Dans les microcavités semiconductrices, les polaritons excitoniques sont obtenus à partir du couplage fort entre l'exciton et le photon. Le régime de laser à polaritons à température ambiante, première étape vers le condensat de Bose-Einstein (BEC), a été atteint dans des microcavités ZnO et nous avons dans cette thèse étudié les propriétés des condensats de polaritons. Nous avons réalisé la spectroscopie linéaire et déterminé les propriétés spatiales de nouvelles microcavités ZnO sur substrat Si structuré en mesa, de haut facteur de qualité Q. Plusieurs géométries de génération de condensats de polariton ont été mises en oeuvre et comparées. Nous avons également mesuré, au travers d'expériences d'imagerie 2D en champ proche et en champ lointain, et modélisé, en résolvant l'équation de Gross-Pitaevskii, la propagation des condensats. Nous avons ainsi pu décrire les phénomènes mis en jeu dans la propagation des condensats à 80 et 300K pour une excitation fortement focalisée par rapport à une excitation étendue à 2D. Ces travaux posent les bases de dispositifs polaritoniques à 300K dans lesquels les condensats seront façonnés et contrôlés. / In semiconductors microcavities, exciton-polaritons arise from the strong coupling between excitons and photons. The polariton laser at room temperature, which is the first step to Bose-Einstein condensation (BEC), has been achieved in ZnO microcavities and the study of polariton condensates is the main issue of this work. We have studied the linear spectroscopy and measured the spatial properties of new high-Q ZnO microcavities grown on a patterned Si-substrate. Many generation geometries have been set up and compared to control the shape of polariton condensates. We have also measured and simulated polariton condensates propagation, using respectively 2D imaging experiments in near-field and far-field and by resolving the Gross-Pitaevskii equation. Then we were able to describe the variety of phenomena involved in the condensates propagation at 80 and 300 K for a tightly focused excitation compared to a wide 2D excitation. Those experiments pave the way for the development of polariton devices operating at 300 K in which polariton condensates can be patterned and controlled.

Exciton-polaritons are the fundamental excitations arising from the strong coupling of quantum well excitons and cavity photons in semiconductor microcavities. They are compound bosons for which stimulated scattering and macroscopic occupation of single quantum states can occur at sufficiently high densities. One way of creating such polariton condensates is with nonresonant optical pumping. Doing so creates a large density of free- carriers and excitons that strongly interact and blueshift the polariton energy levels. Using spatially patterned nonresonant fields, the polariton potential landscape can be tailored and optically trapped condensates can be created. This thesis shows that the spin properties of polariton condensates are strongly modified by such trapping. Under linearly polarised pumping, helicity can spontaneously develop at a critical occupation, breaking the parity symmetry. This formation of spin-up/spin-down condensates is explained within a Gross-Pitaevskii model which accurately reproduces the influence of electric fields and condensate density. Under elliptically polarised pumping, two phenomena are observed: the formation of condensates with the opposite handedness to the pump and hysteresis of both occupation and spin with respect to pump power. The spatial dependence of these effects highlights the limitations of commonly used models of polariton condensation. Finally, the suitability of patterned optical fields for the creation of polariton lattices is explored. For small chains of condensates, controllable coupling between adjacent spins is demonstrated, with the formation of antiferromagnetic and ferromagnetic domains. The extent of these domains is strongly affected by sample nonuniformity, fundamentally limiting the scalability of these lattices.

