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Dessulfuração do gás de combustão do carvão Candiota em leito fluidizado : influência da razão molar Ca/S, granulometria e composição química do sorbenteBraganca, Saulo Roca January 1996 (has links)
Testes foram realizados em um reator de leito fluidizado em escala piloto, o qual foi utilizado para o estudo do comportamento da dessulfuração dos gases de combustão, por meio da adição de calcário no leito, utilizando um carvão de baixo teor de enxofre, na temperatura de 850ºC. O carvão é proveniente da jazida de Candiota-RS e os calcários são de Pantano Grande-RS (dolomito) e de Candiota-RS (calcário magnesiano), sendo eles representativos da matéria-prima da região sul do Brasil. Foram analisadas as influências da razão molar Ca/S, da composição química (dolomito: 28,63% CaO, 20,13% MgO; magnesiano 50,13% CaO, 2,03% MgO) e da granulometria (diâmetro de partícula médio de 0,467mm e outro de 0,3164mm) dos calcários. Estes testes foram comparados com outros só com carvão (onde não se adicionava o calcário), calculando-se, assim, o grau de dessulfuração decorrente da adição de calcário. Foram observadas as seguintes reduções nas emissões de SO2: para o calcário magnesiano, com uma razão molar Ca/S de 3,93, obteve-se uma redução máxima de 71,51%, enquanto que para o dolomito, 66,88% com razão de 2,57. Na análise da granulometria, para o mesmo calcário, no caso o dolomito, tem-se: granulometria mais fina, 60% e mais grosseira, 30% para razão de 2,4. Na composição química, em mesma faixa granulométrica, tem-se: calcário magnesiano 70% e dolomito 50%, para razão molar Ca/S de 3,7. / Tests were carried out in a fluidized bed reactor, pilot-scale. The desulfurization behavior of the combustion gases was studied, making use of coal with low content of sulfur, through the addition of limestone in the bed, at 850ºC. The coal is from Candiota-RS mine and the limestones are from Pantano Grande-RS (dolomite) and Candiota-RS (magnesian limestone). They are representative of the raw material from the south of Brazil. The molar ratio Ca/S was studied, remarking the influence of limestone chemical composition (dolomite: 28.63% CaO, 20.13% MgO; magnesian limestone: 50.13% CaO, 2.03% MgO) and limestone particle size range (mean particle diameter 0.467mm and 0.3164mm). These tests were compared with others using only coal so that the desulfurization efficiency was calculated. For the magnesian limestone, using the molar ratio Ca/S 3.93, the maximum sulfur retention 71.51% was obtained and, using the dolomite, for Ca/S = 2.57, was obtained 66.88%. In the particle size analysis, the fine limestone reached 60% and the coarse, 30% for the same molar ratio Ca/S 2.4. In the chemical composition analysis, similar particle size range, the magnesian limestone got 70% and dolomite 50%, for the same 3.7.
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Simulação computacional de materiais porosos utilizados na remoção de compostos sulfurados em combustíveisde Paula Santos, Diego 31 January 2010 (has links)
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Previous issue date: 2010 / Faculdade de Amparo à Ciência e Tecnologia do Estado de Pernambuco / As isotermas, estruturas e energias de adsorção de compostos sulfurados aromáticos (tiofeno) e alifáticos (propanotiol) em zeólitas do tipo faujasita na presença de quatro cátions de compensação de carga Na+, H+, Ag+, Cu+ foram estudados com métodos de química quântica e de simulação computacional.
Observamos que as energias de adsorção estão em ótimo acordo com os resultados experimentais e computacionais para o tiofeno e crescem em função do metal na seguinte ordem H+ < Na+ < Ag+ ≈ Cu+. Para o propanotiol a seqüencia da energia de adsorção é a mesma e os resultados são reportados pela primeira vez.
Propusemos dois novos modelos de agregados para representar a zeólita, Z40 e 2Cages. Tais modelos são capazes de explicar diferenças nas energias de adsorção baseadas nas diferentes estruturas obtidas para os complexos de adsorção. Os resultados foram obtidos com o método ONIOM (PBE1PBE/6-31G(d, p): UFF=QEQ) e para os metais de transição ONIOM (PBE1PBE/SDD: UFF=QEQ).
