Konstanz, Univ., Diss., 2008.

Die vorliegende Arbeit behandelt die Herstellung und optische Untersuchung von Halbleiterheterostrukturen, genauer Mikrokavitäten, in denen ein Bose–Einstein Kondensat (BEK) von sogenannten Exziton-Polaritonen im Festkörper erzeugt und beobachtet werden soll. Diese Strukturen bestehen aus zwei hochreflektierenden Braggspiegeln (BS) und einer ZnO-Kavität als aktivem Material. Zunächst wurde die Abscheidung der BS hinsichtlich genauer Schichtdickenkontrolle und Reproduzierbarkeit verbessert. Um Kavitätsschichten hinreichender Qualität herzustellen, wurden mehrere Ansätze zur Optimierung dieser planaren Schichtabscheidung mittels gepulster Laserdeposition verfolgt. Dabei kamen Techniken, wie das Ausheizen der Proben oder deren Glättung durch Ionenstrahlbeschuß zum Einsatz, um die elektronischen Eigenschaften bzw. die Oberflächen der Kavitätsschichten erheblich zu verbessern. Desweiteren wurde erfolgreich ein Verfahren entwickelt, freistehende, nahezu einkristalline ZnO-Nanodrähte mit Braggspiegeln zu ummanteln. Alle hergestellten Strukturen wurden in ihren strukturellen Eigenschaften, speziell hinsichtlich ihrer Rauhigkeit und Kristallinität, verglichen und mittels orts- und/oder winkelaufgelöster Photolumineszenzspektroskopie sowie Reflexionsmessungen bezüglich ihrer optischen Eigenschaften untersucht. Dabei konnte in fast allen Proben die starke Kopplung, welche die Grundlage für ein BEK darstellt, gezeigt werden. Hinweise für eine höhere Kopplungsstärke in den Nanodraht-basierten Mikrokavitäten wurden gefunden. Der Nachweis von BEK bis nahe Raumtemperatur gelang an der vielversprechendsten planaren Probe, die einen Qualitätsfaktor von ca. 1000 aufweist. Die Eigenschaften des BEK wurden für verschiedene Temperaturen und Detunings untersucht. Es hat sich gezeigt, daß ein negatives Detuning unerläßlich für die Bildung eines BEK in ZnO-basierten Mikrokavitäten ist. Die Impulsraumverteilung der Kondensat-Polaritonen läßt auf ausgeprägte dynamische Eigenschaften dieser Teilchen bei tiefen Temperaturen schließen. / The present work covers the fabrication and optical investigation of semiconductor microcavities for Bose–Einstein condensation (BEC) of exciton-polaritons. These microcavities consist of highly reflective distributed Bragg reflectors (DBR) surrounding a ZnO-cavity as active medium. In the first step, the growth of DBRs was optimised with respect to exact thickness control and high reproducibility. For the active material, several growth strategies have been pursued, in order to optimise the conditions for the growth of planar thin films by pulsed laser deposition. Techniques like annealing or ion beam smoothing were successfuly applied in order to either improve the electronic properties or decrease the roughness of the ZnO-cavity layer. Furthermmore, a successful technology was developed in order to coat highly-crstalline free-standing ZnO nanowires with concentrical DBR shells. All samples have been investigated regarding their roughness and crystallinity as well as their optical properties. For the latter spatially and/or angular-resolved photoluminescence spectroscopy and reflection measurements have been carried out. Thereby, the strong coupling regime – being prerequisite for BEC – could be demonstrated in almost all of the synthesized structures. For the nanowire-based microcavities hints for an enhanced coupling strength have been found. In one of the planar samples, showing the high quality factor of 1000, the formation of BEC almost up to room temperature was observed and was studied as a function of temperature and detuning. Negative detuning was found to be mandatory for the formation of a BEC in ZnO-based microcavities. The distinct momentum- respective in-plane wavevector distribution of the condensate polaritons revealed a strong dynamic character of these particles at low temperatures.

