La manipulation des propriétés physiques des nanostructures, telles que leur forme ou leur composition, suscite de plus en plus l’intérêt des recherches à cause des propriétés exceptionnelles des matériaux à cette échelle. L’ingénierie des contraintes a pour objet d’utiliser la déformation pour contrôler les propriétés. Cela est particulièrement intéressant dans les nano-objets car ils peuvent supporter des déformations élastiques élevées. Dans ce travail, nous étudions la déformation et l’influence de la température dans des nanofils uniques de type coeur/coquille. Ceci est possible en utilisant la diffraction cohérente des rayons X (CDI) en condition de Bragg, une technique d’imagerie qui remplace les lentilles optiques par des algorithmes d’inversion capables de reconstruire l’amplitude (densité électronique) et la phase (projection du champ de déplacement atomique) de l’échantillon à partir des clichés de diffraction. Cette méthode a également été appliquée à des particules facettées de platine qui ont des propriétés catalytiques exceptionnelles. Des expériences CDI in situ ont permis d’étudier l’évolution du champ de déformation dans les particules pendant des réactions chimiques et donc de progresser vers le découplage entre leur déformation intrinsèque et leur activité chimique. / Manipulating the physical and chemical properties of nanostructures by changing their characteristics (such as shape, strain or composition) is a vivid field of research spurred by the numerous applications that may take advantage of the unique properties that materials offer at this scale.Strain engineering aims to tune the strain in order to control the properties of materials. This is particularly interesting in nano-objects because they can sustain much higher elastic strains before the occurrence of defects. In this work, we study the strain and the influence of temperature in single core/shell nanowires. This is possible thanks to X-ray coherent diffraction (CDI) in Bragg condition, an imaging technique that replaces the optical lenses by inversion algorithms that are able to reconstruct the amplitude (electronic density) and the phase (projection of the atomic displacement field) of the sample from the experimental diffraction patterns. In addition to nanowires, the method is applied to metallic particles of platinum with exceptional catalyticproperties. In situ CDI experiments allowed to study the strain evolution within particles during chemical reactions, thereby moving forward in the understanding of important relationships such as the intrinsic strain and chemical activity of the nanoparticles.

L'imagerie par diffraction des rayons X coh´erents (CDI) en condition de Bragg est utilis´e pour ´etudier la d´eformation de nano-objets uniques. Ceci est possible grˆace au d´eveloppement d'optique focalisante, comme les lentilles de Fresnel (FZP), produisant un faisceau sub-micronique coh´erent. Les nanostructure ´etudi´ees sont reconstruite avec des algorithmes d'inversion `a partir de donn´ees de diffraction, sous la forme d'un objet complexe, o`u l'amplitude correspond `a la densit´e ´electronique 3D et la phase correspond `a la projection de la d´eformation de l'objet (par rapport `a un r´eseau cristallin parfait) dans la direction du vecteur de diffraction. Dans ce travail, nous avons ´etudi´e la d´eformation dans des nanofils h´et´erognes (nanofil de GaAs avec une mono-couche de boˆıtes quantiques de InAs) et homog`enes (silicium fortement contraint sur isolant (sSOI)). Lorsqu'un faisceau focalis´e de rayons X est utilis´e, `a la fois l'amplitude et la phase de l'onde incidente doivent ˆetre connu pour une ´etude quantitative. Le faisceau focalis´e utilis´e pendant les exp´eriences a ´et´e recontruit avec la technique CDI, et les effets de cette fonction d'illumination sur l'imagerie de nanofils contraints ont ´et´e ´etudi´es. Mots-cl´es: Imagerie par diffraction x coh´erente, contrainte, nanofils, algorithms d'inversion / The coherent diffraction imaging technique (CDI) in Bragg condition can be used to study strain in single nanowires. This is possible due to the recent development of dedicated focusing optics, e.g. Fresnel Zone Plate (FZP), offering the possibility of focusing x-ray beams to sub-micron sizes while preserving a coherent beam. This technique allows to reconstruct (using phase retrieval algorithms) the studied nanostructure as a complex-valued density map, where the amplitude corresponds to the electronic density and the phase to the displacement of the atoms with respect to a perfect crystalline lattice projected onto the scattering vector. The application of CDI to image the strain into heterogeneous (GaAs nanowire with an insertion of 1 monolayer of quantum dots and InSb nanowire with and insertion of InP) and homogeneous highly stressed nano-structures (strained Silicon-on-Insulator lines) has been studied in this work. When using focused X-ray beams, both the amplitude and of the incoming wavefield must be known for a quantitative reconstruction. CDI has been used to reconstruct the coherent wavefield used during experiments and the effects of this illumination function for the imaging of strained nanowires have been also studied. Keywords: Coherent X-ray diffraction imaging, strain, nanowires, phase retrieval algorithm