Nous avons analysé la luminescence excitonique d'une chaîne unique et isolée d'un poly-diacétylène en matrice cristalline, la phase rouge du poly-3BCMU, par microphotoluminescence. A partir des formes de raie de micro-photoluminescence, nous avons montré que les états permis pour le centre de masse de l'exciton rouge forment une bande dans l'espace réciproque, de densité d'états parfaitement unidimensionnelle. Nous avons aussi montré que l'interaction entre l'exciton et les phonons longitudinaux acoustiques du cristal de monomère entourant la chaîne assure la mise à l'équilibre thermodynamique de l'exciton avec le réseau, et gouverne aussi la largeur de raie d'émission homogène. Par ailleurs, partant du modèle d'exciton de Wannier quasi-1D, en tenant compte du désaccord entre les constantes diélectriques de la chaîne et du cristal de monomère, nous avons montré que le confinement peut rendre compte de la grande énergie de liaison de l'exciton. En conséquence, les chaînes rouges de poly-3BCMU sont non seulement un système modèle d'étude des polymères conjugués, mais aussi un système modèle d'étude des propriétés électroniques des excitons de Wannier quasi-1D. Nous avons aussi étudié l'interaction entre l'exciton et les photons. Sous excitation résonnante, nous avons mis en évidence la saturation de l'absorption excitonique rouge dans un régime où les excitons photocréés forment un gaz de bosons sans interaction. En reliant les résultats expérimentaux à ceux du calcul de l'interaction entre photons et excitons habillés par la relaxation, nous avons conclu que le nombre d'excitons créés sur la chaîne varie sous linéairement avec la puissance d'excitation résonnante lorsque leur temps de vie devient comparable à la période de l'oscillation de Rabi. Nous avons enfin présenté la forme spatiale de la fluorescence d'une chaîne rouge. Nos études montrent que la recombinaison de l'exciton a lieu sur toute la longueur de la chaîne, i.e., sur une longueur caractéristique de 10 µm. Par ailleurs, la forme de la fluorescence ne dépend pas de la puissance d'excitation, ni de la position de l'excitation le long de la chaîne. Nous avons aussi montré que la forme spectrale de l'émission rouge est constante sur toute la longueur de la chaîne. D'après l'ensemble des résultats que nous avons présenté, il paraît très vraisemblable que le centre de masse de l'exciton rouge soit délocalisé sur toute la longueur de la chaîne.

L'objectif de cette étude est de mieux comprendre le rôle joué par les défauts dans les propriétés optiques et électroniques des nanostructures d'oxyde de zinc. Pour ce faire, nous avons synthétisé des nanoparticules d'oxyde de zinc de 6 à 18 nm de diamètres pouvant être considérées comme modèle en terme de stœchiométrie, de cristallinité et de qualité de surface par une méthode physique originale : la Low Energy Cluster Beam Deposition.La caractérisation optique des défauts présents dans les nanoparticules de ZnO a été faite grâce à l'analyse des spectres d'émission visible et UV à différentes températures [10K-300K]. En particulier la luminescence excitonique à 3,31 eV, qui est un sujet controversé, a été étudiée en comparant la luminescence excitonique d'échantillons structurés à différentes échelles (nanoparticules, microcristaux et monocristal). Les temps de déclins très rapides des défauts donneurs ont été étudiés par spectroscopie à décalage de fréquence au CELIA à Bordeaux révélant une dépendance en fonction de la taille des NPs du type Giant Oscillator Strenght.Les propriétés de transport électronique des couches minces de NPs, naturellement dopées n, ont été caractérisées grâce à des expériences σ(T). Différents scénarios sont proposés pour expliquer les résultats des expériences de conductivité, et discutés en fonction des propriétés optiques des couches et de leur morphologie. En particulier, il est montré que la surface des NPs, très réactive, influence fortement le transport, ce qui laisse entrevoir la possibilité d'utiliser ces films nanostructurés comme capteurs de gaz.

Nous avons étudié les propriétés de cohérence d'une paire électron-trou confinée dans une boîte quantique (BQ) unique. Ce travail a été réalisé sur deux types de BQs : d'une part, des BDs de GaAs sur GaAlAs obtenues par fluctuations d'épaisseur aux interfaces, et d'autre part, des BQs auto-organisées d'InAs sur GaAs. Afin d'exciter de manière résonnante la transition fondamentale de BQs, celles-ci sont insérées dans un guide d'onde unidimensionnel. La luminescence des BQs est collectée par la surface du guide d'onde, de telle façon à séparer la luminescence du laser diffusé. Tout d'abord, nous avons observé des oscillations de Rabi sur l'intensité de la micro-photoluminescence en fonction de l'aire de l'impulsion lumineuse d'excitation. Ceci démontre l'existence d'une régime de couplage fort entre une BQ unique et l'impulsion. Deuxièmement, une paire électron-trou peut être manipuler par un train de deux impulsions, dans une expérience dite de contrôle cohérent. En fonction de la différence de phase entre les deux impulsions, des interférences constructives ou destructives entrainent, respectivement, une augmentation ou une diminution de l'intensité de la luminescence de la BQ. Nous avons montré que deux impulsions π permettent de mesurer le temps de vie, T1, de l'état excité et deux impulsions π/2 sont utilisées pour mesurer le temps de cohérence, T2. Les résultats expérimentaux montrent que le temps de décohérence total, T2 (170 ps), est du même ordre de grandeur que le temps de vie T1 (200 ps) bien que le limite supérieure de 2T1 ne soit pas atteinte. Nous en concluons que la perte de cohérence est autant dû à l'émission spontanée qu'aux processus de déphasage pur.

