京都大学 / 0048 / 新制・課程博士 / 博士(工学) / 甲第19010号 / 工博第4052号 / 新制||工||1623(附属図書館) / 31961 / 京都大学大学院工学研究科高分子化学専攻 / (主査)教授 田畑 泰彦, 教授 岩田 博夫, 教授 木村 俊作 / 学位規則第4条第1項該当 / Doctor of Philosophy (Engineering) / Kyoto University / DFAM

京都大学 / 0048 / 新制・課程博士 / 博士(工学) / 甲第19408号 / 工博第4124号 / 新制||工||1636(附属図書館) / 32433 / 京都大学大学院工学研究科合成・生物化学 / (主査)教授 北川 進, 教授 松田 建児, 教授 濵地 格 / 学位規則第4条第1項該当 / Doctor of Philosophy (Engineering) / Kyoto University / DGAM

京都大学 / 0048 / 新制・課程博士 / 博士(薬科学) / 甲第19668号 / 薬科博第56号 / 新制||薬科||7(附属図書館) / 32704 / 京都大学大学院薬学研究科薬科学専攻 / (主査)教授 髙倉 喜信, 教授 橋田 充, 教授 佐治 英郎 / 学位規則第4条第1項該当 / Doctor of Pharmaceutical Sciences / Kyoto University / DFAM

京都大学 / 0048 / 新制・課程博士 / 博士(工学) / 甲第19746号 / 工博第4201号 / 新制||工||1648(附属図書館) / 32782 / 京都大学大学院工学研究科高分子化学専攻 / (主査)教授 田畑 泰彦, 教授 秋吉 一成, 教授 木村 俊作 / 学位規則第4条第1項該当 / Doctor of Philosophy (Engineering) / Kyoto University / DGAM

京都大学 / 0048 / 新制・課程博士 / 博士(薬科学) / 甲第21045号 / 薬科博第88号 / 新制||薬科||10(附属図書館) / 京都大学大学院薬学研究科薬科学専攻 / (主査)教授 髙倉 喜信, 教授 山下 富義, 教授 小野 正博 / 学位規則第4条第1項該当 / Doctor of Pharmaceutical Sciences / Kyoto University / DFAM

京都大学 / 0048 / 新制・課程博士 / 博士(医学) / 甲第21421号 / 医博第4411号 / 京都大学大学院医学研究科医学専攻 / (主査)教授 山下 潤, 教授 瀬原 淳子, 教授 木村 剛 / 学位規則第4条第1項該当 / Doctor of Medical Science / Kyoto University / DFAM

