Dans le contexte de la radio-protection de l'homme et de l'environnement, la bonne estimation du devenir d'une contamination d'aérosols au sein d'un couvert végétal et de son transfert éventuel aux espèces animales (dont l'homme par voie trophique) dépend d'emblée de la qualité de la prévision des dépôts aériens. En l'absence de précipitations, l'évaluation de l'importance des dépôts, dits secs, est incertaine, notamment ceux des particules fines sur les couverts rugueux, pour lesquels des écarts subsistent entre les résultats expérimentaux et des modèles de la littérature.<br />L'objectif de cette étude est d'améliorer la modélisation du dépôt sec d'aérosols sur les couverts végétaux. Cette amélioration passe par une description plus fine de la captation des aérosols par la végétation. Cela requiert une caractérisation des surfaces sur lesquelles le dépôt est réalisé (en termes de forme, d'orientation et de répartition spatiale) ainsi que des grandeurs aérodynamiques de l'écoulement porteur. Les mécanismes de dépôt pris en compte sont la diffusion brownienne, l'impaction inertielle, l'impaction turbulente, la sédimentation et l'interception. L'approche proposée s'appuie sur la description mécanique des dépôts sur chaque élément foliaire, la captation à une échelle supérieure d'organisation (rameau ou couvert) étant déduite par l'introduction d'une méthode statistique. Cette démarche est appliquée aux processus de dépôt et des expressions pratiques des taux de captation sont déduites. Le modèle est appliqué à des campagnes de mesures de la littérature, d'abord à l'échelle de rameau, puis à celle d'un couvert végétal. Dans la configuration d'un rameau de conifère, il est montré que l'ensemble des processus de dépôt est correctement pris en compte par le modèle, à l'exception de l'interception dans les conditions particulières de vitesse amont faible et de granulométrie entre 0,5 et 2 microns environ. Dans la configuration plus générale d'un couvert entier, le modèle n'est pas mis en défaut par les mesures lorsque les informations concernant le couvert et la granulométrie de l'aérosol sont accessibles. En particulier, le modèle reproduit de façon très satisfaisante les mesures de dépôt sur couvert artificiel, faiblement rugueux et collant, et ce pour des tailles de particules très variées (entre 0,1 et 20 microns environ). L'accord sur couvert d'herbes naturelles, dont les caractéristiques sont peu décrites, reste acceptable, même s'il semble que la non prise en compte du rebond par le modèle induise pour les particules les plus massives une sur-estimation du dépôt calculé. En forêt, le modèle reproduit de façon qualitativement correcte le dépôt de gouttelettes de brouillard. Dans le cas du dépôt d'un aérosol d'accumulation, la comparaison des résultats expérimentaux et de modélisation ne permet pas de conclure quant à la pertinence du modèle, la granulométrie de l'aérosol n'étant pas connue de façon assez précise. D'autres essais sont souhaitables afin d'étendre la validation du modèle sur forêt.

En m'appuyant sur des mesures atmosphériques et à l'aide de la modélisation, je propose une nouvelle estimation du bilan du dihydrogène troposphérique (H2). Pendant mon stage de master, j'ai installé un chromatographe en phase gazeuse pour analyser les concentrations de H2 et CO sur les échantillons du réseau RAMCES. L'analyse des mesures in-situ à Gif-sur-Yvette permet d'estimer le dépôt de H2 dans le sol de cette région (0.027 cm s−1) et le ratio H2/CO (0.5) provenant des émissions dues au transport automobile. La haute tour de Trainou située près de la forêt d'Orléans (100 km au sud-ouest de Paris) a été instrumentée en octobre 2008 pour H2 et CO à trois hauteurs de prélèvement (50, 100 et 180 m), en mai 2009 pour 222Rn à 180 m et en avril 2010 pour 222Rn à 50 m. Avec trois hauteurs de prélèvement, les masses d'air locales à régionales sont échantillonnées. L'infl uence du traffi c n'est pas visible mais pendant l'hiver on observe des évènements pendant lesquels les concentrations de H2 et CO sont fortement corrélées. La vitesse moyenne de dépôt estimée avec la même méthode qu'à Gif-sur-Yvette atteint 0.026 cm s−1. Dans la partie modélisation, les mesures de la concentration de H2 au sein des réseaux RAMCES et EUROHYDROS ont été utilisées dans le système LMDz-SACS-PYVAR. Ce système permet d'optimiser l'estimation quantitative du bilan de H2 : le modèle de transport atmosphérique LMDz est couplé avec le système de chimie simpli fiée SACS et intégré dans le système d'inversion PYVAR. Plusieurs scénarios, impliquant la séparation progressive des sources et puits de H2 ont été testés pour optimiser les flux de H2 à l'échelle globale et européenne. La meilleure estimation du dépôt global de H2 atteint 59 ± 5 Tg an−1.