Die vorliegende Arbeit behandelt die Dispersion von Exziton-Polaritonen in ZnO-basierten Mikroresonatoren, welche zum einen theoretisch bezüglich der Eigenschaften der reinen Kavitätsmoden und zum anderen experimentell mittels Photolumineszenz-Spektroskopie und Reflektionsmessungen untersucht wurden. Dabei wird besonders auf die Rolle der linearen Polarisation sowie auf die Besetzung der Exziton-Polaritonen-Zustände eingegangen. Dies ist von Interesse, da diese Mikroresonatoren vielversprechende Kandidaten für die Realisierung eines Exziton-Polariton Kondensates sind, welches ähnliche Eigenschaften wie das klassische Bose-Einstein Kondensat besitzt. Die Eigenschaften der Exzitonen-Polaritonen werden durch die der beteiligten ungekoppelten Exzitonen und Photonen bestimmt. Im Falle der Photonen hängen diese stark von der linearen Polarisation ab, da es sich bei der ZnO-Kavität um ein optisch anisotropes Material handelt. Mittels einer entwickelten Näherung für die Berechnung der Kavitätsmoden, welche die optische Anisotropie der Kavität sowie die endliche Ausdehnung der Spiegel berücksichtigt, konnte gezeigt werden, dass im Falle der hier verwendeten ZnO-Kavität die optische Anisotropie zu einer Reduktion der Energieaufspaltung zw. der s- und p-polarisierten Mode im sichtbaren Spektralbereich führt. Der allgemeine Fall einer optisch anisotropen Kavität wird ebenfalls diskutiert. In den untersuchten ZnO-basierten Mikroresonatoren konnte eine starke Wechselwirkung zwischen Exzitonen und Photonen bis zu einer Temperatur von T = 410 K beobachten werden. Dabei wurde eine maximale Kopplungsstärke von 55 meV bei T = 10 K ermittelt. Anhand des beobachteten Verlaufs der Dispersion der Exziton-Polaritonen konnten in einem Mikroresonator Hinweise für eine zusätzliche Kopplung zwischen gebundenen Exzitonen und Photonen gefunden werden. Des Weiteren zeigte die Dispersion der Exziton-Polaritonen eine starke Polarisationsabhängigkeit. Eine maximale Energieaufspaltung des unteren Zweiges für die beiden linearen Polarisationen von 6 meV bei einem starken negativen Detuning von -70 meV wurde beobachtet. Es wird gezeigt, dass diese hohe Energieaufspaltung einen großen Einfluss auf die Besetzung der Zustände der Exziton-Polaritonzweige hat. Unter Verwendung verschiedener Anregungsleistungen und einer keilartigen Kavität wurde der Einfluss des Detunings systematisch auf die Besetzung der Exziton-Polaritonzustände untersucht und diskutiert. Es konnte eine Voraussage für den optimalen Detuning – Temperaturbereich für eine mögliche Kondensation getroffen werden. Erste Beobachtungen eines Kondensates in einem der Resonatoren bestätigen die Ergebnisse der vorliegenden Arbeit.

Die vorliegende Arbeit behandelt die Dispersion von Exziton-Polaritonen in ZnO-basierten Mikroresonatoren, welche zum einen theoretisch bezüglich der Eigenschaften der reinen Kavitätsmoden und zum anderen experimentell mittels Photolumineszenz-Spektroskopie und Reflektionsmessungen untersucht wurden. Dabei wird besonders auf die Rolle der linearen Polarisation sowie auf die Besetzung der Exziton-Polaritonen-Zustände eingegangen. Dies ist von Interesse, da diese Mikroresonatoren vielversprechende Kandidaten für die Realisierung eines Exziton-Polariton Kondensates sind, welches ähnliche Eigenschaften wie das klassische Bose-Einstein Kondensat besitzt. Die Eigenschaften der Exzitonen-Polaritonen werden durch die der beteiligten ungekoppelten Exzitonen und Photonen bestimmt. Im Falle der Photonen hängen diese stark von der linearen Polarisation ab, da es sich bei der ZnO-Kavität um ein optisch anisotropes Material handelt. Mittels einer entwickelten Näherung für die Berechnung der Kavitätsmoden, welche die optische Anisotropie der Kavität sowie die endliche Ausdehnung der Spiegel berücksichtigt, konnte gezeigt werden, dass im Falle der hier verwendeten ZnO-Kavität die optische Anisotropie zu einer Reduktion der Energieaufspaltung zw. der s- und p-polarisierten Mode im sichtbaren Spektralbereich führt. Der allgemeine Fall einer optisch anisotropen Kavität wird ebenfalls diskutiert. In den untersuchten ZnO-basierten Mikroresonatoren konnte eine starke Wechselwirkung zwischen Exzitonen und Photonen bis zu einer Temperatur von T = 410 K beobachten werden. Dabei wurde eine maximale Kopplungsstärke von 55 meV bei T = 10 K ermittelt. Anhand des beobachteten Verlaufs der Dispersion der Exziton-Polaritonen konnten in einem Mikroresonator Hinweise für eine zusätzliche Kopplung zwischen gebundenen Exzitonen und Photonen gefunden werden. Des Weiteren zeigte die Dispersion der Exziton-Polaritonen eine starke Polarisationsabhängigkeit. Eine maximale Energieaufspaltung des unteren Zweiges für die beiden linearen Polarisationen von 6 meV bei einem starken negativen Detuning von -70 meV wurde beobachtet. Es wird gezeigt, dass diese hohe Energieaufspaltung einen großen Einfluss auf die Besetzung der Zustände der Exziton-Polaritonzweige hat. Unter Verwendung verschiedener Anregungsleistungen und einer keilartigen Kavität wurde der Einfluss des Detunings systematisch auf die Besetzung der Exziton-Polaritonzustände untersucht und diskutiert. Es konnte eine Voraussage für den optimalen Detuning – Temperaturbereich für eine mögliche Kondensation getroffen werden. Erste Beobachtungen eines Kondensates in einem der Resonatoren bestätigen die Ergebnisse der vorliegenden Arbeit.