As isotermas de adsorção de tiofeno em diferentes temperaturas nas zeólitas MY (M = Na+, H+ e Ag+) estão em boa concordância com os resultados experimentais e apresentam resultados semi-quantitativos do perfil e ponto de saturação das isotermas, sem a necessidade de ajustes das cargas para valores pouco usuais. Estes resultados foram obtidos utilizando o método de Monte Carlo no ensemble Grã Canônico. Também para a adsorção do propanotiol os resultados são originais
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Caracterização e reconstrução mineralógica de carvão, caulim, calcários e de cinzas sulfatadas geradas à temperatura de um leito fluidizado visando sua aplicação na indústria cimenteiraSantana, Eduardo Rodrigo Ramos de January 2002 (has links)
Neste trabalho foram estudadas cinzas de carvão do tipo sílico-aluminosas e sulfatadas. As primeiras são aquelas obtidas normalmente pela queima do carvão acima de 850 °C. As cinzas sulfatadas estudadas são aquelas obtidas pela combustão, a 850 °C, do carvão em presença de calcário o qual retém o enxofre, liberado na combustão, na forma de anidrita (CaSO4). As cinzas sulfatadas foram classificadas de acordo com as misturas que as deram origem em “sulfocalcíticas”, “sulfodolomíticas” e “sulfocalcocauliníticas”. Estas cinzas foram obtidas, respectivamente, da combustão de misturas de carvão e calcita, de carvão e dolomita e de carvão, calcita e caulim. Os minerais estudados provêm do Rio Grande do Sul e todas análises foram efetuadas na École des Mines d’Alés (França). Assim, se estudaram cinzas de carvão, de calcário (calcítico e dolomítico), de caulim e de misturas destes a fim correlacionar as cinzas obtidas aos minerais que as deram origem. A reconstrução mineralógica destes materiais foi possível graças ao cruzamento de várias técnicas de análise tais como: método dos ajustes dosados, difração e fluorescência de raios X, determinação da perda ao fogo, densidade, calcimetria, termogravimetria, microscopia ótica e eletrônica etc. O carvão de Candiota é constituído por uma fase amorfa (52 %), quartzo (20 %), caulinita (16 %), muscovita (8 %), pirita (3 %), dolomita (1 %) e hematita (< 1 %). O caulim apresenta caulinita (80,6 %), muscovita (9,8 %), albita (6,8 %) e hematita (1,2 %) O calcário dolomítico possui calcita (42,8 %), antigorita (34,1 %), magnesita (11,7 %), dolomita (10,7 %), flogopita (3 %), caulinita (1,8 %) e quartzo (0,7 %). O calcário calcítico contém calcita (86,1 %), dolomita (12,2 %), quartzo (3,6 %), caulinita (0,7 %) e muscovita (0,4 %). As cinzas “sílico-aluminosas” são compostas por hematita e sílica. As cinzas sulfatadas são compostas por muscovita, quartzo, anidrita, guelenita, cal e hematita. As cinzas “sulfodolomíticas” apresentam, além destas fases, a periclasita. Foram realizados alguns ensaios de hidratação com cinzas “sílico-aluminosas”, “sulfocalcíticas” e “sulfocalcocauliníticas”. Após 28 dias de hidratação as cinzas “sílicoaluminosas” não sofreram alterações e a difração de raios X evidenciou, principalmente, o quartzo e a hematita. As cinzas sulfatadas com apenas 2 dias de hidratação, ou seja, antes do período de “pega” do cimento, apresentaram a formação de silicatos de cálcio hidratados (CSH) e etringita (primária). Estes dois compostos melhoram as propriedades mecânicas das cinzas. Após 28 dias de hidratação a etringita desapareceu em favor da formação da gipsita e de mais silicatos de cálcio hidratados. Os resultados mostraram que as cinzas sulfatadas têm propriedades físicas; superfície (específica, Blaine, BET), volume poroso e índice de aglomeração; e químicas; CSH e etringita; mais interessantes que as cinzas sílico-aluminosas. Os resultados indicam que as cinza sulfatadas têm um grande potencial de aproveitamento.
