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Diagnostics spectroscopiques de plasmas d'argon à la pression atmosphérique en présence d'espèces réactives

Durocher-Jean, Antoine 03 1900 (has links)
Les travaux réalisés dans le cadre de cette thèse de doctorat caractérisent de manière cohérente la physique des plasmas d'argon à la pression atmosphérique en présence d'espèces réactives. Ces travaux sont motivés par les lacunes manifestes de la compréhension des plasmas froids à la pression atmosphérique, celles-ci étant en grande partie dues au nombre restreint de techniques de diagnostic permettant de les caractériser. Dans ce contexte, des diagnostics optiques permettant l'obtention des propriétés fondamentales (température du gaz et des électrons, densité d'états excités) sont d'abord développés et validés tant pour les plasmas microonde que pour les décharges à barrière diélectriques d'argon à la pression atmosphérique. En particulier, une méthode couplant des mesures d'émission optique des transitions 2p-1s de l'argon à un modèle collisionnel-radiatif décrivant la population des niveaux émetteurs 2p permettant d'obtenir la température des électrons est présentée, de même qu'un moyen d'obtenir la température du gaz à l'aide de mesures d'élargissement spectral de raies et la densité d'états métastables de l'argon à l'aide de mesures de spectroscopie d'absorption par diode laser accordable en longueur d'onde. Par la suite, ces diagnostics optiques sont employés pour étudier l'influence de l'ajout de gaz diatomiques dans un plasma microonde, mettant en évidence l'efficacité avec laquelle ils en viennent à dominer la cinétique de la décharge en absorbant la majorité de la puissance fournie au plasma. Une comparaison entre le bilan de puissance des électrons qu'ils permettent de calculer à celui d'un diagnostic électrique est également effectué dans le cas d'une décharge à barrière diélectrique d'argon en présence de précurseurs d'anhydrides. Finalement, les propriétés fondamentales de deux conffgurations de jets de plasmas s'écoulant dans l'air ambiant, l'une radiofréquence, l'autre microonde, sont également examinées. Dans le premier cas, les effets de l'air ambiant sur ces propriétés sont mis de l'avant, alors que dans le second cas, la position d'injection du précurseur organosilicié HMDSO dans le jet de plasma est évaluée pour le dépôt de revêtements fonctionnels sur des substrats de verre. Ces derniers travaux révèlent l'obtention d'un revêtement antibuée dans des conditions opératoires spécifiques, un résultat fort prometteur pour l'industrie du verre. / The research done in this Ph.D. thesis consistently characterizes the physics of argon plasmas at atmospheric pressure in the presence of reactive species. This work is motivated by the obvious deficiencies in the understanding of cold plasmas at atmospheric pressure, which are largely due to the limited number of diagnostic techniques used to characterize them. In this context, optical diagnostics allowing the obtaining of fundamental properties (gas and electron temperature, number density of excited species) are first developed and validated in a microwave argon plasma as well as in a dielectric barrier discharge in argon at atmospheric pressure. In particular, a method coupling optical emission measurements of argon 2p-1s transitions to collisional-radiative modelling of the emitting 2p levels is presented in order to get the electron temperature, as well as a means to obtain the gas temperature by the spectral broadening of emission lines and the number density of argon metastable states from tunable laser diode absorption spectroscopy measurements. Subsequently, these optical diagnostics are used to study the influence adding diatomic gases in microwave argon plasmas, highlighting the efficiency with which they start dominating the discharge kinetics by absorbing most of the supplied power. A comparison between the electron power balance calculated from such optical diagnostics to that obtained from electrical diagnostics is also made in the case of an argon-based dielectric barrier discharge with anhydride precursors. Finally, the fundamental properties of two plasmas jet configurations (one radiofrequency, the other microwave) expanding in ambient air are also examined. In the first case, the effects of ambient air on these properties are featured, while in the second case, the injection position of the organosilicon precursor HMDSO in the plasma jet is studied for the deposition of functionnal coatings on glass substrates. The latter reveals the obtaining of an antifog coating under specific operating conditions, a very promising result for the glass industry.
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Étude électrique et spectroscopique des décharges à barrière diélectrique à la pression atmosphérique en milieux réactifs