Les diodes électroluminescentes hybrides organiques-inorganiques ou Quantum Dot- Light-Emitting Diodes (QD-LED) sont le parangon de dispositifs qui associeraient les propriétés semi-conductrices des matériaux organiques conjugués, ainsi que leur facilité de mise en oeuvre en couche mince, aux propriétés exceptionnelles (couleur accordable par la taille, bon rendement quantique de photoluminescence) des nanoparticules nanométriques de semi-conducteurs inorganiques, telles que CdSe/ZnS (TOPO). Diverses approches ont été explorées pour optimiser les QD-LEDs ; elles reposent sur la réalisation d'architectures diverses (uni, bi, tri couches) combinant matériaux organiques et QDs (en couche compacte ou dispersés dans une matrice), obtenues par diverses méthodes de dépôt (spin coating, tampon, impression jet d'encre). Dans ce travail de thèse, nous avons d'abord réalisé une structure originale sous forme de diodes comportant une couche hybride nanocomposite, obtenue en incorporant les QDs dans une matrice diélectrique de PMMA. Le but était de contrôler les flux de porteurs pour maximiser leur recombinaison sur les QDs. Les mesures des caractéristiques électriques, d'électro- et photoluminescence sont discutées, conjointement à des études de la morphologie des dépôts par AFM qui ont montré comment la microstructure dépendait des caractéristiques du, ou des, solvant(s) utilisé(s) pour le spin coating. D'une façon générale, les nanoparticules sont agrégées et la couche apparait inhomogène et rugueuse, ce qui permet des contacts entre les couches de transport. La faible électroluminescence résulterait de transferts d'excitation à partir d'états excités produits par les recombinaisons à ces endroits. Dans une seconde partie, nous avons déposé les QDs par spin coating à partir de solutions dans l'heptane, un solvant qui ne perturbe pas les couches organiques préalablement déposées. Les morphologies observées sont celles d'ilots compacts, avec des taux de couverture allant de 0 à 100%. La diminution, puis la disparition, de l'électroluminescence aux fortes couvertures confirme que l'émission des QDs provient exclusivement de transferts d'excitation à partir d'espèces excitées générées à l'interface organique-organique, en fonction de la nature des matériaux organiques. Les mécanismes d'injection des porteurs à la cathode, dépendant de la nature de celle-ci et de la couche de transport d'électrons, sont variables eux-aussi.

Dans le cadre d'une approche bottom-up, la fabrication de nanofils par une croissance catalysée ouvre la voie à nombres d'applications: nano--transistors verticaux à grille enrobantes, heterostructures cœur--coquilles... Avec ces nouveaux objets, de nouvelles interrogations apparaissent quant à l'influence du catalyseur et de la surface sur les propriétés électroniques des nanofils. Mon travail basé sur une étude spectroscopique via des expériences de photoluminescence a mis en évidence le rôle prépondérant de la surface sur les propriétés électroniques des nanofils. La passivation des états de surface a permis d'observer la recombinaison radiative des porteurs libres d'une phase dense : le liquide électron-trou, dans des nanofils catalysés par de l'or et du cuivre. Cette phase liquide a la particularité d'être stable thermodynamiquement et sa densité est constante. Cette propriété unique dans les semiconducteurs a conduit à l'étude quantitative de l'influence de la surface via la modification du ratio surface/volume. Une méthode originale de mesure de la vitesse de recombinaison de surface (VRS) a ainsi été développée et des VRS relativement faibles ont été mesurées indiquant une excellente passivation des états de surface. Les propriétés de volume de nanofils catalysés 'or' sont très similaires à celles d'un silicium massif utilisé en micro-électronique. Enfin, l'oxydation sacrificielle du silicium a permis d'obtenir des nanofils de diamètre inférieur à 10 nm. L'oxydation progressive des nanofils a permis d'observer un décalage de la raie vers le rouge attribué à la présence de contraintes, puis l'augmentation du gap est corrélée au confinement quantique des porteurs.