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Caracterização e reconstrução mineralógica de carvão, caulim, calcários e de cinzas sulfatadas geradas à temperatura de um leito fluidizado visando sua aplicação na indústria cimenteiraSantana, Eduardo Rodrigo Ramos de January 2002 (has links)
Neste trabalho foram estudadas cinzas de carvão do tipo sílico-aluminosas e sulfatadas. As primeiras são aquelas obtidas normalmente pela queima do carvão acima de 850 °C. As cinzas sulfatadas estudadas são aquelas obtidas pela combustão, a 850 °C, do carvão em presença de calcário o qual retém o enxofre, liberado na combustão, na forma de anidrita (CaSO4). As cinzas sulfatadas foram classificadas de acordo com as misturas que as deram origem em “sulfocalcíticas”, “sulfodolomíticas” e “sulfocalcocauliníticas”. Estas cinzas foram obtidas, respectivamente, da combustão de misturas de carvão e calcita, de carvão e dolomita e de carvão, calcita e caulim. Os minerais estudados provêm do Rio Grande do Sul e todas análises foram efetuadas na École des Mines d’Alés (França). Assim, se estudaram cinzas de carvão, de calcário (calcítico e dolomítico), de caulim e de misturas destes a fim correlacionar as cinzas obtidas aos minerais que as deram origem. A reconstrução mineralógica destes materiais foi possível graças ao cruzamento de várias técnicas de análise tais como: método dos ajustes dosados, difração e fluorescência de raios X, determinação da perda ao fogo, densidade, calcimetria, termogravimetria, microscopia ótica e eletrônica etc. O carvão de Candiota é constituído por uma fase amorfa (52 %), quartzo (20 %), caulinita (16 %), muscovita (8 %), pirita (3 %), dolomita (1 %) e hematita (< 1 %). O caulim apresenta caulinita (80,6 %), muscovita (9,8 %), albita (6,8 %) e hematita (1,2 %) O calcário dolomítico possui calcita (42,8 %), antigorita (34,1 %), magnesita (11,7 %), dolomita (10,7 %), flogopita (3 %), caulinita (1,8 %) e quartzo (0,7 %). O calcário calcítico contém calcita (86,1 %), dolomita (12,2 %), quartzo (3,6 %), caulinita (0,7 %) e muscovita (0,4 %). As cinzas “sílico-aluminosas” são compostas por hematita e sílica. As cinzas sulfatadas são compostas por muscovita, quartzo, anidrita, guelenita, cal e hematita. As cinzas “sulfodolomíticas” apresentam, além destas fases, a periclasita. Foram realizados alguns ensaios de hidratação com cinzas “sílico-aluminosas”, “sulfocalcíticas” e “sulfocalcocauliníticas”. Após 28 dias de hidratação as cinzas “sílicoaluminosas” não sofreram alterações e a difração de raios X evidenciou, principalmente, o quartzo e a hematita. As cinzas sulfatadas com apenas 2 dias de hidratação, ou seja, antes do período de “pega” do cimento, apresentaram a formação de silicatos de cálcio hidratados (CSH) e etringita (primária). Estes dois compostos melhoram as propriedades mecânicas das cinzas. Após 28 dias de hidratação a etringita desapareceu em favor da formação da gipsita e de mais silicatos de cálcio hidratados. Os resultados mostraram que as cinzas sulfatadas têm propriedades físicas; superfície (específica, Blaine, BET), volume poroso e índice de aglomeração; e químicas; CSH e etringita; mais interessantes que as cinzas sílico-aluminosas. Os resultados indicam que as cinza sulfatadas têm um grande potencial de aproveitamento.
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Caracterização e reconstrução mineralógica de carvão, caulim, calcários e de cinzas sulfatadas geradas à temperatura de um leito fluidizado visando sua aplicação na indústria cimenteiraSantana, Eduardo Rodrigo Ramos de January 2002 (has links)
Neste trabalho foram estudadas cinzas de carvão do tipo sílico-aluminosas e sulfatadas. As primeiras são aquelas obtidas normalmente pela queima do carvão acima de 850 °C. As cinzas sulfatadas estudadas são aquelas obtidas pela combustão, a 850 °C, do carvão em presença de calcário o qual retém o enxofre, liberado na combustão, na forma de anidrita (CaSO4). As cinzas sulfatadas foram classificadas de acordo com as misturas que as deram origem em “sulfocalcíticas”, “sulfodolomíticas” e “sulfocalcocauliníticas”. Estas cinzas foram obtidas, respectivamente, da combustão de misturas de carvão e calcita, de carvão e dolomita e de carvão, calcita e caulim. Os minerais estudados provêm do Rio Grande do Sul e todas análises foram efetuadas na École des Mines d’Alés (França). Assim, se estudaram cinzas de carvão, de calcário (calcítico e dolomítico), de caulim e de misturas destes a fim correlacionar as cinzas obtidas aos minerais que as deram origem. A reconstrução mineralógica destes materiais foi possível graças ao cruzamento de várias técnicas de análise tais como: método dos ajustes dosados, difração e fluorescência de raios X, determinação da perda ao fogo, densidade, calcimetria, termogravimetria, microscopia ótica e eletrônica etc. O carvão de Candiota é constituído por uma fase amorfa (52 %), quartzo (20 %), caulinita (16 %), muscovita (8 %), pirita (3 %), dolomita (1 %) e hematita (< 1 %). O caulim apresenta caulinita (80,6 %), muscovita (9,8 %), albita (6,8 %) e hematita (1,2 %) O calcário dolomítico possui calcita (42,8 %), antigorita (34,1 %), magnesita (11,7 %), dolomita (10,7 %), flogopita (3 %), caulinita (1,8 %) e quartzo (0,7 %). O calcário calcítico contém calcita (86,1 %), dolomita (12,2 %), quartzo (3,6 %), caulinita (0,7 %) e muscovita (0,4 %). As cinzas “sílico-aluminosas” são compostas por hematita e sílica. As cinzas sulfatadas são compostas por muscovita, quartzo, anidrita, guelenita, cal e hematita. As cinzas “sulfodolomíticas” apresentam, além destas fases, a periclasita. Foram realizados alguns ensaios de hidratação com cinzas “sílico-aluminosas”, “sulfocalcíticas” e “sulfocalcocauliníticas”. Após 28 dias de hidratação as cinzas “sílicoaluminosas” não sofreram alterações e a difração de raios X evidenciou, principalmente, o quartzo e a hematita. As cinzas sulfatadas com apenas 2 dias de hidratação, ou seja, antes do período de “pega” do cimento, apresentaram a formação de silicatos de cálcio hidratados (CSH) e etringita (primária). Estes dois compostos melhoram as propriedades mecânicas das cinzas. Após 28 dias de hidratação a etringita desapareceu em favor da formação da gipsita e de mais silicatos de cálcio hidratados. Os resultados mostraram que as cinzas sulfatadas têm propriedades físicas; superfície (específica, Blaine, BET), volume poroso e índice de aglomeração; e químicas; CSH e etringita; mais interessantes que as cinzas sílico-aluminosas. Os resultados indicam que as cinza sulfatadas têm um grande potencial de aproveitamento.
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A estrutura física de calcários e a reatividade como sorventes de \'SO IND.2\' / The physical structures of a dolomite and a limestone and their reactivities as \'SO IND.2\' sorbentsMortari, Daniela Andresa 01 April 2011 (has links)
Devido aos diversos efeitos causados pela presença de \'SO IND.2\' em gases liberados na atmosfera, considerável atenção tem sido dada às técnicas para remoção deste poluente proveniente do processo de combustão. Neste trabalho apresenta-se um estudo relacionado com a determinação das melhores condições de granulometria e temperatura no processo de sorção de \'SO IND.2\' por um calcário dolomítico, denominado DP, e um calcário calcítico, denominado ICB, empregando-se a termogravimetria e porosimetria de adsorção de nitrogênio. Foram estudadas cinco faixas de granulometria média (385, 460, 545, 650 e 775 µm) e temperatura (variando de 745 a 920 ºC) para cada calcário. Com a aplicação do planejamento experimental, obtiveram-se superfícies de resposta com pontos de máximo indicando as melhores condições para cada calcário. Para o calcário DP, as maiores conversões (52%) foram obtidas na temperatura de calcinação de 850ºC e granulometria de 545 µm e as menores conversões foram obtidas para temperaturas acima de 900ºC e abaixo de 780ºC. Para o calcário ICB, as melhores condições foram obtidas em temperatura de 815ºC e 274 µm (conversão de 36,7%). Estabelecendo-se uma correlação entre a superfície de resposta e os parâmetros da estrutura física, os calcários, na condição de máxima conversão, apresentaram maior distribuição de poros na região de 20 a 110 A, indicando que a quantidade de poros menores pode ser um fator importante na reatividade do calcário. Pelos resultados apresentados na porosimetria, ambos os calcários apresentaram a média de diâmetro de poros próxima a 0,01 µm, indicando que o processo de difusão deveria seguir a Lei de Fick. No entanto, para calcário ICB observou-se o maior desenvolvimento de microporos, indicando que o mecanismo de difusão deste calcário possivelmente segue a Lei de Knudsen, justificando as menores conversões pelo rápido bloqueio dos poros, que impedem que as camadas mais internas sejam atingidas. Por meio das imagens obtidas por MEV, observou-se que a superfície do calcário ICB sulfatado apresentou uma camada mais fechada e compactada do que o calcário DP. / Due to various effects caused by the presence of \'SO IND.2\' in gases released into the atmosphere, considerable attention has been given to techniques of removal of this pollutant from the combustion processes. This dissertation reports on studies related to the determination of the optimum conditions of temperature and particle size in \'SO IND.2\' sorption by a dolomite, called DP and a calcite, called ICB. Five ranges of granulometry (385, 460, 545, 650 e 775 µm) and temperature (from 745 to 920ºC) were studie for each limestone. The application of experimental design resulted in a response surface with maximum values of temperature and particle size. For DP, the highest conversions (52%) were obtained at 850ºC and particle size of 545 µm and the lowest conversions were obtained at temperatures over 900ºC and below 780ºC. For ICB, the best conditions were obtained at 815ºC and 274 µm (36.7% conversion). The correlation between response surface and physical structure parameters showed that the amount of small pores is an important factor in the reactivity of the sorbents. For both DP and ICB, the average of pore size is close to 0.01 µm, indicating that the diffusion mechanism should follow the Fick law. However, in limestone ICB a further development of micropores was observed, allowing concluding that the diffusion mechanism possibly follows Knudsen law, which justifies the lowest conversions by quick pore blockage, consequently making the inner layers inaccessible. These assumptions were evidenced by the scanning electron microscopy (SEM), in which a compacted and closed layer was showed on ICB sulfated surface.