L'imagerie par diffraction des rayons X cohérents (CDI) en condition de Bragg est utilise pour étudier la déformation de nano-objets uniques. Ceci est possible grâce au développement d'optique focalisante, comme les lentilles de Fresnel (FZP), produisant un faisceau sub-micronique coherent. Les nanostructure étudiées sont reconstruite avec des algorithmes d'inversion à partir de données de diffraction, sous la forme d'un objet complexe, ou l'amplitude correspond à la densité électronique 3D et la phase correspond a la projection de la déformation de l'objet (par rapport a un réseau cristallin parfait) dans la direction du vecteur de diffraction. Dans ce travail, nous avons étudié la déformation dans des nanofils hétérogènes (nanofil de GaAs avec une mono-couche de boîtes quantiques de InAs) et homogènes (silicium fortement contraint sur isolant (sSOI)). Lorsqu'un faisceau focalise de rayons X est utilise, 'a la fois l'amplitude et la phase de l'onde incidente doivent être connu pour une étude quantitative. Le faisceau focalise utilise pendant les expériences a été reconstruit avec la technique CDI, et les effets de cette fonction d'illumination sur l'imagerie de nanofils contraints ont été étudiés. Mots-clés: Imagerie par diffraction x cohérente, contrainte, nanofils, algorithms d'inversion.

Les propriétés mécaniques des petits objets diffèrent fortement de celles du matériau massif à partir du moment où leurs dimensions deviennent comparables ou inférieures à celles du libre parcours moyen des dislocations (typiquement quelques microns). Par exemple, leur limite élastique augmente quand leur taille diminue. D'autre part les nanostructures sont exposées à de fortes contraintes, telles que celles imposées par les relations épitaxiales avec le substrat.Il existe donc un besoin clair (supporté par des intérêts industriels) d'une meilleure compréhension des phénomènes physiques qui gouvernent les propriétés des matériaux aux échelles nanométriques.Le laboratoire SIMAP est engagé dans ce domaine de recherche et s'y attelle en combinant croissance d'échantillons, méthodes de caractérisation en laboratoire, méthodes numériques et techniques synchrotron.Une des expériences clés développées par notre équipe est la caractérisation in situ des mécanismes de déformation induits par une pointe d'AFM sur une nanostructure par la diffraction des rayons X cohérents. La diffraction des rayons-X cohérents est une technique émergente de synchrotron; qui permet la mesure détaillée de la structure du cristal, y compris le champ de déformation 3D et les défauts potentiels dans des objets micro ou nano structurés. En principe, une image 3D de la structure de l'échantillon peut-être obtenue à partir des données de diffraction cohérente. En pratique, reconstruire une image de l'échantillon peut s'avérer délicat en présence d'un champ de déformation inhomogène et de nombreux défauts cristallins. Le profil du front d'onde qui est généralement assez éloigné d'une onde plane, peut encore ajouter une complication supplémentaire au problème. Dans ces travaux de thèse, il est démontré qu'une image 3D de l'objet peut être reconstruite dans le cas de systèmes modérément complexes. / The mechanical properties of small objects deviate strongly from the bulk behaviour, as soon as their size becomes comparable or smaller to the dislocation mean free path (typically a few microns). For instance, their elastic limit increase when their size is reduced. On a another hand, nanostructures are exposed to strong constraints, such as that imposed by epitaxial relations with a substrate. Altogether, there is a clear need (supported by industrial interests) for a better understanding of the fundamental phenomena that govern the mechanical properties of materials at the nanometre scale. The lab SIMaP is engaged in this research and tackles the topic by combining sample growth, laboratory characterisation methods, numerical models, and synchrotron techniques.One key experiment developed by our team is the in situ characterisation of the deformation mechanism induced by an AFM tip on a nanostructure using Coherent X-ray Diffraction (CXD). CXD is an emerging synchrotron technique that allows the detailed measurement of the crystal structure,including strain field and defects, of micro/nano-objects. In principle, a 3D image of the structure of the sample can be obtained from the CXD data. However, it remains difficult in realistic cases, when the strain is very inhomogeneous and crystal defects numerous. The problem is further complicated by the wavefront of the beam, which is usually far from a plane wave, particularly when the AFM tip shadows part of the incoming beam. In this PHD work, it is demonstrated that a 3D image of the object can be reconstructed in case of moderately complex systems.

