes 238Pu et 239,240Pu introduis dans le Rhône sont principalement issus des rejets d'effluents faiblement radioactifs effectués par l'usine de retraitement de Marcoule, située à 120 km de l'embouchure du Rhône. Etant données sa très forte affinité pour la phase particulaire et sa longue période radioactive, le 238Pu présente un intérêt particulier en tant que traceur anthropique du devenir des apports solides du Rhône en Méditerranée. Au cours de ce travail, les 3 campagnes REMORA ont permis d'échantillonner spécifiquement les sédiments du prodelta du Rhône et du plateau continental du golfe du Lion. Des mesures d'émetteurs alpha ont permis d'obtenir une première cartographie détaillée des concentrations des isotopes du Pu dans les sédiments situés face au Rhône. L'étude couplée du 137Cs et des isotopes du Pu a permis d'estimer pour la première fois les inventaires en plutonium de la zone étudiée. En 2001, les stocks sédimentaires de Pu sont estimés à 92 ± 7 GBq en 238Pu et 522 ± 44 GBq en 239,240Pu, pour une aire d'environ 500 km2. Le prodelta du Rhône joue un rôle essentiel dans la séquestration du plutonium puisqu'il piège à lui seul environ 50 % de ces stocks sur une aire de 100 km2. La remobilisation du plutonium a été appréhendée par des expériences originales de remise en suspension en canal à courant linéaire. Pour les sédiments du golfe du Lion et un stress hydrodynamique donné, les flux potentiels de remobilisation atteignent au maximum 0,08 Bq.m-2.h-1 en 238Pu et 0,64 Bq.m-2.h-1 en 239,240Pu. En parallèle, des mesures ADCP de courant et de houle ont été réalisées au printemps 2002 pour étudier in situ la dynamique sédimentaire du prodelta du Rhône. Ces mesures mettent en évidence le rôle prépondérant des houles de Sud-est dans l'érosion des sédiments prodeltaïques et dans leur exportation en direction du Sud-Ouest. Un premier bilan sur le devenir du plutonium indique qu'au minimum 85 % du plutonium rejetés par l'usine de Marcoule, au cours des quarante dernières années, sont actuellement piégés dans les sédiments situés face à l'embouchure du Rhône. Le remobilisation du plutonium est un phénomène potentiellement important mais la dispersion des sédiments contaminés serait relativement limitée dans l'espace. Ces résultats suggèrent alors une faible exportation du matériel particulaire originaire du Rhône vers l'ensemble du plateau continental du golfe du Lion et vers le bassin Nord méditerranéen.

La prévision des conséquences de rejets radioactifs dans l'atmosphère repose sur des modèles de dispersion qui fournissent des solutions analytiques (pX 0.1 développé par IRSN/ECL) ou numériques (Polair3D développé au CEREA) de l'équation d'advection-diffusion. Les modèles s'appuient d'une part sur des champs météorologiques possédant une résolution limitée et intègrent d'autre part des processus d'appauvrissement d'un nuage radioactif dont la description est imparfaite. Afin de contourner ces difficultés nous exploitons dans cette thèse les opportunités offertes par le couplage des modèles aux mesures, connu sous le nom d'assimilation de données. Dans un premier temps nous confrontons les modèles utilisés à des observations. Ces dernières sont fournies par des expériences effectuées avec des traceurs passifs ou collectées suite a des rejets de radionucléides. La dispersion sur une maquette de la centrale de Bugey dans une soufflerie en champ proche, l'expérience ETEX-I à l'échelle continentale et les rejets accidentels de Tchernobyl et Algésiras font l'objet d'études dans ce travail. Dans un deuxième temps, les modèles de dispersion sont associés aux mesures dans le but d'améliorer l'évaluation de conséquences de rejets radioactifs et d'inverser leur sources si la qualité du modèle le permet. En champ proche, l'approche variationnelle standard est utilisée. L'adjoint de pX 0.1 est construit à l'aide d'un différenciateur automatique. Les mesures collectées dans la soufflerie sont assimilées afin d'inverser le débit de la source. Dans le but d'obtenir un meilleur accord entre le modèle et les mesures, l'optimisation des paramètres gouvernant la distribution spatiale du panache est ensuite abordée. L'avantage de l'emploi de mesures est conditionné par leur contenu informatif. Ainsi, l'analyse a posteriori du réseau de mesures est effectuée et des possibilités de réduire sa taille en vue des