Cette thèse se situe à la croisée de trois domaines : la spintronique qui s'attache à utiliser le degré de liberté du spin de l'électron afin de fabriquer de nouveaux dispositifs électroniques; l'électronique moléculaire qui cherche à profiter des progrès de la chimie moderne afin de fournir des alternatives au tout semi-conducteur de la micro-électronique; le magnétisme moléculaire qui cherche à synthétiser des aimants moléculaires aux propriétés toujours plus riches. Notre travail a consisté à produire un dispositif électronique à base d'aimant moléculaire et d'utiliser le spin de l'électron afin d'étudier les propriétés magnétiques à l'échelle d'une molécule. Des dispositifs semblables pourraient, dans l'avenir, constituer l'une des briques élémentaires de l'information quantique. Nous avons pour cela opté pour un transistor moléculaire à effet de champ, ayant pour canal un aimant moléculaire aux propriétés magnétiques bien connues : le Terbium double-decker ou TbPc2. Grâce à ce dispositif, nous avons, dans un premier temps, mis en évidence le retournement de l'aimantation d'une molécule unique par effet tunnel ou QTM (quantum tunneling of the magnetization). En effet, nous avons démontré que ce retournement entraînait une modification soudaine de la conductance de notre système. En effectuant une étude statistique sur les valeurs du champ de retournement, nous avons mis en évidence la présence de résonances que nous avons pu attribuer au phénomène de QTM. Nous avons également mesuré l'état d'un spin nucléaire unique : chaque résonance étant associée à un état de spin nucléaire. Nous avons étudié la température du spin nucléaire et montré que celle-ci pouvait être influencée par l'environnement électrostatique du système. En outre, le temps de vie d'un état de spin nucléaire a été extrait et estimé à quelques secondes, vérifiant que le système était faiblement perturbé par notre technique de mesure. Ces travaux jettent les bases de la construction du premier Qbit à base d'aimants moléculaires. Par des techniques de radiofréquence, le spin nucléaire pourrait être manipulé, la lecture se faisant ensuite par une mesure en conductance.

Cette thèse se situe à la croisée de trois domaines : la spintronique qui s'attache à utiliser le degré de liberté du spin de l'électron afin de fabriquer de nouveaux dispositifs électroniques; l'électronique moléculaire qui cherche à profiter des progrès de la chimie moderne afin de fournir des alternatives au tout semi-conducteur de la micro-électronique; le magnétisme moléculaire qui cherche à synthétiser des aimants moléculaires aux propriétés toujours plus riches. Notre travail a consisté à produire un dispositif électronique à base d'aimant moléculaire et d'utiliser le spin de l'électron afin d'étudier les propriétés magnétiques à l'échelle d'une molécule. Des dispositifs semblables pourraient, dans l'avenir, constituer l'une des briques élémentaires de l'information quantique. Nous avons pour cela opté pour un transistor moléculaire à effet de champ, ayant pour canal un aimant moléculaire aux propriétés magnétiques bien connues : le Terbium double-decker ou TbPc2. Grâce à ce dispositif, nous avons, dans un premier temps, mis en évidence le retournement de l'aimantation d'une molécule unique par effet tunnel ou QTM (quantum tunneling of the magnetization). En effet, nous avons démontré que ce retournement entraînait une modification soudaine de la conductance de notre système. En effectuant une étude statistique sur les valeurs du champ de retournement, nous avons mis en évidence la présence de résonances que nous avons pu attribuer au phénomène de QTM. Nous avons également mesuré l'état d'un spin nucléaire unique : chaque résonance étant associée à un état de spin nucléaire. Nous avons étudié la température du spin nucléaire et montré que celle-ci pouvait être influencée par l'environnement électrostatique du système. En outre, le temps de vie d'un état de spin nucléaire a été extrait et estimé à quelques secondes, vérifiant que le système était faiblement perturbé par notre technique de mesure. Ces travaux jettent les bases de la construction du premier Qbit à base d'aimants moléculaires. Par des techniques de radiofréquence, le spin nucléaire pourrait être manipulé, la lecture se faisant ensuite par une mesure en conductance. / This PhD thesis is at a cross-road between three different fields : the spintronics which uses the spin degree of freedom of the electron to build new devices ; the molecular electronics which tries to take advantage of the new development of the chemistry, to give a workaround to the all semiconductor paradigm of the microelectronics industry; and the molecular magnetism which synthesizes molecular magnet with properties of an increasing richness. Our work has been dedicated to the fabrication of a molecular magnet based electronic device with which we could use the spin of the electron to study the magnetic properties at a single molecule level. Such device could, in the future, be used in the field of quantum information. We have decided to fabricate a field effect molecular transistor in which a well known molecular magnet, the Terbium double-decker or TbPc2, acts as a channel. Thanks to this device, we evidenced the quantum tunnelling of the magnetization (QTM) at single molecule level. We demonstrated that the magnetic moment reversal induces an abrupt change in the differential conductance of the system. By performing a statistical study, we highlighted four resonances that were attributed to QTM. We also measured a single nuclear spin state : each resonance being directly associated with one particular nuclear spin state. We studied the nuclear spin temperature and showed that it could be influenced by the electrostatic environment. Furthermore, the spin state lifetime was assessed and estimated to few seconds, highlighting the low invasive character of our measurement technique. This work give the foundation of the first molecular magnet based Qbit. With radio frequency techniques, the nuclear spin could be manipulated, the readout being performed through conductance measurement.