Ce mémoire est dédié à l’imagerie par diffraction cohérente. Dans un premier temps, nous présentons la conception et à la mise en oeuvre expérimentale d’un système d’imagerie compact fonctionnant sur ce principe. Il est composé d’unediode UV (λ = 400 nm), d’une caméra CCD, et d’une plate-forme pour placer l’échantillon à observer. Le faisceau cohérent issu de la diode éclaire l’échantillon, et la figure de diffraction est enregistrée par la caméra. La rétro-propagation du champ détecté permet, en principe, de déterminer le profil de l’échantillon. Néanmoins, la phase du champ, perdue lors de la détection, nous contraint à employer desméthodes de « reconstruction de la phase », cette quantité étant nécessaire à l’opération d’inversion. Plusieurs techniques ont été utilisées. L’holographie par Transformée de Fourier, par exemple, est une méthode déterministe qui consiste à utiliser une référence circulaire (ou rectangulaire) gravée à côté de l’échantillon. La phase est encodée dans la figure de diffraction, sous la forme de franges d’interférences issues de l’objet et de la référence. Une simple Transformée de Fourier du signal permet alors de retrouver le profil de l’échantillon. Uneméthode itérative a également été mise en oeuvre, basée sur un jeu de contraintes dans les espaces réel et réciproque. En particulier, l’objet éclairé doit être « isolé », i.e. plus petit que le faisceau incident. Bien que cette méthode soit non-déterministe, nous verrons toutefois qu’elle est plus robuste et permet d’obtenir de meilleures résolutions spatiales qu’en holographie. Cette étude est un point de départ à l’observation d’objets tridimensionnels. Nous présentons une première méthode déterministe, basée sur l’holographie par Transformée de Fourier. Pour ce faire, une « pupille holographique » est utilisée et sert de support à une première reconstruction 2D du champ. Celui-ci est ensuite rétro-propagé vers l’échantillon placé à proximité, afin de réaliser une mise au point entièrement numérique de ce dernier. La contrainte « d’isolation » de l’objet est alors levée par l’utilisation de cette pupille. Avec cette méthode, le champ latéral est toutefoislimité par le diamètre de la pupille. Pour l’observation d’échantillons plus larges, la technique d’holographie « en ligne » a également été exploitée. Elle consiste à éclairer l’objet avec une onde sphérique et à enregistrer les franges d’interférences (ou « hologramme »). Une rétro-propagation est ensuite effectuée pour faire la mise au point sur l’échantillon. Le caractère divergent du faisceau permet de disposer d’un champ latéral de plusieurs millimètres. Le problème de « l’image jumelle », inhérent à cette configuration, est résolu via unalgorithme itératif couplé à la rétro-propagation. Des reconstructions tridimensionnelles ont été effectuées sur divers échantillons, avec cesdeux méthodes — reconstruction pupillaire et holographie en ligne. Pour chacune d’entre elles, des interfaces de reconstruction ont été mises au point et fonctionnent pendant la détection, afin d’observer l’objet en temps réel. Nous disposons alors d’un prototype d’imagerie sans lentille compact et complet. Enfin, nous présentons l’application d’une technique de reconstruction de la phase, appelée LIFT (pour LInearized Focal plane Technique), appliquée à un analyseur de front d’onde Shack-Hartmann. Usuellement, de tels capteurs ont une résolution spatiale limitée par le pas des micro-lentilles : seules les pentes locales (tip/tilt) sont déterminées. Le LIFT consiste à déterminer la phase à l’échelle de chaque micro-lentille, en exploitant le profil du spot correspondant. Des matrices d’interaction sont calculées afin de linéariser la relation entre l’espace réel (micro-lentilles) et l’espace réciproque (matrice CCD), et une boucle itérative permet d’étendre cedomaine de linéarité. Un gain de résolution spatiale de l’ordre de 3, au niveau de chaque micro-lentille, est attendu avec cette technique. / This dissertation is dedicated to coherent diffractive imaging. Firstly, we present the conception and experimental implementation of a compact imaging system, working on this principle. It is made of an UV laser diode (λ = 400 nm), a CCD camera,and a platform to place the sample. The coherent beam coming from the diode illuminates the sample, and the diffraction pattern is recorded by the camera. Back-propagating the detected field should allow, in principle, to derive the sample’s profile. Nevertheless, the field’s phase, lost during the detection, forces us to use “phase retrieval” methods, this quantity being necessary to the inversion process. Several techniques have been used for that purpose. Fourier Transform Holography (FTH), for example, is a deterministic method thatconsists in using a circular reference, closely drilled nearby the sample. The phase is encoded in the diffraction pattern, in the form of interference fringes coming from the object and the reference. Then, a simple inverse Fourier Transform of the