applications opérationnelles sont exploitées. A l'échelle continentale, malgré la restriction aux mailles contenant des sites nucléaires, l'espace engendré par des sources est de dimension considérablement plus grande que l'espace d'observations. Par conséquent le problème inverse de reconstruction de la position et du profil temporel des sources est mal posé. Ce problème est régularisé en utilisant le principe du maximum d'entropie sur la moyenne. Des nouvelles fonctions coût prenant en compte le confinement spatio-temporel des sources accidentelles sont construites dans l'espace d'observations. Le lien entre la source recherchée et les mesures est décrit par l'adjoint de Polair3D. Les observations assimilées par la méthode sont constituées de mesures synthétiques, parfaites ou bruitées. Une série d'expériences se focalisant sur des sensibilités de la méthode est menée et leur qualité évaluée à l'aide d'un indicateur objectif. Un algorithme de réduction des sites suspectés pour des applications opérationnelles est testé. Finalement, les résultats de l'inversion du profil temporel de la source de l'accident d'Algésiras sont présentés.

La détermination de la concentration des RadioNucléides à Vie Longue (RNVL) dans les déchets de l'industrie nucléaire est essentielle pour la gestion sur le long terme des sites de stockages. Cette étude se focalise sur la détermination de la concentration de trois RNVL : 129I, 41Ca et 10Be dans les résines échangeuses d'ions utilisées pour la purification du fluide primaire des Réacteurs à Eau Pressurisée (REP). Afin d'exploiter les potentialités de la Spectrométrie de Masse par Accélérateur (SMA) pour mesurer ces radionucléides présents en de très faibles concentrations, des procédures analytiques spécifiques ont été développées incluant : 1) la minéralisation des échantillons, 2) l'extraction sélective des analytes, 3) le conditionnement pour la mesure par SMA. Appliquées à des échantillons de résines usées provenant d'une centrale EDF (REP 900 MWe), les procédures développées ont permis l'extraction quantitative et sélective des RNVL d'intérêt vis-à-vis des émetteurs β-γ et des isobares avant leur mesure par SMA sur l'instrument national ASTER (CEREGE, Aix-en-Provence). L'iode 129, le calcium 41 et le béryllium 10 ont été mesurés dans les résines usées à des concentrations de l'ordre de 10 ng/g, 20 pg/g et 4 ng/g de résine sèche, respectivement. Pour ce qui concerne l'iode 129 et le calcium 41, ces concentrations sont en accord avec celles estimées à partir de facteurs de corrélation établis relativement à des émetteurs gamma facilement mesurables (137Cs et 60Co). Dans le cas du béryllium 10, les résultats obtenus différent significativement des valeurs attendues mais sont cohérents avec de précédentes mesures réalisées par ICP-MS. / Determining the concentration of Long-Lived RadioNuclides (LLRN) in nuclear waste is fundamental for the long term management of storage sites. This study focuses on the determination of three LLRN concentrations, i.e. 129I, 41Ca and 10Be, in ion exchange resins used for primary fluid purification in Pressurized Water Reactors (PWR). To benefit from the Accelerator Mass Spectrometry (AMS) technique allowing to measure extremely low levels of nuclide concentrations, analytical procedures including: 1) sample dissolution; 2) selective and quantitative extraction of the analyte; and, 3) analyte conditioning for AMS measurements, were developed. Applied on spent resin samples collected at a 900 MW PWR, the procedures developed for each studied LLRN allowed their quantitative recovery and their selective extraction from β-γ emitters and isobars. The concentration measurements of the LLRN of interest were then performed on the Accelerator Mass Spectrometry national facility ASTER housed by the Centre Européen de Recherche et d'Enseignement des Géosciences de l'Environnement (CEREGE, Aix-en-Provence). 129I, 41Ca and 10Be concentrations in spent resins were measured to be about 10 ng/g, 20 pg/g and 4 ng/g of dry resin, respectively. Considering 129I and 41Ca, the measured concentrations agree with those assessed from scaling factors established relatively to easily measured gamma emitters (137Cs and 60Co). For 10Be, the presented results are significantly different from expected values but are in agreement with previous ICP-MS results.