Guemmache, Karim 08 1900 (has links)
Le travail présenté dans le cadre de ce mémoire s’intéresse à l’étude des plasmas à la pression atmosphérique en configuration décharge à barrière diélectrique (DBD), pertinents pour le traitement de surface. Plus spécifiquement, les DBDs à l’étude sont en milieux réactifs pour le dépôt de couches minces (multi)fonctionnelles, soit en présence d’un précurseur organosilicié (HMDSO) et/ou d’un agent oxydant (N₂O). L’étude est centrée sur l’analyse de deux propriétés fondamentales du plasma : la température électronique (Tₑ) et la densité des atomes d’hélium dans un état métastable (n_He(2³S)). La première est étudiée en ayant recours à des mesures des populations des niveaux n=3 de l’hélium par spectroscopie optique d’émission, alors que la seconde l’est à partir de ces mêmes mesures couplées à des mesures électriques. La particularité de cette étude est la mise au point de nouveaux diagnostics électriques et spectroscopiques pour réaliser des mesures résolues spatialement, c'est-à-dire en fonction du temps de résidence (t_res) du mélange gazeux injecté en continu. Dans les milieux réactifs étudiés, ces nouveaux diagnostics montraient des changements dans les caractéristiques courant-tension entre l’entrée et la sortie de la décharge. Cependant, Tₑ conservait un profil homogène spatialement alors que la n_He(2³S) se montrait relativement plus faible en entrée, de par leurs interactions avec les précurseurs et les impuretés présents dans ces milieux. L’analyse des signatures optiques du HMDSO dans le volume de la décharge a aussi permis de faire des liens avec les propriétés de surface des couches réalisées en conditions similaires. Notamment, les mesures de vitesse de dépôt observées sur les couches, étant plus faibles avec l’augmentation du t_res, ont pu être liées aux émissions des fragments carbonés, plus fortes en entrée, ainsi qu’à la n_He(2³S), plus faible à cet endroit, sachant que ces derniers jouent un rôle important dans la fragmentation du précurseur HMDSO. De plus, l’analyse de rapport d’intensités d’émissions de ces fragments semble montrée une tendance similaire aux rapports atomiques O/C obtenus par mesures de spectroscopie à rayon X (XPS) sur les couches produites, mais l’interprétation de ces évolutions se veut plus complexe. / The work presented in this master’s thesis focuses on the study of atmospheric pressure plasmas in a dielectric barrier discharge (DBD) configuration, which are relevant for surface treatment. More specifically, the DBDs under study are in reactive media for the deposition of (multi)functional coatings, either in the presence of an organosilicon precursor (HMDSO) and/or an oxidizing agent (N₂O). The study focuses on the analysis of two fundamental plasma properties: the electron temperature (Tₑ) and the density of helium atoms in a metastable state (n_He(2³S)). The first is studied using measurements of the n = 3 level helium populations by optical emission spectroscopy, while the second is based on these same measurements coupled with electrical measurements. The peculiarity of this study is the development of new electrical and spectroscopic diagnoses to carry out spatially resolved measurements, that is depending on the residence time (t_res) of the gas mixture injected continuously. In the reactive media studied, these new diagnoses showed changes in the current-voltage characteristics between the entrance and the exit of the discharge. However, the Tₑ maintained a spatially homogeneous profile while the n_He(2³S) was relatively lower at entry, because of their interactions with the precursors and the impurities present in these media. The analysis of the HMDSO optical signatures in the discharge volume also made it possible to establish links with the surface properties of the coatings produced under similar conditions. In particular, the measurements of deposition rate observed on the coatings, being lower with the increase of the t_res, could be linked to the emissions of the carbonaceous fragments, stronger at the entrance, as well as to the n_He(2³S), weaker here, knowing that they play an important role in the fragmentation of the HMDSO precursor. Moreover, the analysis of emission intensity ratios of these fragments seems to show a similar trend to the O/C atomic ratios obtained by X-ray spectroscopy (XPS) measurements on the coatings produced, but the interpretation of these evolutions is more complex.

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