Die vorliegende Arbeit behandelt die Herstellung und optische Untersuchung von Halbleiterheterostrukturen, genauer Mikrokavitäten, in denen ein Bose–Einstein Kondensat (BEK) von sogenannten Exziton-Polaritonen im Festkörper erzeugt und beobachtet werden soll. Diese Strukturen bestehen aus zwei hochreflektierenden Braggspiegeln (BS) und einer ZnO-Kavität als aktivem Material. Zunächst wurde die Abscheidung der BS hinsichtlich genauer Schichtdickenkontrolle und Reproduzierbarkeit verbessert. Um Kavitätsschichten hinreichender Qualität herzustellen, wurden mehrere Ansätze zur Optimierung dieser planaren Schichtabscheidung mittels gepulster Laserdeposition verfolgt. Dabei kamen Techniken, wie das Ausheizen der Proben oder deren Glättung durch Ionenstrahlbeschuß zum Einsatz, um die elektronischen Eigenschaften bzw. die Oberflächen der Kavitätsschichten erheblich zu verbessern. Desweiteren wurde erfolgreich ein Verfahren entwickelt, freistehende, nahezu einkristalline ZnO-Nanodrähte mit Braggspiegeln zu ummanteln. Alle hergestellten Strukturen wurden in ihren strukturellen Eigenschaften, speziell hinsichtlich ihrer Rauhigkeit und Kristallinität, verglichen und mittels orts- und/oder winkelaufgelöster Photolumineszenzspektroskopie sowie Reflexionsmessungen bezüglich ihrer optischen Eigenschaften untersucht. Dabei konnte in fast allen Proben die starke Kopplung, welche die Grundlage für ein BEK darstellt, gezeigt werden. Hinweise für eine höhere Kopplungsstärke in den Nanodraht-basierten Mikrokavitäten wurden gefunden. Der Nachweis von BEK bis nahe Raumtemperatur gelang an der vielversprechendsten planaren Probe, die einen Qualitätsfaktor von ca. 1000 aufweist. Die Eigenschaften des BEK wurden für verschiedene Temperaturen und Detunings untersucht. Es hat sich gezeigt, daß ein negatives Detuning unerläßlich für die Bildung eines BEK in ZnO-basierten Mikrokavitäten ist. Die Impulsraumverteilung der Kondensat-Polaritonen läßt auf ausgeprägte dynamische Eigenschaften dieser Teilchen bei tiefen Temperaturen schließen. / The present work covers the fabrication and optical investigation of semiconductor microcavities for Bose–Einstein condensation (BEC) of exciton-polaritons. These microcavities consist of highly reflective distributed Bragg reflectors (DBR) surrounding a ZnO-cavity as active medium. In the first step, the growth of DBRs was optimised with respect to exact thickness control and high reproducibility. For the active material, several growth strategies have been pursued, in order to optimise the conditions for the growth of planar thin films by pulsed laser deposition. Techniques like annealing or ion beam smoothing were successfuly applied in order to either improve the electronic properties or decrease the roughness of the ZnO-cavity layer. Furthermmore, a successful technology was developed in order to coat highly-crstalline free-standing ZnO nanowires with concentrical DBR shells. All samples have been investigated regarding their roughness and crystallinity as well as their optical properties. For the latter spatially and/or angular-resolved photoluminescence spectroscopy and reflection measurements have been carried out. Thereby, the strong coupling regime – being prerequisite for BEC – could be demonstrated in almost all of the synthesized structures. For the nanowire-based microcavities hints for an enhanced coupling strength have been found. In one of the planar samples, showing the high quality factor of 1000, the formation of BEC almost up to room temperature was observed and was studied as a function of temperature and detuning. Negative detuning was found to be mandatory for the formation of a BEC in ZnO-based microcavities. The distinct momentum- respective in-plane wavevector distribution of the condensate polaritons revealed a strong dynamic character of these particles at low temperatures.