Pour les besoins du refroidissement de leurs réacteurs, les CNPE1 sont placés à proximité immédiate de cours d’eau ou du littoral. Ils sont de ce fait exposés à des bancs de brouillards, en particulier à l’automne et au cours de l’hiver. Or les modèles opérationnels de dispersion atmosphérique/dépôt, utilisés pour simuler la contamination radioactive de l’environnement à la suite d’un accident nucléaire, considèrent uniquement les dépôts par temps sec et ceux par temps de pluie. Faut-il tenir compte de la présence des brouillards comme terme additionnel de dépôt de radionucléides en cas d’accident nucléaire ? Pour répondre à cette question, une étude expérimentale a été conduite sur plusieurs sites exposés aux brouillards ou aux nuages (principalement la plateforme d’observation atmosphérique de l’ANDRA à Houdelaincourt ainsi que la station de recherche atmosphérique de l’OPGC/CNRS2 au sommet du Puy de Dôme et la plateforme d’étude atmosphérique SIRTA3 de l’IPSL4 à Palaiseau). La collecte d’eau de brouillard et la mesure des quantités d’eau déposées sous forme de gouttelettes sur différents types de végétaux, ont été réalisées respectivement grâce à collecteurs à fils et des pesées de précision. En mesurant le contenu en eau liquide dans l’air ainsi que la masse d’eau déposé sur les plantes, il a été possible de calculer des vitesses de dépôt des gouttelettes de brouillard pouvant atteindre plusieurs dizaines de cm.s-1 dans le cas d’un brouillard composé de grosses gouttelettes (diamètre médian volumique moyen de 20 µm). Ces vitesses élevées mettent en évidence l’importance des processus gravitationnels mais aussi turbulents notamment dans le cadre du dépôt sur des végétaux à structure foliaire tridimensionnelle comme les conifères. L’effet d’auto-écrantage lié à une densité de biomasse foliaire élevée a également été quantifié. Les concentrations en radionucléides à l’état de traces ont montré que l’eau de brouillard pouvait être jusqu’à 20 fois plus concentrée que l’eau de pluie, du fait de la dilution par condensation de vapeur d’eau sur les gouttelettes au cours de leur grossissement. Les mesures des masses d’eau déposées par les brouillards et de la concentration en radionucléides dans les gouttelettes sur le site d’Houdelaincourt, permettent d’estimer ces dépôts habituellement qualifiés d’occultes car trop faibles pour être quantifiés par des pluviomètres ou des radars météorologiques. Sur l’ensemble d’une saison de brouillard, le dépôt occulte de radionucléides a représenté jusqu’à 25% des dépôts par temps secs et par temps de pluie. En cas de rejet accidentel, la présence de brouillard pourrait contribuer à hauteur de 14% du dépôt par temps sec. Ces résultats mettent en évidence la nécessité de prendre en compte ce processus de dépôt pour mieux quantifier les retombées radioactives sur des territoires en contact avec des brouillards ou des nuages (en ce qui concerne les sites d’altitudes), en particulier en situation post-accidentelle. Un schéma simple de type dépôt sec, considérant le diamètre médian des gouttelettes dérivé de la visibilité, permet à minima de mieux simuler le processus de dépôt par sédimentation des gouttelettes. Ces travaux restent à compléter pour quantifier la contribution de la turbulence induite par l’écoulement de l’air au voisinage des obstacles comme des végétaux de grandes tailles et incorporer un schéma spécifique dans les modèles de dépôt. / For the purpose of cooling off their reactors, nuclear power plants are located near rivers, ponds or in coastal areas. In temperate regions and during fall and winter, they are frequently exposed to fogs. Operational models of atmospheric dispersion and deposition used to estimate radioactive contamination of the environment