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Dessulfurização oxidativa do dibenzotiofeno catalisada por V2O5 suportado / Oxidative desulfurization of dibenzothiophene catalyzed by supported V2O5Débora Gomes Baptista Dionizio 16 September 2014 (has links)
Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior / A necessidade de redução da emissão de poluentes, visando diminuir os sérios problemas de poluição atmosférica enfrentados atualmente, é hoje uma das principais preocupações mundiais, provocando o surgimento de leis mais rígidas, que restringem o teor de enxofre na gasolina e no diesel. Assim, o desenvolvimento de tecnologias mais eficazes na remoção de enxofre nestes combustíveis tem recebido atenção crescente. Estas tecnologias incluem a extração física com solvente, a adsorção seletiva, processos de redução/oxidação microbiológicos e a dessulfurização oxidativa (ODS). A dessulfurização oxidativa converte os compostos de enxofre em sulfonas que podem ser facilmente separadas por processos físicos. Portanto, a ODS apresenta grande potencial para tornar-se um processo complementar a processo de hidrodessulfurização tradicional na produção de combustíveis altamente dessulfurizados. Neste contexto, este trabalho visou o estudo do desempenho de catalisadores de V2O5 suportados em alumina, sílica e sílica-alumina frente à reação de ODS do dibenzotiofeno em presença do peróxido de hidrogênio, como oxidante, e da acetonitrila, como solvente polar aprótico. Os catalisadores foram preparados por impregnação ao ponto úmido e caracterizados por difração de raios-X (DRX), análise textural, redução à temperatura programada (TPR-H2), dessorção de amônia à temperatura programa (TPD-NH3) e espectroscopia Raman. O efeito de parâmetros reacionais como quantidade de solvente, relação O/S e concentração de catalisador foram investigados, utilizando a alumina como suporte, visando estabelecer as condições reacionais que levassem a maiores valores de conversão do dibenzotiofeno (DBT). Uma vez estabelecidas estas condições, foi analisado o efeito do teor de V2O5 presente no catalisador e, posteriormente, o efeito do suporte catalítico. Os resultados obtidos mostraram a 70 C razão molar H2O2/Sde 16,6, razão carga/solvente igual a 1:1 e 100 mg do catalisador 15 % V2O5/SiO2, a conversão obtida foi de 95% / The need to reduce the gaseous emissions which causes serious environmental problems is a worldwide concern nowadays. Therefore, stricter laws aiming at to reduce the sulfur content in gasoline and diesel are being adopted in different countries, among them Brazil. Thus, the development of more efficient technologies to remove sulfur in these fuels has received increasing attention. These technologies include the physical extraction with a solvent, selective adsorption, microbiological reduction/oxidation processes and oxidative desulphurization (ODS). The oxidative desulfurization (ODS) converts sulfur compounds into sulfones that can be easily separated by physical processes. Therefore, the ODS has a great potential to become a process complementary to traditional hydrodesulfurization in the production of highly desulfurized fuels. In this context, this work studied the performance of V2O5 catalysts supported on alumina, silica and silica-alumina toward ODS reaction of dibenzothiophene in the presence of hydrogen peroxide as the oxidant, and acetonitrile as polar aprotic solvent. The catalysts were prepared by incipient wetness impregnation and characterized by X-ray diffraction (XRD), textural analysis, temperature programmed reduction (TPR-H2), temperature programmed desorption (TPD-NH3) and Raman spectroscopy. The effect of experimental parameters such as amount of solvent, O/S ratio and catalyst concentration were investigated, using alumina as a support, aiming at establishing the conditions that could lead to the higher conversion of dibenzothiophene (DBT). Once established these conditions, the effect of V2O5 content was investigated and then the effect of catalytic support. The results showed that at 70 C, H2O2/S molar ratio of 16.6, solvent/diesel ratio equal to 1: 1 and 100 mg of 15% V2O5/SiO2 catalyst, the conversion obtained was 95%
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Gerenciamento sustentável das cinzas da combustão de carvão mineral: um estudo de caso de uma termoelétrica em São Luís-MA / Sustainable management of ash from coal combustion: a case study of a thermoelectric plant in São Luís-MACarvalho, Welkison Chaves 25 April 2017 (has links)