signal leads the profile of the sample. An iterative method has also been implemented, based on a set of constraints in the real and reciprocal spaces. In particular, the illuminated object must be “isolated”, i.e. smaller than the incident beam. Although this method is non-deterministic, we will see thatit is more robust and gives better resolutions than the holographic cases. This study is the starting point of three-dimensional imaging. We present a first deterministic method, based on FTH. For this purpose, a “holographic pupil” is used and serves as a support for a first 2D reconstruction of the field. The latter is then back-propagated towards the sample closely placed, in order to realize an entirely numerical focusing on it. The “isolation constraint” is then removed by the use of this pupil. However, with this method, the field of view is limitedby the pupil’s diameter. In order to observe larger samples, the “in-line holography” technique has been exploited as well. It consists in illuminating the object with a spherical wave and recording the interference fringes (or “hologram”). A back-propagation is made after the fact in order to do the focusing on the sample. The divergent nature of the beam allows for reaching several millimeters for the lateral field of view. The “twin image problem”, inherent to this configuration, is solved via an iterative algorithm coupled to the back-propagation process. Three-dimensional reconstructions have been made on varied samples, with these two methods — pupil reconstruction and in-line holography. In both cases, reconstruction interfaces have been implemented and work during the detection, in order to observe the object in real time. We then have a compact and complete lens-less imaging prototype. Finally, we present the application of a phase retrievaltechnique, named LIFT (LInearized Focal plane Technique), applied to a Shack-Hartmann wavefront sensor. Usually, such sensors have a spatial resolution that is limited by the micro-lenses size : only the local slopes, i.e. tip and tilt, are retrieved. The LIFT consists in determining the phase at the scale of each micro-lens, by exploiting the corresponding spot profile. Interaction matrices are calculated in order to linearize the relation between the real space (micro-lenses) and the reciprocal space (CCD chip), and an iterative loop allows for increasing this linearity domain. With this technique, a gain in spatial resolution by a factor 3 is expected.

L’imagerie sans lentille a élargi le champ d’applications de l’imagerie aux sources cohérentes de courte longueur d’onde dans le domaine XUV, pour lequel les systèmes optiques pour l’imagerie ne sont pas facilement disponibles. En outre, les sources pulsées ultra brèves XUV et X basées sur la génération d’harmoniques laser d’ordre élevé (HHG) et les lasers à électrons libres (FEL) offrent une très bonne résolution temporelle (femto 10-15s - atto 10-18s). Ce sont donc les outils indispensables pour suivre les dynamiques ultrarapides à l’échelle nanométrique. Il est donc nécessaire de disposer de techniques d’imagerie en un tir unique pour profiter pleinement des capacités de ces sources XUV. Les techniques d’imagerie sans lentille sont basées sur la mesure directe du champ électromagnétique diffracté lors de l’interaction de la source avec l’échantillon. La diffraction est liée à la transmittance de l’objet mais aussi à la cohérence spatiale de la source et à son front d’onde. La caractérisation en un tir unique de ces propriétés permet l’amélioration de la résolution de la reconstruction de l’objet.Les résultats de cette thèse sont présentés en deux parties dans ce manuscrit. La première partie est consacrée à la caractérisation des sources XUV et la deuxième au développement de nouvelles techniques d’imagerie multidimensionnelle. Nous présentons différentes applications de la mesure du front d’onde en un tir unique des sources XUV. Les résultats sont le produit de différentes campagnes expérimentales, sur des sources HHG et les FEL LCLS (Stanford) et FERMI (Trieste). Nous présentons également une nouvelle méthode pour la caractérisation en simple tir de la cohérence spatiale qui ne nécessite pas la connaissance de la distribution d’intensité du faisceau incident. De plus, nous présentons une nouvelle technique d’imagerie basée sur l’holographie par transformée de Fourier pour améliorer la résolution dans la reconstruction de l’objet dans le cas de l’utilisation d’une source partialement cohérente.La deuxième partie est consacrée à deux techniques d’imagerie multidimensionnelle développées pendant cette thèse. Une nouvelle technique d’imagerie 3D en simple tir, facile à implémenter et réduisant fortement la dose de rayonnement reçu par l’échantillon, est présentée. Différents schémas expérimentaux pour la génération de deux sources XUV synchronisées pour cette technique d’imagerie stéréographique 3D sont proposés. D’autre part, nous présentons une technique holographique compatible avec