Nous avons obtenu des angles de rotation Faraday (RF) allant jusqu'à 19° par orientation optique d'un gaz d'électrons dans GaAs de type n inclus dans une microcavité (Q=19000), sans champ magnétique. Cette forte rotation est obtenue en raison des multiples allers-retours de la lumière dans la cavité. Nous avons également démontré la commutation optique rapide de la RF à l'échelle sub-microseconde en échantillonnant le signal de RF sous excitation impulsionnelle mono-coup. De la dépolarisation de la RF en champ magnétique transverse, nous avons déduit un temps de relaxation de spin de 160 ns. Le concept de section efficace de RF, coefficient de proportionnalité entre l'angle RF, la densité de spin électronique, et le chemin parcouru, a été introduit. La section efficace de RF, qui définit l'efficacité du gaz d'électrons à produire une RF, a été estimée quantitativement, et comparée avec la théorie. Nous avons également démontré la possibilité de mesurer de manière non destructive l'aimantation nucléaire dans GaAs-n, via la RF amplifiée par la cavité. Contrairement aux méthodes existantes, cette détection ne nécessite pas la présence d'électrons hors équilibre. Par cette technique nous avons étudié la dynamique de spin nucléaire dans GaAs-n avec différents dopages. Contrairement à ce qu'on pourrait attendre, le déclin de la RF nucléaire est complexe et consiste en deux composantes ayant des temps de relaxation très différents. Deux effets à l'origine de la RF nucléaire sont identifiés: le splitting de spin de la bande de conduction, et la polarisation en spin des électrons localisés, tous deux induits par le champ Overhauser. Le premier effet domine la RF nucléaire dans les deux échantillons étudiés, tandis que la RF induite par les électrons localisés n'a été observée que dans l'échantillon métallique. / We obtained Faraday rotation (FR) up to 19° by using optical orientation of electron gas in n-doped bulk GaAs confined in a microcavity (Q=19000), in the absence of magnetic field. This strong rotation is achieved because the light makes multiple round trips in the microcavity. We also demonstrated fast optical switching of FR in sub-microsecond time scale by sampling the FR in a one-shot experiment under pulsed excitation. From the depolarization of FR by a transverse magnetic field, we deduce electron spin relaxation time of about 160 ns. A concept of FR cross-section as a proportionality coefficient between FR angle, electron spin density and optical path is introduced. This FR cross-section which defines the efficiency of spin polarized electrons in producing FR was estimated quantitatively and compared with theory. We also demonstrated non-destructive measurement of nuclear magnetization in n-GaAs via cavity enhanced FR. In contrast with the existing optical methods, this detection scheme does not require the presence of detrimental out-of-equilibrium electrons. Using this technique, we studied nuclear spin dynamics in n-GaAs with different doping concentrations. Contrary to simple expectation, the nuclear FR is found to be complex, and consists of two components with vastly different time constants. Two effects at the origin of FR have been identified: the conduction band spin splitting and the localized electron spin polairzation both induced by the Overhauser field. The first effect dominates the FR in both studied samples, while the FR induced by the localized electrons has been observed only in the metallic sample.