Submitted by Rosivalda Pereira (mrs.pereira@ufma.br) on 2017-07-17T19:26:25Z
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Previous issue date: 2017-04-25 / The fly ash is a by-product from the combustion of coal which when it is an adequate control
of some non-desulphurization process variables, can result in minor impacts and reuse of ash.
The objective of this work is to promote the treatment of the fly ash generated by the burning
of coal from a thermoelectric plant and to study a proposal to manage this residue in a
sustainable way, based on the economic, environmental and social aspects. Thus, the
optimization of the desulphurization process was carried out, and afterwards the qualitative
and quantitative analysis of the losses of the fire (unbaked), sulfite, mineralogical analysis
and classification of the residue generated by the combustion and desulphurization of Mineral
coals of different sulfur contents and studies of economic and environmental gain were also
carried out. The results showed that after the optimization of some variables in the process of
flue gas desulphurization, such as: concentration of calcium hydroxide solution in 10%, flow
rate of calcium hydroxide solution in 3.0 m3/h, of virgin lime in the desulfurization system at
0.3 ton/h and the temperature of the exhaust gases in the absorber tower in the range of 80°C to 110 °C, fly ash formation showed acceptable parameters for sulfite content (<5 %) and
loss in ignition (<6%); in addition, mineralogical analysis confirmed that light ash presents
compositions mainly of silicon, aluminum and iron oxides, which characterizes them as
pozzolanic materials qualified for use in the cement industry. The results of the economic
gain studies showed reductions in disposal costs of this residue in the range of 18.5 higher
than the revenue from the sale of this same residue, the results of environmental gain also
showed a reduction of 24,740.30 tons of CO2 and a reduction in the consumption of raw
water in the range of 59,376.72 m3, due to the reuse of the light ashes in the incorporation of
the cement in the year of 2016. In addition to converging to the guidelines for compliance
with the National Policy on Solid Waste. / A cinza leve é um subproduto proveniente da combustão do carvão mineral que quando se
tem um controle adequado de algumas variáveis no processo de dessulfurização, pode
resultar em menores impactos e o reaproveitamento das cinzas. Este trabalho tem como
objetivo promover o beneficiamento das cinzas leves geradas da queima de carvão mineral de
uma termoelétrica de São Luís do Maranhão e estudar uma proposta de gerenciar, de forma
sustentável esse resíduo, sustentada no tripé dos aspectos econômicos, ambientais e sociais.
Assim, fez-se a otimização do processo de dessulfurização e posteriormente analisou-se
qualitativa e quantitativamente os teores de perda ao fogo (incombustos), sulfito. Realizou-se
também a análise mineralógica e classificação do resíduo gerados a partir da combustão e
dessulfurização de carvões minerais de diferentes teores de enxofre e realizou-se ainda os
estudos de cunho econômico e ambiental. Os resultados evidenciaram que após a otimização
de algumas variáveis no processo de dessulfurização dos gases de combustão, tais como:
concentração da solução de hidróxido de cálcio em 10%, vazão de dosagem de solução de
hidróxido de cálcio em 3,0 m3/h, dosagem de cal virgem no sistema de dessulfurização em
0,3 ton/h e temperatura dos gases de exaustão na torre absorvedora na faixa entre 80°C a
110°C, a formação de cinzas leves apresentaram parâmetros aceitáveis quanto aos teores de
sulfito (<5%) e perda ao fogo (<6%), além disso a análise mineralógica confirmou que as
cinzas leves apresentam composições majoritariamente de óxidos de silício, alumínio e ferro,
o que as caracteriza como materiais pozolânicos qualificados para utilização na indústria
cimenteira. Os resultados dos estudos de ganho econômico mostraram reduções de custos de
disposição desse resíduo na faixa de 18,5 maior que a própria receita proveniente da venda
desse mesmo resíduo Os resultados de ganho ambiental mostraram também uma redução
anual de 24.740,30 ton de CO2 e uma redução anual do consumo de água bruta na faixa de
59.376,72 m3, em virtude do reaproveitamento das cinzas leves na incorporação do cimento
no ano de 2016. Além de convergir para às diretrizes de atendimento à Política Nacional de
Resíduos Sólidos.