une source de large bande spectrale. Deux applications sont envisagées. La première est l’imagerie ultrarapide résolue spectralement, la deuxième est l’imagerie attoseconde. A la fin du manuscrit des conclusions générales du travail accompli pendant la thèse, ainsi que des perspectives sont présentées. / Lensless imaging techniques have broadened imaging applications to coherent sources in the short wavelength XUV domain, where optical systems to create an image are still not readily available. Furthermore, high harmonic generation sources (HHG) and free electron lasers (FEL) have the advantage of providing short temporal resolutions (atto 10-18s - femto 10-15s), opening the way towards ultrafast time resolved nanoscale imaging. Single shot imaging techniques are then highly important to exploit the shortest temporal resolution that can be reached with XUV sources. Lensless imaging is based on the direct measurement of the electric field diffracted by the sample. The diffraction pattern depends on the object transmittance but also on the source spatial coherence and wavefront. Single shot characterization of those properties thus leads to an improvement of the resolution of the object reconstruction.The results presented in this thesis are divided in two parts; the first one is focused on the characterization of the sources and the second on the development of new multidimensional imaging techniques. We will present different applications of single shot wavefront sensing of XUV sources. The results presented are the product of different experimental campaigns performed during this thesis using HH sources and FEL facilities at LCLS (Stanford) and FERMI (Trieste). Furthermore, a new method for single shot characterization of the spatial coherence that does not require the simultaneous measurement of the intensity distribution is presented. Additionally, we present a new holographic technique to improve the resolution of the object reconstruction when a partially coherent source is used.The second part is dedicated to two new multidimensional imaging techniques developed during the thesis. A new tri-dimensional imaging technique that is single shot, easy to implement and that lowers drastically the X-ray dose received by the sample, is presented. Different experimental setups for the generation of two synchronized XUV sources suitable for this ultrafast single shot 3D stereo imaging technique are presented. In addition, we present a holographic technique to extend imaging using a broadband source towards spectrally resolved single shot imaging and attosecond applications. Finally, we present the general conclusions from the work done during the thesis, together with the perspectives drawn from this work.

L'objectif de ce mémoire est dedévelopper de nouvelles méthodes d'imageriesans lentille en simple tir 2D et 3D avec dessources harmoniques XUV. Un intérêt particulierest porté aux techniques d'imageries permettantl'imagerie des objets biologiques et de phase.Dans un premier temps, on introduit la théorie del'imagerie dans lentille et on détaille lesméthodes utilisées au cours de cette thèse pourreconstruire le champ diffracté par l'objet quel'on souhaite imager. Les techniques d'imageriessont séparées en deux catégories : itératifs etholographiques. On discute des conditionsexpérimentales nécessaires à la reconstruction del'image de l'objet et on compare les avantagesrespectifs des deux types de méthodes. Puis, ondétaille les aspects expérimentaux du faisceauXUV obtenu par HHG et on couvre brièvementla théorie associée à ce processus. La sectionsuivante traite des paramètres et des techniquesde traitement des données influant sur la qualitéde l'image reconstruite en imagerie sans lentille.On montre comment améliorer lesreconstructions HERALDO dans un régime defaible flux de photons. On présente ensuite lesrésultats d'une technique de caractérisationcomplète de la cohérence spatiale d’un faisceauXUV en simple tir. Cette dernière est unparamètre critique de l'imagerie sans lentille. Al'aide d'un tableau non redondant de référencesponctuelles, on mesure la cohérence spatialepour chaque distance entre les références, sansaucune mesure du profil spatial du faisceau. Onmontre que la distribution de la cohérence estgaussienne et que son diamètre dépend desconditions de génération du faisceauharmonique. On étudie aussi quantitativementcomment l'accumulation de plusieurs tirs dediffraction diminue la cohérence apparente dufaisceau. Une expérience d'imagerie d'objets dephase avec une source harmonique pouvant êtreappliquée à des objets biologiques est ensuiteprésentée.A notre connaissance c'est la premièrereconstruction par méthode CDI d'objets dephase avec une source harmonique. La suite dumanuscrit présente les résultats de deuxexpériences visant à réaliser de l'imagerie 3D àl'échelle nanométrique avec une sourceharmonique. Tout d’abord, on présente unetechnique d'imagerie 3D simple tir. C'est lapremière expérience permettant unereconstruction 