after a nuclear accident, consider dry deposition and wet deposition by rain. Should we take into account the deposition by fog droplets as an additional process in term of deposition? To answer this question, an experimental study has been setup on several sites often exposed to fogs or clouds. Fogwater collection and measurement of fogwater deposited on plants were realized with string collectors and precision balances, respectively. Different plant types were used for this study: small conifers, cabbage, grass plus a bare soil as a reference deposition surface. By measuring the liquid water content (LWC) and the mass of water deposited on plants, fog droplet deposition velocities can be calculated. In the case of fog composed mainly of big droplets (mean median volume diameter of 20 µm), deposition velocities of these droplets can reach several tens cm.s-1. These high deposition velocities highlight the fact that gravitational but also turbulent processes are both contributing to the deposition on plants especially with a tri-dimensional structure such as conifers. The edge effect linked to a strong density of trees has also been identified and quantified during our experiments. The radionuclides found in trace amounts in fogwater showed that fogwater could be up to twenty times more concentrated in radionuclides than rain water. It is due to the activity dilution during the condensation phase of the droplets, when the droplets are growing. Based on measurements of the mass of water deposited by fog and concentrations of radionuclides in fog droplets on the site of Houdelaincourt, occult deposition that cannot be quantify by rain gauges or meteorological radar can be estimated. Over a whole season of fog, occult deposition can represent up to 25% of the total deposition (dry and wet by rain) of radionuclides. In case of an accidental release, fog could contribute to 14% of the total deposition if no rain event occurs. Those results highlight the fact that fog deposition should be considered to better quantify radioactive fallouts in areas embedded by fog (or clouds for high altitude sites), particularly in post-accident situation. A simple model of dry deposition to simulate the droplets deposition by sedimentation can be developed, using the median diameter of droplets derived from the visibility. This work still needs to be completed to quantify the turbulence contribution induced by the air flow near obstacles such as large plants and to implement a specific scheme into deposition model.

Ce travail de thèse s'est attaché aux interactions existant dans un système ternaire europium(III)/acide humique (AH)/α Al2O3 dans diverses conditions physico-chimiques (pH, force ionique, concentration en matière organique). Ces interactions ont été étudiées l'échelle macroscopique - par quantification de l'adsorption de Eu(III) et/ou de l'AH sur la surface - et par spectrofluorimétrie laser à résolution temporelle. Ces analyses ont permis de mettre en évidence que l'europium(III) était lié à l'AH dans le système ternaire, et ce dans toutes les conditions étudiées. La complexation de l'ion sur α-Al2O3 n'apparaît qu'à pH et force ionique éleveé. Une méthode d'étude de réactivité des acides humiques dans des concentrations représentatives du milieu naturel a également été validée : les titrages spectro-photométriques. Ils ont ainsi pu être utilisés pour déterminer les variations de réactivité de l'acide humique après adsorption sur la surface d'alumine en fonction de la concentration initiale en AH. Ces résultats ont été utilisés pour modéliser la spéciation de Eu(III) dans le système ternaire en utilisant les modèles CD-MUSIC (pour la complexation minérale) et NICA-Donnan (pour la complexation organique).