<p>GaN quantum dots grown by molecular beam epitaxy are examined by micro-photoluminescence. The exciton and biexciton emission are identified successfully by power-dependence measurement. With two different samples, it can be deduced that the linewidth of the peaks is narrower in the thicker deposited layer of GaN. The size of the GaN quantum dots is responsible for the binding energy of biexciton (E^b_XX); E^b_XXdecreases with increasing size of GaN quantum dots. Under polarization studies, polar plot shows that emission is strongly linear polarized. In particular, the orientation of polarization vector is not related to any specific crystallography orientation. The polarization splitting of fine-structure is not able to resolve due to limited resolution of the system. The emission peaks can be detected up to 80 K. The curves of transition energy with respect to temperature are S-shaped. Strain effect and screening of electric field account for  blueshift of transition energy, whereas Varshni equation stands for redshifting. Both blueshifting and redshifting are compensated at temperature ranging from 4 K to 40 K.</p>

<p>It is very interesting to probe the rotational symmetry of semiconductor quantum dots for quantum information and quantum computation applications. We studied the effects of rotational symmetry in semiconductor quantum dots using configuration interaction calculation. Moreover, to compare with the experimental data, we studied the effects of hidden symmetry. The 2D single-band model and the 3D single-band model were used to generate the single-particle states. How the spectra affected by the breaking of hidden symmetry and rotational symmetry are discussed. The breaking of hidden symmetry splits the degeneracy of electron-hole single-triplet and triplet-singlet states, which can be clearly seen from the spectra.</p><p>The breaking of rotational symmetry redistributes the weight percentage, due to the splitting of p_x and p_y states, and gives a small brightness to the dark transition, giving rise to asymmetry peaks. The asymmetry peaks of 4X, 5X, and 6X were analyzed numerically. In addition, Auger-like satellites of biexciton recombination were found in the calculation. There is an asymmetry peak of the biexciton Auger-like satellite for the 2D single-band model while no such asymmetry peak occurs for the 3D single-band model. Few-particle effects are needed in order to determine the energy separation of the biexciton main peak and the Auger-like satellite.</p><p>From the experiments, it was confirmed that the lower emission energy peak of X^2- spectrum is split. The competed splitting of the X^2- spectra were revealed when temperature dependence was implemented. However, since the splitting is small, we suggest the X^2- peaks are broadened in comparison with other configurations according to single-band models. Furthermore, the calculated excitonic emission patterns were compared with experiments. The 2D single-band model fails to give the correct energy order of the peaks for the few-particle spectra; on the other hand the peaks order from 3D single-band model consistent with experimental data.</p>

It is very interesting to probe the rotational symmetry of semiconductor quantum dots for quantum information and quantum computation applications. We studied the effects of rotational symmetry in semiconductor quantum dots using configuration interaction calculation. Moreover, to compare with the experimental data, we studied the effects of hidden symmetry. The 2D single-band model and the 3D single-band model were used to generate the single-particle states. How the spectra affected by the breaking of hidden symmetry and rotational symmetry are discussed. The breaking of hidden symmetry splits the degeneracy of electron-hole single-triplet and triplet-singlet states, which can be clearly seen from the spectra. The breaking of rotational symmetry redistributes the weight percentage, due to the splitting of px and py states, and gives a small brightness to the dark transition, giving rise to asymmetry peaks. The asymmetry peaks of 4X, 5X, and 6X were analyzed numerically. In addition, Auger-like satellites of biexciton recombination were found in the calculation. There is an asymmetry peak of the biexciton Auger-like satellite for the 2D single-band model while no such asymmetry peak occurs for the 3D single-band model. Few-particle effects are needed in order to determine the energy separation of the biexciton main peak and the Auger-like satellite. From the experiments, it was confirmed that the lower emission energy peak of X2- spectrum is split. The competed splitting of the X2- spectra were revealed when temperature dependence was implemented. However, since the splitting is small, we suggest the X2- peaks are broadened in comparison with other configurations according to single-band models. Furthermore, the calculated excitonic emission patterns were compared with experiments. The 2D single-band model fails to give the correct energy order of the peaks for the few-particle spectra; on the other hand the peaks order from 3D single-band model consistent with experimental data.