Ce mémoire porte sur une étude multi-échelles des propriétés structurales et électroniques de systèmes pi-conjugués dopés et non dopés. La première partie est consacrée à une étude comparative entre la polyaniline et un oligomère modèle, la tétraaniline, tous deux dopes par HCl. Elle est essentiellement basée sur l'utilisation de méthodes de dynamique de spin qui permettent de sonder le mouvement des porteurs de charge (polarons) par leur spin : 1/ la RMN : mesure du temps de relaxation nucléaire longitudinal T1 en fonction de la fréquence, 2/ la RPE : mesure de la largeur de raie en fonction de la température et de l'oxygène adsorbé. Ces études ont permis de démontrer l'existence d'un comportement métallique de la conductivité microscopique dans le polymère, non présent dans le tétramère. Ce résultat tranche le débat existant sur l'origine de l'élargissement de la raie RPE du polymère à haute température. D'autre part, il apparaît que la conductivité microscopique est quasi-1D dans les deux composes, mais nettement plus élevée dans le polymère. Le processus d'auto-organisation de polymères π-conjugués non dopés, les poly(3-alkylthiophènes) regio-reguliers, est étudié dans la seconde partie par microscopie a effet tunnel. Sur des monocouches de poly(3-héxylthiophène) et de poly(3-dodécylthiophène) déposées sur graphite (HOPG), nous avons montré que la structuration a plusieurs échelles (zones organisées/zones amorphes, taille des nanocristallites, défauts ponctuels, repliements,...) dépend des paramètres de dépôt et de post dépôt. Enfin, les premières études de spectroscopie tunnel 2D ont permis de sonder les propriétés électroniques du poly(3-dodécylthiophène).

Le traitement quantique de l'information est un domaine très actif dont les enjeux sont importants tant d'un point de vue du savoir scientifique fondamental que des applications technologiques. Dans ce contexte le concept de bus de spin consiste à employer en tandem des spins électroniques et nucléaires. Les électrons célibataires servent de tête de lecture et d'écriture sur le registre de bits quantiques constitué par les spins nucléaires. Les électrons sont délocalisés sur un ensemble de spins nucléaires dont les temps de décohérences doivent être longs. Dans ce travail nous avons étudié un ion titane (III) dans l'oxyde de gallium dont nous avons synthétisé et étudié des monocristaux. Une étude approfondie par RPE et ENDOR en onde continue a montré que l'électron porté par le titane était en interaction avec huit noyaux de gallium qui constituent le registre de qubits potentiel. L'étude a également révélé un effet isotopique sur les interactions noyau-noyau véhiculées par l'électron. Lorsque les deux noyaux de gallium entourant le titane sont identiques (mêmes isotopes), cette interaction est d'un ordre de grandeur plus grande que dans le cas d'isotopes différents, un effet qui peut être employé afin de réduire la durée des opérations logiques. Enfin, la dynamique de cet ensemble de spin a été caractérisée par RPE et ENDOR en impulsions. Il s'avère que la décohérence électronique est dominée par des phénomènes de diffusion instantanée et de diffusion spectrale. La dynamique des spins nucléaires les expériences menées permettent de déterminer l'ordre de grandeur des temps de relaxation longitudinaux et de décohérence des spins nucléaires.

La glace de spin est un matériau magnétique frustré (cristal de Titane d'Holmium ou de Dysprosium par exemple ...), ayant pour propriété essentielle l'existence d'un état fondamental macroscopiquement dégénéré et donc une entropie non nulle à 0 Kelvin. La frustration géométrique dans ce composé donne lieu à de fortes contraintes topologiques sur les spins. Dans cette thèse, je présenterai certaines conséquences de ces contraintes, telles que l'apparition de transition de phases exotiques en présence de champ magnétique ou de pression, ou bien l'émergence d'excitations locales analogues à des monopoles magnétiques dont l'influence est primordiale dans la dynamique des composés de glace de spin !