L'impact de l'ozone sur la qualité de l'air intérieur a été étudié par une double approche permettant d'une part, de mieux comprendre les mécanismes réactionnels de disparition de l'ozone au contact des surfaces intérieures et d'identifier les produits de réactions, et d'autre part, d'étudier le transfert de l'ozone depuis l'extérieur vers l'intérieur et son comportement in situ, notamment en période de pics de pollution photochimique.<br />Un banc d'exposition contrôlée a été mis au point pour étudier les interactions entre l'ozone et seize produits de construction et de décoration fréquemment rencontrés dans les environnements intérieurs. Pour tous les matériaux testés, une disparition d'ozone significative, comprise entre 8% pour une peinture glycérophtalique et 89% pour un lambris en pin brut, a été observée. Des vitesses apparentes de dépôt de l'ozone sur les matériaux variant de 0,003 à 0,158 cm•s-1 ont été calculées. Les émissions des matériaux sont modifiées en présence d'ozone. Certains composés sont détectés en concentrations inférieures (styrène, alcènes C12) tandis que d'autres sont retrouvés en concentrations nettement supérieures, notamment des aldéhydes (formaldéhyde, acétaldéhyde, benzaldéhyde, C5 à C10), des cétones et des acides carboxyliques. Lors d'essais conduits sur un lambris en pin, la prédominance des mécanismes hétérogènes dans la disparition d'ozone a été mise en évidence, la contribution des réactions en phase homogène étant estimée entre 5 et 20 %.<br />L'impact de la pollution photochimique sur la qualité de l'air intérieur a été étudié durant les étés 2003 et 2004 dans la maison expérimentale MARIA du CSTB. Il apparaît que la pollution extérieure (NO, NO2 et O3) est complètement transférée dans la pièce par le système de ventilation. Près de 80% à 95% de l'ozone est éliminé à l'intérieur de la pièce, témoignant ainsi de la présence d'importants puits d'ozone. Des sous-produits réactionnels ont été identifiés, en particulier le formaldéhyde, l'hexaldéhyde, le benzaldéhyde et le nonanal. Il apparaît que la réactivité en phase hétérogène prédomine sur les réactions en phase gazeuse, bien que des réactions d'ozonolyse d'alpha-pinène aient été observées dans la pièce. Les variations quotidiennes des concentrations intérieures de l'ozone et de certains composés (formaldéhyde, hexaldéhyde) soulignent le rôle de la réactivité chimique et des paramètres environnementaux (surtout la température) sur les émissions de certains matériaux, et donc sur leurs concentrations dans l'air intérieur.<br />Un modèle simple de prédiction des concentrations intérieures de polluants a été mis au point. Les prévisions sont réalisées d'après les concentrations extérieures des polluants et intègrent la réactivité en phase homogène et en phase hétérogène. Pour NO, les données simulées et réelles sont quasiment identiques tandis que le modèle surestime les concentrations intérieures de NO2, probablement du fait de l'absence de prise en compte du dépôt de NO2 sur les surfaces intérieures. Les prévisions des concentrations intérieures d'ozone sont très satisfaisantes.