Die Forschung an porösen Hybridmaterialien hat sich rasch entwickelt, und in letzter Zeit ist die Anzahl neuer Strukturen und Zusammensetzungen aufgrund ihrer vielfältigen Anwendungsmöglichkeiten im Bereich des Kristall-Engineering von großem Interesse. Metall-organische Gerüste (metal-organic frameworks, MOFs) sind eine aufstrebende Klasse von Nanomaterialien, deren Eigenschaften durch Variation der Bausteine, die aus Metallionen und organischen Liganden bestehen und sich koordinativ zu einer dreidimensionale Struktur verbinden lassen, leicht angepasst werden können. Eigenschaften wie eine große Oberfläche und eine hohe Porosität verleihen diesen Materialien vielversprechende Eigenschaften, um als Wirtsmaterial verwendet zu werden. Die vorliegende Arbeit konzentriert sich auf die Synthese der Verbindung [Fe3O(H2O)2(OH)(bdc)3]n (bcd = 1,4-Benzoldicarboxylat; MIL-101(Fe), MIL = Materials of Institut Lavoisier), die aus einem carboxylato-verbrückten, oxido-zentriertem, dreikernigen Fe3+-Komplex besteht. Die Struktur besitzt große Poren (Ø: 29 und 34 Å) und eine große Oberfläche mit der Fähigkeit, zahlreiche Moleküle einzuschließen. In der vorliegenden Arbeit wird MIL-101(Fe) als Arzneimittelabgabesystem verwendet. Curcumin, Capecitabin und 5-Fluorouracil (5-FU) wurden als Modellarzneimittel für die Verkapselung in der MIL-101(Fe)-Struktur ausgewählt. Es wurden verschiedene Freisetzungsregime in unterschiedlichen biologischen Medien untersucht. Nach vielversprechenden ersten Ergebnissen bei der Freisetzung dieser Medikamente aus der MIL-101(Fe)-Struktur wurde anschließend die selektive Lasersintertechnik (SLS) verwendet. Die SLS ist ein additives Schichtbauverfahren, das sich in dieser Arbeit als ressourcenschonende Technologie für die schnelle Herstellung erwiesen hat. Die Möglichkeit, die Größe, Form und Geometrie der hergestellten Proben individuell anzupassen, bot die Gelegenheit, die Wirkstofffreisetzung zu modulieren und den Freisetzungszeitraum zu verlängern. / The field of porous hybrid materials has grown rapidly; recently the number of new structures and compositions are of great interest in the crystal-engineering field, due to their various possible applications. Metal-organic frameworks (MOFs) are an emerging class of nanomaterials, whose properties can be easily adjusted by varying the molecular building blocks, obtained from metal ions and organic ligands that can be combined to three-dimensional structures. Properties such as high surface area and high porosity give these materials promising characteristics to be used as host materials. The present work focuses on the synthesis of [Fe3O(H2O)2(OH)(bdc)3]n (bcd = 1,4-benzenedicarboxylate; MIL-101(Fe), MIL = Materials of Institut Lavoisier), composed of carboxylate-bridged, oxido-centered, trinuclear Fe3+ complexes. The iron-based structure features large pore sizes (Ø: 29 and 34 Å) and high surface area with the ability to encapsulate numerous molecules, for use as a drug delivery system in the present work. The curcumin, capecitabine, and 5-fluorouracil (5-FU) were chosen as model drugs for the encapsulation into the MIL-101(Fe) structure. Different delivery regimes were studied in different biological media. After promising initial results with the release of these drugs from the MIL-101(Fe) structure, the selective laser sintering technique (SLS) was introduced subsequently. The SLS is an additive layer manufacturing technique that has emerged in this work as a resourceful technology for rapid manufacturing, the possibility to customize the size, shape, and geometry of the manufactured samples, thus providing the opportunity to modulate the drug release extending it for even longer periods of time.

京都大学 / 新制・課程博士 / 博士(工学) / 甲第24586号 / 工博第5092号 / 新制||工||1975(附属図書館) / 京都大学大学院工学研究科高分子化学専攻 / (主査)教授 秋吉 一成, 教授 大塚 浩二, 教授 田中 一生 / 学位規則第4条第1項該当 / Doctor of Philosophy (Engineering) / Kyoto University / DGAM

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Metal-organic frameworks (MOFs) are a class of highly crystalline nanoporous materials that self-assemble from inorganic metal oxide clusters and multitopic organic linkers. MOFs can be altered in terms of the types of metals and structures of organic linkers used, allowing for a high degree of customization and manipulation of the synergistic chemical or physical properties that arise from the precise coordination of their molecular components, including exceptionally large surface area and pore size. Zirconium-based MOFs, called UiOs in honor of their conception at the University of Oslo, also show remarkable chemical stability in both acidic and basic environments, making them excellent candidates for biomedical applications as drug delivery systems, where they can either function as molecular cargo ships, with drugs packed into their pores, or as controlled release systems, in which drug molecules are directly attached to their ligands for precise delivery. The objective of this work is to prepare water-stable MOFs whose linkers are decorated with functional groups that have potential compatibility in drug delivery systems and to explore the efficacy of certain synthesis conditions in terms of the crystallinity of the MOF product. Thus, we hope to establish a basis for the ligation of anticancer drugs and fluorescent tags to MOFs for their controlled release at a specified location within the body. These targeted release mechanisms represent new therapeutic possibilities in terms of cancer treatment as their specificity would mitigate damage to healthy tissues, thereby addressing one of the greatest weakness of present treatment options.