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Dessulfurização oxidativa do dibenzotiofeno catalisada por V2O5 suportado / Oxidative desulfurization of dibenzothiophene catalyzed by supported V2O5Débora Gomes Baptista Dionizio 16 September 2014 (has links)
Coordenação de Aperfeiçoamento de Pessoal de Nível Superior / A necessidade de redução da emissão de poluentes, visando diminuir os sérios problemas de poluição atmosférica enfrentados atualmente, é hoje uma das principais preocupações mundiais, provocando o surgimento de leis mais rígidas, que restringem o teor de enxofre na gasolina e no diesel. Assim, o desenvolvimento de tecnologias mais eficazes na remoção de enxofre nestes combustíveis tem recebido atenção crescente. Estas tecnologias incluem a extração física com solvente, a adsorção seletiva, processos de redução/oxidação microbiológicos e a dessulfurização oxidativa (ODS). A dessulfurização oxidativa converte os compostos de enxofre em sulfonas que podem ser facilmente separadas por processos físicos. Portanto, a ODS apresenta grande potencial para tornar-se um processo complementar a processo de hidrodessulfurização tradicional na produção de combustíveis altamente dessulfurizados. Neste contexto, este trabalho visou o estudo do desempenho de catalisadores de V2O5 suportados em alumina, sílica e sílica-alumina frente à reação de ODS do dibenzotiofeno em presença do peróxido de hidrogênio, como oxidante, e da acetonitrila, como solvente polar aprótico. Os catalisadores foram preparados por impregnação ao ponto úmido e caracterizados por difração de raios-X (DRX), análise textural, redução à temperatura programada (TPR-H2), dessorção de amônia à temperatura programa (TPD-NH3) e espectroscopia Raman. O efeito de parâmetros reacionais como quantidade de solvente, relação O/S e concentração de catalisador foram investigados, utilizando a alumina como suporte, visando estabelecer as condições reacionais que levassem a maiores valores de conversão do dibenzotiofeno (DBT). Uma vez estabelecidas estas condições, foi analisado o efeito do teor de V2O5 presente no catalisador e, posteriormente, o efeito do suporte catalítico. Os resultados obtidos mostraram a 70 C razão molar H2O2/Sde 16,6, razão carga/solvente igual a 1:1 e 100 mg do catalisador 15 % V2O5/SiO2, a conversão obtida foi de 95% / The need to reduce the gaseous emissions which causes serious environmental problems is a worldwide concern nowadays. Therefore, stricter laws aiming at to reduce the sulfur content in gasoline and diesel are being adopted in different countries, among them Brazil. Thus, the development of more efficient technologies to remove sulfur in these fuels has received increasing attention. These technologies include the physical extraction with a solvent, selective adsorption, microbiological reduction/oxidation processes and oxidative desulphurization (ODS). The oxidative desulfurization (ODS) converts sulfur compounds into sulfones that can be easily separated by physical processes. Therefore, the ODS has a great potential to become a process complementary to traditional hydrodesulfurization in the production of highly desulfurized fuels. In this context, this work studied the performance of V2O5 catalysts supported on alumina, silica and silica-alumina toward ODS reaction of dibenzothiophene in the presence of hydrogen peroxide as the oxidant, and acetonitrile as polar aprotic solvent. The catalysts were prepared by incipient wetness impregnation and characterized by X-ray diffraction (XRD), textural analysis, temperature programmed reduction (TPR-H2), temperature programmed desorption (TPD-NH3) and Raman spectroscopy. The effect of experimental parameters such as amount of solvent, O/S ratio and catalyst concentration were investigated, using alumina as a support, aiming at establishing the conditions that could lead to the higher conversion of dibenzothiophene (DBT). Once established these conditions, the effect of V2O5 content was investigated and then the effect of catalytic support. The results showed that at 70 C, H2O2/S molar ratio of 16.6, solvent/diesel ratio equal to 1: 1 and 100 mg of 15% V2O5/SiO2 catalyst, the conversion obtained was 95%