Ce travail de recherche, réalisé dans le cadre du programme IDAF, est une contribution à l'étude des dépôts des constituants majeurs atmosphériques à la surface de la terre, en Afrique tropicale. Il concerne l'étude des concentrations atmosphériques des gaz azotés (ammoniac, dioxyde d'azote, acide nitrique), du dioxyde de soufre (SO2) et de l'ozone (O3) et leur dépôt sec en Afrique de l'Ouest et Centrale. Les gaz ont été mesurés sur une base mensuelle par la technique des capteurs passifs sur une période de dix ans (1998-2007) dans sept sites IDAF représentatifs d'un transect d'écosystèmes : savanes sèches - savanes humides - forêts. La validation et l'analyse de la base de données décennales des " gaz IDAF " a permis d'établir les niveaux de concentrations caractéristiques de chaque écosystème et d'étudier leurs évolutions moyennes mensuelles, saisonnières, annuelles et interannuelles sur le transect d'écosystèmes. Les flux de dépôt sec ont été estimés par la méthode inférentielle à partir des vitesses de dépôt sec calculées en utilisant le modèle " big-leaf " de Zhang et al. (2003b). Dans le modèle de dépôt, les conditions de surface et météorologiques spécifiques aux sites IDAF ont été adaptées puis validées pour être représentatives de ces sites et ont ainsi permis de simuler les vitesses de dépôt sec représentatives des grands écosystèmes. Les variations moyennes mensuelles, saisonnières et annuelles des flux de dépôt sec des gaz (NO2, HNO3, NH3, O3, et SO2) sont analysées dans l'objectif de réaliser un bilan de dépôt atmosphérique total (sec + humide) d'azote à l'échelle des écosystèmes africains. Le dépôt total d'azote est estimé respectivement à 6-9 kgN.ha-1.an-1, 7-10 kgN.ha-1.an-1 et 13 kgN.ha-1.an-1 en savanes sèches, en savane humides et en forêts, avec une contribution relative du dépôt sec sous forme gazeuse au dépôt total d'azote comprise entre 46 et 71% sur l'ensemble des écosystèmes. Un bilan émission-dépôt des composés azotés oxydés et réduits à l'échelle de chaque écosystème a été réalisé et a montré un flux d'émission totale de même ordre de grandeur que le dépôt moyen annuel d'azote pour les écosystèmes de savanes mais plus faible dans l'écosystème forestier. Enfin une analyse comparative entre les mesures IDAF de dépôt d'azote et, d'une part, le dépôt d'azote simulé par une analyse multi-modèle à l'échelle globale et d'autre part, avec les charges critiques d'eutrophisation existantes dans la littérature a permis une première évaluation de l'impact potentiel du dépôt total d'azote sur les écosystèmes tropicaux africains.

Pour les besoins du refroidissement de leurs réacteurs, les CNPE1 sont placés à proximité immédiate de cours d’eau ou du littoral. Ils sont de ce fait exposés à des bancs de brouillards, en particulier à l’automne et au cours de l’hiver. Or les modèles opérationnels de dispersion atmosphérique/dépôt, utilisés pour simuler la contamination radioactive de l’environnement à la suite d’un accident nucléaire, considèrent uniquement les dépôts par temps sec et ceux par temps de pluie. Faut-il tenir compte de la présence des brouillards comme terme additionnel de dépôt de radionucléides en cas d’accident nucléaire ? Pour répondre à cette question, une étude expérimentale a été conduite sur plusieurs sites exposés aux brouillards ou aux nuages (principalement la plateforme d’observation atmosphérique de l’ANDRA à Houdelaincourt ainsi que la station de recherche atmosphérique de l’OPGC/CNRS2 au sommet du Puy de Dôme et la plateforme d’étude atmosphérique SIRTA3 de l’IPSL4 à Palaiseau). La collecte d’eau de brouillard et la mesure des quantités d’eau déposées sous forme de gouttelettes sur différents types de végétaux, ont été réalisées respectivement grâce à collecteurs à fils et des pesées de précision. En mesurant le contenu en eau liquide dans l’air ainsi que la masse d’eau déposé sur les plantes, il a été possible de calculer des vitesses de dépôt des gouttelettes de brouillard pouvant atteindre plusieurs dizaines de cm.s-1 dans le cas d’un brouillard composé de grosses gouttelettes (diamètre médian volumique moyen de 20 µm). Ces vitesses élevées mettent en évidence l’importance des processus gravitationnels mais aussi turbulents notamment dans le cadre du dépôt sur des végétaux à structure foliaire tridimensionnelle comme les conifères. L’effet d’auto-écrantage lié à une densité de biomasse foliaire élevée a également été quantifié. Les