Le retraitement des déchets radioactifs est un problème crucial de nos jours. Ce travail est dédié au développement de nouveaux systèmes d'extraction des radionucléides sur la base de solvants "verts", les liquides ioniques (LI). Dans ce but, des LI ont été fonctionnalisés avec des motifs variés : oxyde de phosphine, carbamoyl oxyde de phosphine et fragments malonamides. De même, les plateformes calix[4]arènes ont été utilisées pour la synthèse de LI fonctionnalisés (LIF) et de leurs précurseurs. Des LIF de deux types (cationiques et anioniques) ont été obtenus.Les LIF synthétisés ont été testés pour l'extraction liquide/liquide de radionucléides. Il a été montré que l'extraction est bien due aux motifs extractants. Toutefois, la charge de l'ion modifié influence l'extraction.Différentes expériences d'extraction et une modélisation mathématique ont été effectuées pour déterminer les mécanismes d'extraction. Ces études ont montré que chacun des systèmes d'extraction est caractérisé par un ensemble d'équilibres d'extraction différent, basés essentiellement sur l'échange cationique. / Radioactive waste treatment is a crucial problem nowedays. This work was dedicated to the development of the new extracting systems for radionuclides on the basis of "green" solvents Ionic Liquids {Ils). For this purpose Ils were functionalized with various extracting patterns: phosphine oxide, carbamoyl phosphine oxide groups and malonamide fragment. Also the calix[4]arene platforms were used for the synthesis of functionalized ionic liquids (Fils) and their precursors. The Fils of both types cationic and anionic have been obtained. The synthesized Fils were tested for the liquid-liquid extraction of radionuclides. lt was found that extraction well occurs due to the extracting patterns, however a charge of a modified ion influences extraction.The various extracting experiments and mathematical modelling have been performed to determine the mechanisms of extraction. These studies showed that each extracting system is characterized by a different set of extracting equilibria, based mostly on cationic exchange.

L’exploitation minière de l’uranium et les processus de traitement du minerai sont à l’origine d’un marquage potentiel de l’environnement par les descendants des chaînes de désintégration U-Th et des éléments traces métalliques (ETM) associés. Ces contaminants s’accumulent ensuite préférentiellement dans des zones de sédimentation continentales (étangs ou lacs) ou des zones humides (tourbières, berges de rivière) situées à l’aval hydraulique des mines. Les zones humides en particulier sont des milieux sensibles aux changements globaux et à la pression anthropique, situés en général en tête de bassin versant. Cela pose donc un risque en cas relargage des contaminants depuis ces milieux. L’objectif de cette étude est de mettre en place une méthodologie aisément reproductible, y compris aux sites miniers orphelins, et permettant l’identification et la caractérisation des contaminations et la compréhension des mécanismes d’accumulation et des risques de relargage. Cette étude a été réalisée dans l’environnement de l’ancienne mine de Bertholène (Aveyron, 12, France). Les zones d’accumulations préférentielles ont été identifiées par spectrométrie gamma in situ mobile et fixe. Des échantillons de sols, sédiments, végétaux, eaux et tourbes ont été prélevés autour du site, afin (a) de caractériser l’activité des différents descendants des chaînes de l’U et du Th et les contaminations en ETM associées à différentes échelles d’observation, (b) de comprendre les mécanismes d’accumulation et de relargage potentiel et (c) de tracer les sources des contaminants. Les résultats obtenus montrent que l’essentiel de la contamination est localisée dans une zone inondable de l’environnement proximal aval de la mine. Les activités en uranium élevées (U-238 > 20000 Bq.kg-1) et le fort enrichissement des radionucléides du début de chaîne par rapport à la fin de chaîne de l’U-238 traduisent un apport préférentiel d’U-238 et de Th-230, par rapport au Ra-226, lors d’inondations. Les contaminations en ETM associées sont relativement faibles, excepté en Mn, en Ba et en S. Les accumulations en radionucléides et en ETM sont expliquées à la fois par les caractéristiques géochimiques du minerai d’uranium et par les processus de traitement du minerai et des eaux d’exhaure. Les lessivages chimiques réalisés révèlent que les fractions acido-solubles et oxydes amorphes des sols constituent des pièges prépondérants des contaminants et que des variations du pH ou du potentiel d’oxydoréduction