3D à partir d'une seuleacquisition, avec une résolution spatialenanométrique et une résolution temporellefemtoseconde, sans utiliser de connaissances apriori sur l'objet étudié. Cette technique possèdeun vaste spectre d'application, particulièrementpour l'étude structurelle d'échantillonsbiologiques sensibles aux dégâts d'irradiation.De plus, cette technique peut être facilementapplicable à des FELs et des synchrontrons pourobtenir de meilleures résolutions. La deuxièmeexpérience d'imagerie 3D est une preuve deconcept validant la faisabilité de lacryptomographie avec une source harmonique.Pour reconstruire le volume 3D de l'échantillon,la cryptotomographie utilise des figures dediffraction qui sont acquises pour desorientations de l'échantillon inconnues. Lerégime de faible flux dans lequel on se place nouspermet de simuler les paramètres d'une sourceharmonique fonctionnant dans la fenêtre de l'eau.On conclut que, le niveau du signal de diffractionest suffisant pour pouvoir identifier l'orientationde l'objet à partir des figures de diffractionenregistrées, dans des conditions expérimentalesoptimisées. Ainsi, avec suffisamment de figuresde diffraction enregistrées et assez d'orientationsde l'objet, on peut reconstruire le volume 3D del'objet. Ces résultats impliquent qu'uneexpérience de cryptotomographie d'objetsbiologiques avec une source harmoniquefonctionnant dans la fenêtre de l'eau seraitréalisable. / The aim of this dissertation is todevelop new lensless single shot imagingtechnique in 2D and 3D with XUV harmonicsources which can be applied to study biologicalobjects and phase objects. Firstly, we introducethe theory underlying lensless imagingtechniques and we describe the methods usedduring this thesis to reconstruct the light fielddiffracted by the studied object. The imagingtechniques are split in two categories: iterativeand holographic. The iterative methodsreconstruct the phase of the diffracted wavefront using constraints in the Fourier space andthe reel space. With the holographic techniques,the phase is encoded directly in the interferencefringes between the reference and the objectwithin the diffraction pattern. We discuss theexperimental parameters required to achieve animage reconstruction and we compare therespective advantages of the two types ofmethod. Then, we describe the experimentalparameters of the XUV beam produced by highharmonic generation (HHG) and we brieflyexplain the theory of the HHG. The next sectiondiscusses the parameters the quality of thereconstructed image. We show how to improvethe resolution and the signal to noise ratio usingthe HERALDO technique in the low fluxregime.We then show the result of a new technique forthe single shot characterization of the spatialcoherence of XUV beams. Indeed, the spatialcoherence is a critical parameter for coherentdiffractive imaging techniques. Using a NRA ofreference holes, we measure the spatialcoherence for each distance between each pairof holes, without the knowledge of the intensitydistribution on the sample. We show that thespatial coherence has a gaussian distribution andthat its diameter varies according to thegeneration parameters of the harmonic beam.We also study quantitatively the effect of multishotsaccumulation of the diffraction pattern onthe apparent coherence of the beam. We alsoshow the result of phase object imaging usingcoherent diffractive imaging with a harmonicsource. To our knowledge, this if the first timesuch result has been achieved. The rest of thedissertation present new lensless imaging 3Dtechniques using harmonic sources. The first ofthe last two experiments shown is a lenslesssingle shot stereo 3D technique. It is the first oneallowing a 3D reconstruction from a singleacquisition, with a nanometer spatial resolutionand a femtosecond temporal resolution, withoutusing \textit{a priori} knowledge of the samplestudied. This method has a vast spectrum ofapplication and is particularly interesting for thestructural study of biological sample sensitive toradiation damage and for the study of nonreversibledynamical phenomena in 3D.Furthermore, this can easily be implemented inFELs and synchrotrons to reach even betterspatial resolution. The second 3D experimentshown in this thesis is a proof of concept ofcryptotomography using a high harmonic sourcein a low flux regime. To reconstruct the 3Dvolume of the sample, cryptotomographie usesdiffraction pattern acquired for unknown sampleorientations and therefore non-classified. Thelow flux regime used here simulate the flux of aharmonic source generated in the water window.We conclude from this experiment that, with theproper experimental conditions, the diffractionsignal is sufficient to allow the classification byorientation of the diffraction patterns. Withenough diffraction pattern and angles of thesample recorded, we can achieve a 3Dreconstruction of the sample. This result impliesthat the cryptotomography of biological objectsusing a water window harmonic source ispossible.