La déstabilisation de l'ordre antiferromagnétique de Néel au profit de nouvelles phases quantiques à température nulle à deux dimensions est envisageable grâce au phénomène de frustration magnétique. Le modèle théorique de spins Heisenberg S=1/2 répartis sur le réseau bidimensionnel frustré kagome, constitué de triangles joints uniquement par leurs sommets, est susceptible de stabiliser des phases quantiques originales de liquides de spin, qui ne présentent aucune brisure de symétrie à T = 0. Cette thèse a été consacrée à l'étude expérimentale de deux types de composés de spins S=1/2 (Cu2+) à géométrie kagome à l'aide de techniques spectroscopiques locales, la RMN et la μSR, ainsi que de mesures thermodynamiques (susceptibilité magnétique, chaleur spécifique). Dans Mg-herbertsmithite, la frustration est générée par une interaction d'échange premiers voisins antiferromagnétique J et est responsable d'un comportement liquide de spin jusqu'à des températures de l'ordre de J/10000. Par rapport au composé isostructural antérieur, Zn-herbertsmithite, nous avons montré qu'il possédait des propriétés physiques similaires tout en permettant une caractérisation fine du taux de défauts de substitutions Cu/Mg. Nos expériences réalisées à partir d'échantillons contrôlés permettent d'étudier finement l'origine des plateaux de relaxation observés en μSR à basse température en lien avec l'existence des défauts de spins interplans. La kapellasite et l'haydéite possèdent des interactions ferromagnétiques (J1) et antiferromagnétiques (Jd), offrant la possibilité d'explorer le diagramme de phases générées par la compétition de ces interactions sur le réseau kagome. Pour la kapellasite, nos mesures de μSR démontrent le caractère liquide de spin jusqu'à T ≈ J1/1000. La dépendance en température de la susceptibilité magnétique sondée par RMN du 35Cl ainsi que de la chaleur spécifique permettent d'évaluer le rapport Jd/J1 = 0.85, qui localise classiquement son fondamental au sein d'une phase originale de spins non coplanaires à 12 sous-réseaux appelée cuboc2. Les interactions présentes dans l'haydéite localisent son fondamental au sein de la phase ferromagnétique, en bon accord avec nos mesures qui indiquent une transition partielle à caractère ferromagnétique à T = 4 K. Cette étude confirme la pertinence du réseau kagome frustré pour la stabilisation de phases quantiques originales et démontre l'existence d'une nouvelle phase liquide de spin sur ce réseau, distincte de celle attendue pour des spins couplés antiferromagnétiquement.

Les propriétés magnétiques des matériaux sont fortement connectées à leur structure cristallographique. Nous proposons un modèle atomique de la dynamique d'aimantation capable de rendre compte de cette magnétoélasticité. Bien que ce travail s'inscrive dans une thématique générale de l'étude des matériaux magnétiques en température, nous la particularisons à un seul élément, le Cobalt. Dans ce modèle effectif, les atomes sont décrits par 3 vecteurs classiques qui sont position, impulsion et spin. Ils interagissent entre eux via un potentiel magnéto-mécanique ad hoc. On s'intéresse tout d'abord à la dynamique de spin atomique. Cette méthode permet d'aborder simplement l'écriture des équations d'évolution d'un système atomique de spins dans lequel la position et l'impulsion des atomes sont gelées. Il est toutefois possible de définir une température de spin permettant de développer naturellement une connexion avec un bain thermique. Montrant les limites d'une approche stochastique, nous développons une nouvelle formulation déterministe du contrôle de la température d'un système à spins.Dans un second temps, nous développons et analysons les intégrateurs géométriques nécessaires au couplage temporel de la dynamique moléculaire avec cette dynamique de spin atomique. La liaison des spins avec le réseau est assurée par un potentiel magnétique dépendant des positions des atomes. La nouveauté de ce potentiel réside dans la manière de paramétrer l'anisotropie magnétique qui est la manifestation d'un couplage spin-orbite. L'écriture d'un modèle de paires étendu de l'anisotropie permet de restituer les constantes de magnétostriction expérimentales du hcp-Co. En considérant un système canonique, où pression et température sont contrôlées, nous avons mis en évidence la transition de retournement de spin si particulière au Co vers 695K.Nous finissons par l'étude des retournements d'aimantation super-paramagnétiques de nanoplots de Co permettant de comparer ce couplage spin-réseau aux mesures récentes.