pourraient générer des relargages important d’uranium et de radium dans l’environnement. Finalement les déséquilibres radiologiques et les isotopes du plomb sont des traceurs fiables de la contamination associée à l’exploitation d’une mine d’uranium. / Uranium mining and uranium ore processing increase the environmental activity of U and Th decay products and trace elements, in particular in case of releases to the adjacent rivers. Contaminants accumulate then preferentially in sedimentation areas (such as ponds or lakes) or in wetlands (peatlands, marshes or riverbanks) located downstream to the mine. Wetlands – generally located at the head of watershed – are particularly sensitive to environmental changes and anthropogenic pressure. This poses a risk of release of contaminants from these accumulation areas. The objective of the present study is to propose an easily reproducible methodology – in particular for the orphan mining sites – to identify and characterize accumulation areas. This study also aims to improve our understanding of the mechanisms of accumulation and release, in these areas. This study was performed around the former mining site of Bertholène (France). Standing and mobile in situ gamma spectrometry is used to accurately locate the accumulation areas. Soils, sediments, vegetation, water and peat are also sampled upstream and downstream of the mine, in order to (a) characterize the activities and the disequilibria of the U-Th decay chains and the associated trace elements according to the scale of observation, (b) understand the mechanisms of accumulation and release and (c) identify the potential sources using geochemical proxies and isotopic analyses. The results obtained show that radionuclides are mainly accumulated in a flooding area located downstream the mine. Strong U-238 activities (> 20000 Bq.kg-1) and strong Ra-226/U-238 and Th-230/Ra-226 activity ratios are recorded, involving preferential inputs of U-238 and Th-230 during flooding events. Trace element contamination is low, except for Mn, Ba and S. Such contaminations are potentially explained by the geochemical composition of the uranium ore and by the past and current processes of ore and water mine. Sequential extractions highlight the importance of the acido-soluble and the amorphous oxides in the trapping of contaminants. Thus, pH or Eh potential changes could induce major releases of uranium to the environment. The large differences in Pb isotope composition between natural soils and uranium ores, as well the activity ratios of the U-238 and decay chain products, make these indicators helpful to identify the soils and the sediments impacted by uranium mining.

L'utilisation des engrais chimiques phosphatés, et les usines de fertilisants, ayant comme matière première la roche phosphate et rejetant du phosphogypse, contribuent à l’élévation des teneurs des radionucléides naturels et des éléments traces métalliques dans l’environnement. Ces contaminations risquent d’affecter l’écosystème et la santé humaine.Cette étude évalue l’impact sanitaire des radionucléides naturels émetteurs gamma des séries de désintégration de 238U, 232Th, de l’élément naturel radioactif 40K et du Pb, présents dans la matière première et les produits d’une usine de fertilisants au Liban.L’objectif principal est de caractériser la contamination diffuse de ces polluants dans une optique d’évaluation du risque sanitaire dans 9 sites résidentiels, non-cultivés autour de l’usine. Un focus est spécifiquement porté sur l’évaluation quantitative du risque sanitaire lié à la consommation de la plante sauvage Dittrichia viscosa et l’ingestion accidentelle de poussières de sol pour les habitants de la zone étudiée. La notion de bioaccessibilité du Pb des sols et des plantes est intégrée dans ces évaluations. Des extractions chimiques par EDTA et le Physiologically Based Extraction Test (PBET) ont été utilisés pour une estimation in vitro, des fractions disponibles et bioaccessibles du Pb. Ces dernières ont été intégrées dans les calculs des risques. Les risques radiologiques relatifs aux rayonnements ionisants gamma des radionucléides ont également été estimés via les paramètres radiologiques.L’ensemble des travaux a montré que l’usine de fertilisants engendre une contamination diffuse qui augmente les niveaux de radionucléides et du Pb dans l’environnement proche, plus précisément dans les sols (pour 238U, 226Ra et leurs descendants 214Pb, 212Pb et 210Pb, ainsi que pour Pb), et dans les parties aériennes des plantes Dittrichia viscosa (pour Pb et 210Pb). L’étude de la distribution du 210Pb et les