concentrations en radionucléides à l’état de traces ont montré que l’eau de brouillard pouvait être jusqu’à 20 fois plus concentrée que l’eau de pluie, du fait de la dilution par condensation de vapeur d’eau sur les gouttelettes au cours de leur grossissement. Les mesures des masses d’eau déposées par les brouillards et de la concentration en radionucléides dans les gouttelettes sur le site d’Houdelaincourt, permettent d’estimer ces dépôts habituellement qualifiés d’occultes car trop faibles pour être quantifiés par des pluviomètres ou des radars météorologiques. Sur l’ensemble d’une saison de brouillard, le dépôt occulte de radionucléides a représenté jusqu’à 25% des dépôts par temps secs et par temps de pluie. En cas de rejet accidentel, la présence de brouillard pourrait contribuer à hauteur de 14% du dépôt par temps sec. Ces résultats mettent en évidence la nécessité de prendre en compte ce processus de dépôt pour mieux quantifier les retombées radioactives sur des territoires en contact avec des brouillards ou des nuages (en ce qui concerne les sites d’altitudes), en particulier en situation post-accidentelle. Un schéma simple de type dépôt sec, considérant le diamètre médian des gouttelettes dérivé de la visibilité, permet à minima de mieux simuler le processus de dépôt par sédimentation des gouttelettes. Ces travaux restent à compléter pour quantifier la contribution de la turbulence induite par l’écoulement de l’air au voisinage des obstacles comme des végétaux de grandes tailles et incorporer un schéma spécifique dans les modèles de dépôt. / For the purpose of cooling off their reactors, nuclear power plants are located near rivers, ponds or in coastal areas. In temperate regions and during fall and winter, they are frequently exposed to fogs. Operational models of atmospheric dispersion and deposition used to estimate radioactive contamination of the environment after a nuclear accident, consider dry deposition and wet deposition by rain. Should we take into account the deposition by fog droplets as an additional process in term of deposition? To answer this question, an experimental study has been setup on several sites often exposed to fogs or clouds. Fogwater collection and measurement of fogwater deposited on plants were realized with string collectors and precision balances, respectively. Different plant types were used for this study: small conifers, cabbage, grass plus a bare soil as a reference deposition surface. By measuring the liquid water content (LWC) and the mass of water deposited on plants, fog droplet deposition velocities can be calculated. In the case of fog composed mainly of big droplets (mean median volume diameter of 20 µm), deposition velocities of these droplets can reach several tens cm.s-1. These high deposition velocities highlight the fact that gravitational but also turbulent processes are both contributing to the deposition on plants especially with a tri-dimensional structure such as conifers. The edge effect linked to a strong density of trees has also been identified and quantified during our experiments. The radionuclides found in trace amounts in fogwater showed that fogwater could be up to twenty times more concentrated in radionuclides than rain water. It is due to the activity dilution during the condensation phase of the droplets, when the droplets are growing. Based on measurements of the mass of water deposited by fog and concentrations of radionuclides in fog droplets on the site of Houdelaincourt, occult deposition that cannot be quantify by rain gauges or meteorological radar can be estimated. Over a whole season of fog, occult deposition can represent up to 25% of the total deposition (dry and wet by rain) of radionuclides. In case of an accidental release, fog could contribute to 14% of the total deposition if no rain event occurs. Those results highlight the fact that fog deposition should be considered to better quantify radioactive fallouts in areas embedded by fog (or clouds for high altitude sites), particularly in post-accident situation. A simple model of dry deposition to simulate the droplets deposition by sedimentation can be developed, using the median diameter of droplets derived from the visibility. This work still needs to be completed to quantify the turbulence contribution induced by the air flow near obstacles such as large plants and to implement a specific scheme into deposition model.