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Estudo da adsorção de tiofeno e propanotiol em zeólitas MY (M=H+, Na+, Ag+, Cu+ e Zn2+) com métodos híbridos de química computacionalOLIVEIRA, Paulo McMiller Crisostomo de 23 August 2013 (has links)
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Previous issue date: 2013-08-23 / FACEPE / A adsorção de compostos organossulfurados está se tornando um processo
importante na remoção de enxofre de combustíveis derivados de petróleo. Neste
contexto, realizamos modelagem molecular com método de química
computacional da adsorção de compostos orgânicos sulfurados alifáticos
(propanotiol) e aromáticos (tiofeno) em zeólita Y com os cátions de compensação
de carga H+, Na+, Ag+, Cu+ e Zn2+. As estruturas e as energias de adsorção foram
obtidas com cálculos de química quântica empregando o método ONIOM com
três (PBE1PBE:HF:UFF=QEQ) e duas (PBE1PBE:UFF=QEQ) camadas,
respectivamente, para simular a contribuição do ambiente químico da estrutura
cristalina com um modelo extenso contendo 1473 átomos, denominado, Z40-nT,
com n = 3, 5, 6, 7 e 12 sendo o número de tetraedros SiO4 e AlO4 utilizados nas
vizinhanças da adsorção. Constatou-se que as estruturas obtidas possuem boa
concordância entre si e que fornecem os modos de interação entre o composto
sulfurado e a zeólita. No caso do tiofeno, o modo de coordenação η1S, apesar
de ser menos estável, em que o enxofre do anel interage diretamente cátion foi
aquele que forneceu os melhores resultados com relação aos valores das
energias de adsorção. Disso advém a suposição de que há uma preferência
maior por esse modo de adsorção num sistema real. As zeólitas estudadas
demonstraram alta capacidade de interação com os compostos sulfurados,
justificando assim a potencialidade do uso desses materiais no processo de
dessulfurização adsortiva de combustíveis derivados do petróleo. Para a
adsorção do tiofeno os valores da energia de adsorção crescem em função do
cátion na ordem: H+ < Na+ < Ag+ < Cu+ < Zn2+, para o sítio de adsorção SIII. No
sítio SII as interações com os cátions dos metais de transição são similares.
Estes resultados estão de acordo com o que é observado dos dados
experimentais disponíveis. Para adsorção de propanotiol obtivemos a ordem Na+
< H+ < Ag+ < Cu+ < Zn2+ e esses resultados são inéditos na literatura. / The adsorption of organosulfur compounds is becoming an important process in
desulfurization of fossil fuels. In this context, we performed molecular modeling,
through computational chemistry method, the adsorption of aliphatic
(propanethiol) and aromatic (thiophene) organosulfur compounds in faujasites
zeolites (Y) with four compensation charges: H+, Na+, Ag+, Cu+ and Zn2+. The
structures and adsorption energies were obtained by quantum chemical
calculations employing ONIOM with three (PBE1PBE:HF:UFF=QEQ) and two
(PBE1PBE:UFF=QEQ) layers, respectively, to simulate the chemical
environment contribution of the crystalline structure with a model containing 1473
atoms called Z40-nT, where n = 3, 5, 6, 7 and 12 is the number of tetrahedral
SiO4 and AlO4 used in the site of adsorption. It was found that the structures
obtained showed good agreement between themselves and provide the modes
of interaction between the sulfur compound and the zeolite. For the thiophene,
the coordination mode η1S, although less stable, wherein the sulfur ring interacts
directly with the cation, was that which gave the best results for the values of the
adsorption energies. Thus it comes the assumption of that coordination mode has
a higher preference for adsorption in a real system. Zeolites studied showed a
high capacity for interaction with sulfur compounds, thus justifying the potential
use of these materials in the adsorptive desulfurization of petroleum fuels. For
thiophene, the adsorption energy values, according to the cation, grow in order:
H+ < Na+ < Ag+ < Cu+ < Zn2+ for the adsorption site SIII. On the site SII,
interactions with cations of transition metals are similar. These results are
consistent in good quantitative agreement with the available experimental data.
For adsorption of propanethiol we obtained the order Na+ < H+ < Ag+ < Cu+ < Zn2+
and these results are unpublished in the literature.
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