Des sources des rayons XUV (1-100 nm) sont des outils extraordinaires pour sonder la dynamique à l’échelle nanométrique avec une résolution femto- voire attoseconde. La génération d’harmoniques d’ordre élevé (GH) est une des sources majeures dans ce domaine d’application. La GH est un processus dans lequel une impulsion laser infrarouge femtoseconde est convertie, de manière cohérente, en fréquences élevées dans le domaine EUV par interaction hautement non-linéaire dans un atome, une molécule et plus récemment, dans un cristal. La GH possède une excellente cohérence spatiale qui a permis de réaliser des démonstrations impressionnantes en imagerie sans lentille. Pour accroître le potentiel de ces sources, des défis sont à relever : leur brillance et énergie de photon maximum doivent augmenter et les techniques d’imagerie sans lentille doivent être modifiées pour être compatibles avec l’importante largeur spectrale des impulsions attosecondes émise par ces sources. Cette thèse présente une nouvelle approche dans laquelle des figures de diffraction large bande, i.e. potentiellement attosecondes, sont rendues monochromatiques numériquement. Cette méthode est basée uniquement sur la mesure du spectre de la source et la supposition d’un échantillon spatialement non-dispersif. Cette approche a été validée tout d’abord dans le visible, à partir d’un supercontinuum. L’échantillon binaire est reconstruit par recouvrement de phase pour une largeur spectrale de 11 %, là où les algorithmes usuels divergent. Les simulations numériques montrent aussi que la méthode de monochromatisation peut être appliquée au domaine des rayons X, avec comme exemple un masque semi-conducteur utilisé en de lithographie EUV. Bien que la brillance « cohérente » de la source actuelle (qui progresse) reste insuffisante, une application sur l’inspection de masques sur source Compton est proposée. Dans une extension de ces simulations un masque de lithographie étendu est reconstruit par ptychographie, démontrant la versatilité à d’autres techniques d’imagerie sans lentille. Nous avons également entamé une série d’expérience dans le domaine des X-durs sur source synchrotron. Les figures de diffraction après monochromatisation numérique semblent prometteuses mais l’analyse des données demandent des efforts supplémentaires. Une partie importante de cette thèse est dédiée à l’extension des sources harmoniques à des brillances et énergies de photon plus élevées. Ce travail exploratoire permettrait la réalisation d’une source harmonique compacte pompée par un laser OPCPA dans le moyen infrarouge à très fort taux de répétition. Les longueurs d’onde moyen infrarouge (3.1 μm dans ce travail de thèse) sont favorables à l’extension des énergies des photons au keV et aux impulsions attosecondes. Le but est de pouvoir couvrir les seuils d’absorption X et d’améliorer la résolution spatio-temporelle. Cependant, deux facteurs rendent cette démonstration difficile: le nombre de photons par impulsion de la source OPCPA est très limité et la réponse du dipôle harmonique à grande longueur est extrêmement faible. Pour relever ces défis plusieurs configurations expérimentales sont explorées : génération dans un jet de gaz ; génération dans une cellule de gaz ; compression solitonique et la génération d’harmoniques combinées dans une fibre à cristal photonique ; compression solitonique dans une fibre à cristal photonique et génération d’harmoniques dans une cellule de gaz. Les premiers résultats expérimentaux sur la compression solitonique jusqu’à 26 femtosecondes et des harmoniques basses jusqu’à l’ordre sept sont présentésEn résumé, ces résultats représentent une avancée vers l’imagerie nanométrique attoseconde sans lentille basée sur des algorithmes « large bande » innovants et une extension des capacités de nouvelles sources harmoniques ‘table-top’ au keV pompées par laser OPCPA. / Soft X-ray sources based on high harmonic generation are up to now unique tools to probe dynamics in matter on femto- to attosecond timescales. High harmonic generation is a process in which an intense femtosecond laser pulse is frequency upconverted to the UV and soft X-ray region through a highly nonlinear interaction in a gas. Thanks to their excellent spatial coherence, they can be used for lensless imaging, which has already led to impressive results. To use these sources to the fullest of their potential, a number of challenges needs to be met: their brightness and maximum photon energy need to be increased and the lensless imaging techniques need to be modified to cope with the large bandwidth of these sources. For the latter, a novel approach is presented, in which broadband diffraction patterns are rendered monochromatic through a numerical treatment based solely on the spectrum and the assumption of a spatially non-dispersive sample. This approach is validated through a broadband lensless imaging experiment on a supercontinuum source in the visible, in which a binary sample was properly reconstructed through phase retrieval for a source bandwidth of 11 %. Through simulations, the numerical monochromatization method is shown to work for hard X-rays as well, with a simplified semiconductor lithography mask as sample. A potential application of lithography mask inspection on an inverse Compton scattering source is proposed, although the conclusion of the analysis is that the current source lacks brightness for the proposal to be realistic. Simulations with sufficient brightness show that the sample is well reconstructed up to 10 % spectral bandwidth at 8 keV. In an extension of these simulations, an extended lithography mask sample is reconstructed through ptychography, showing that the monochromatization method can be applied in combination with different lensless imaging techniques. Through two synchrotron experiments an experimental validation with hard X-rays was attempted, of which the resulting diffraction patterns after numerical monochromatization look promising. The phase retrieval process and data treatment however require additional efforts.An important part of the thesis is dedicated to the extension of high harmonic sources to higher photon energies and increased brightness. This exploratory work is performed towards the realization of a compact high harmonic source on a high repetition rate mid-IR OPCPA laser system, which sustains higher average power and longer wavelengths compared to ubiquitous Ti:Sapphire laser systems. High repetition rates are desirable for numerous applications involving the study of rare events. The use of mid-IR wavelengths (3.1 μm in this work) promises extension of the generated photon energies to the kilo-electronvolt level, allowing shorter pulses, covering more X-ray absorption edges and improving the attainable spatial resolution for imaging. However, high repetition rates come with low pulse energies, which constrains the generation process. The generation with longer wavelengths is challenging due to the significantly lower dipole response of the gas. To cope with these challenges a number of experimental configurations is explored theoretically and experimentally: free-focusing in a gas-jet; free-focusing in a gas cell; soliton compression and high harmonic generation combined in a photonic crystal fiber; separated soliton compression in a photonic crystal fiber and high harmonic generation in a gas cell. First results on soliton compression down to 26 fs and lower harmonics up to the seventh order are presented.Together, these results represent a step towards ultrafast lensless X-ray imaging on table-top sources and towards an extension of the capabilities of these sources.