Nous avons obtenu des angles de rotation Faraday (RF) allant jusqu' a 19 par orientation optique d'un gaz d' electrons dans GaAs de type n inclus dans une microcavit e (Q=19000), sans champ magn etique. Cette forte rotation est obtenue en raison des multiples allers-retours de la lumi ere dans la cavit e. Nous avons egalement d emontr e la commutation optique rapide de la RF a l' echelle sub-microseconde en echantillonnant le signal de RF sous excitation impulsionnelle mono-coup. De la d epolarisation de la RF en champ magn etique transverse, nous avons d eduit un temps de relaxation de spin de 160 ns. Le concept de section e cace de RF, coe cient de proportionnalit e entre l'angle RF, la densit e de spin electronique, et le chemin parcouru, a et e introduit. La section e cace de RF, qui d e nit l e cacit e du gaz d' electrons a produire une RF, a et e estim ee quantitativement, et compar ee avec la th eorie. Nous avons egalement d emontr e la possibilit e de mesurer de mani ere non destructive l aimantation nucl eaire dans GaAs-n, via la RF ampli ee par la cavit e. Contrairement aux m ethodes existantes, cette d etection ne n ecessite pas la pr esence d' electrons hors equilibre. Par cette technique nous avons etudi e la dynamique de spin nucl eaire dans GaAs-n avec di erents dopages. Contrairement a ce qu'on pourrait attendre, le d eclin de la RF nucl eaire est complexe et consiste en deux composantes ayant des temps de relaxation tr es di erents. Deux e ets a l origine de la RF nucl eaire sont identi es: le splitting de spin de la bande de conduction, et la polarisation en spin des electrons localis es, tous deux induits par le champ Overhauser. Le premier e et domine la RF nucl eaire dans les deux echantillons etudi es, tandis que la RF induite par les electrons localis es n'a et e observ ee que dans l' echantillon m etallique.

Dans cette thèse, nous proposons d’explorer la relation entre transport électronique et dynamique d’aimantation afin de mieux comprendre certaines propriétés des films minces de métaux ferromagnétiques. Afin d’extraire l’influencede la diffusion des électrons par les surfaces sur les résistivités dépendantes du spin, des séries d’épaisseur de films de permalloy (Ni80Fe20) ont été déposées et étudiées. En plus de mesures électriques et magnétiques conventionnelles,nous avons réalisé une étude détaillée de la propagation des ondes de spin dans ces films. La technique du décalage Doppler d’ondes de spin induit par un courant électrique a été utilisée pour extraire le degré de polarisation en spin du courant électrique. Nous avons observé que ce degré de polarisation décroît lorsque l’épaisseur du film décroît, ce qui suggère que les surfaces contribuent aux résistivités dépendantes du spin et qu’elles ont tendance à dépolariser le courant électrique. / In this thesis, the interplay between electron transport and magnetization dynamics is explored in order to access to fundamental properties of ferromag- netic metal thin films. With the aim of extracting the influence of the electron surface scattering on the spin-dependent resistivities, thickness series of permal-loy (Ni80Fe20) films were grown and studied. In addition to standard electrical and magnetic measurements, a detailed study of the propagation of spin waves along these films was performed. Resorting to the current-induced spin-wave Doppler shift technique, the degree of spin-polarization of the electrical current was extracted. This degree of spin-polarization was found to decrease when the film thickness decreases, which suggests that the film surfaces contribute to the spin dependent resistivities and tend to depolarize the electrical current.