fractions PbEDTA apportent des informations complémentaires pour caractériser l’apport en Pb dû à l’activité de l’usine. Les résultats ont montré que les valeurs moyennes des concentrations d’activité des radionucléides dans les échantillons de sol étaient légèrement supérieures à ceux déterminés dans d'autres régions libanaises et aux valeurs moyennes mondiales. D’après les paramètres radiologiques, aucun risque significatif n’a été identifié pour la population fréquentant la zone.Les concentrations en Pb pseudo-total de sol ont été inférieures aux seuils applicables. Des dépassements de seuil ont été constatés pour les teneurs en Pb dans les feuilles de Dittrichia viscosa.Deux schémas d’évaluation de risque sanitaire du Pb ont été étudiés : un premier schéma classique basé sur l’hypothèse de l’ingestion des teneurs totales en Pb dans les sols et les plantes ; un deuxième schéma où seulement les fractions pouvant atteindre la circulation systémique ont été évaluées et considérées dans les calculs de risque. Ces deux schémas ont été appliqués à deux scénarios de terrain à forte exposition. La prise en compte des concentrations de Pb bioaccessible dans les calculs réduit considérablement (au moins d’un facteur de 10) le risque potentiel pour les deux scénarios alors que les calculs du risque selon le schéma classique montrent un risque significatif pour les enfants. Quel que soit le schéma de calcul de risque retenu, l’ingestion des plantes reste la voie principale d’exposition pour les deux scénarios maximalistes. / The use of phosphate fertilizers and phosphate rock as raw material by fertilizer plants, and the by-product phosphogypsum, contribute in increasing the levels of natural radionuclides and trace metals in the environment. This may affect the ecosystem and human health.This study evaluates the radiological impact of natural gamma-emitting radionuclides, mainly 238U, 232Th and their decay product, and 40K. As well as, it evaluates the health impact of Pb, present in the raw material and fertilizers produced by a fertilizer plant in Lebanon.The main objective is to characterize the diffuse contamination of these pollutants with a view to assess the health risk in 9 non-cultivated residential sites around the plant. A focus on the quantitative assessment of the health risk is specifically linked to the consumption of the wild plant Dittrichia viscosa and the accidental ingestion of soil dust for the inhabitants of the study area. The concept of bioaccessibility of soil and plant Pb is integrated into these assessments. Chemical extractions using EDTA and the Physiologically Based Extraction Test (PBET) were used for in vitro estimation of available and bioaccessible Pb fractions. These were incorporated into the risk calculations. The radiological risks related to gamma ionizing radiation from radioelements were also estimated via radiological parameters.All of the work has shown that the fertilizer plant generates diffuse contamination that increases the levels of radionuclides and Pb in the near environment, specifically in soils (for 238U, 226Ra and their decay products 214Pb, 212Pb and 210Pb, as well as for Pb), and in the aerial parts of Dittrichia viscosa plants (for Pb and 210Pb). The study of the distribution of 210Pb and PbEDTA fractions provide additional information to characterize the Pb contribution due to the activity of the plant. The results showed that the mean values of activity concentrations of radioelements in soil samples were slightly higher than those determined in other Lebanese regions and worldwide average values. Based on the radiological parameters, no significant risk has been identified for the population frequenting the area.The pseudo-total soil Pb concentrations were below the applied thresholds. Threshold exceedances were observed for Pb levels in Dittrichia viscosa leaves.Two health risk assessment schemes for Pb were studied: a first classical scheme based on the hypothesis of the total ingestion of total Pb levels in soils and plants; a second scheme where only fractions reaching the systemic circulation have been measured and considered in risk calculations. These two schemes were studied for two high-exposure field scenarios. Taking into account the bioaccessible Pb concentrations in the calculations greatly reduces (at least by a factor of 10) the potential risk for both scenarios, whereas the classical risk calculations show a significant risk for the children. Whatever the chosen risk calculation scheme, ingestion of plants remains the main route of exposure for the two maximalist scenarios.