Ce manuscrit présente des expériences d'imagerie par diffraction réalisées en utilisant une source de rayonnement cohérent basée sur la génération d'harmoniques d'ordre élevé d'un laser Ti:Sa. Elles démontrent que cette source extrême-UV de laboratoire produit un nombre suffisant de photons par impulsion pour enregistrer une figure de diffraction d'objets tests en " simple tirs ". Le signal ainsi enregistré permet l'obtention d'une image de l'objet avec une résolution d'une centaine de nanomètres. Deux schémas sont utilisés pour reconstruire l'objet : le premier utilise un algorithme itératif de reconstruction de la phase perdue pendant la détection de la figure de diffraction ; le second utilise une configuration holographique par transformée de Fourier. Les travaux réalisés comportent deux parties. La première concerne l'optimisation de la source harmonique et inclut une étude expérimentale d'un dispositif de filtrage spatial du faisceau laser de génération par propagation dans une fibre creuse. La seconde partie présente les expériences d'imagerie par diffraction, et notamment une démonstration du schéma holographique HERALDO qui est une extension de l'holographie par transformée de Fourier à des références en forme de polygones. L'utilisation de ces références " étendues " a pour avantage d'optimiser l'enregistrement holographique tout en conservant une reconstruction directe et sans ambigüité de l'objet. Une analyse signal-sur-bruit ainsi qu'une comparaison des reconstructions d'hologramme pour différentes formes de références sont effectuées.

Ce manuscrit présente des expériences d’imagerie par diffraction réalisées en utilisant une source de rayonnement cohérent basée sur la génération d’harmoniques d’ordre élevé d’un laser Ti:Sa. Elles démontrent que cette source extrême-UV de laboratoire produit un nombre suffisant de photons par impulsion pour enregistrer une figure de diffraction d’objets tests en « simple tirs ». Le signal ainsi enregistré permet l’obtention d’une image de l’objet avec une résolution d’une centaine de nanomètres. Deux schémas sont utilisés pour reconstruire l’objet : le premier utilise un algorithme itératif de reconstruction de la phase perdue pendant la détection de la figure de diffraction ; le second utilise une configuration holographique par transformée de Fourier. Les travaux réalisés comportent deux parties. La première concerne l’optimisation de la source harmonique et inclut une étude expérimentale d’un dispositif de filtrage spatial du faisceau laser de génération par propagation dans une fibre creuse. La seconde partie présente les expériences d’imagerie par diffraction, et notamment une démonstration du schéma holographique HERALDO qui est une extension de l’holographie par transformée de Fourier à des références en forme de polygones. L’utilisation de ces références « étendues » a pour avantage d’optimiser l’enregistrement holographique tout en conservant une reconstruction directe et sans ambigüité de l’objet. Une analyse signal-sur-bruit ainsi qu’une comparaison des reconstructions d’hologramme pour différentes formes de références sont effectuées. / This manuscript presents diffraction imaging experiments performed using a source of coherent radiation based on high order harmonics generation of a Ti:Sa laser. They demonstrate that this laboratory size XUV source produces a number of photons per pulse sufficient to record the diffraction pattern of test objects in « single shot ». The signal thus recorded allows obtaining an image of the object with a resolution of around 100 nanometers. Two schemes are used to reconstruct the object: the first one uses an iterative algorithm to retrieve the phase lost during the detection of the diffraction pattern; the second uses a configuration of Fourier transform holography. The work presented here is separated in two parts. The first one concerns the optimization of the harmonic source, including an experimental study of a spatial filtering device for laser beams by propagation in a hollow core fiber. The second part deals with the diffraction imaging experiments. In particular, I present a demonstration of the holographic scheme HERALDO, which is an extension of the Fourier transform holography with polygonal references. The use of these « extended » references allows the optimization of the holographic recording while maintaining a direct and non-ambiguous reconstruction of the object. An analysis of signal-to-noise ratio and a comparison of hologram reconstructions for different types of references are performed.