Ce mémoire de thèse a pour sujet la dynamique en magnéto-optique du système Au/Co/Au avec une résolution temporelle sub-picoseconde, la couche de cobalt étant ultramince (quelques plans atomiques d'épaisseur). Au cours de ce travail, nous avons réalisé un dispositif expérimental de mesures pompe-sonde à deux couleurs, nécessitant la confection d'une source optique femtoseconde (OPA), et mis en oeuvre des techniques de double-démodulation pour déterminer la réponse magnéto-optique transitoire du système. Dans les gammes d'énergies de photon utilisées, le système Au/Co/Au se comporte du point de vue des propriétés magnéto-optiques non-linéaires comme un matériau hybride où les dynamiques de transmission et de réflexion sont dues à la constante diélectrique de l'or et les dynamiques de rotation Kerr complexe sont principalement dues au terme non diagonal du tenseur diélectrique du cobalt. <br />Nous avons montré que la couche mince de cobalt accélère fortement la dynamique de relaxation du gaz électronique dans le système multicouches par rapport à celle dans un film d'or. <br />En ce qui concerne la relaxation de de l'aimantation du cobalt, nous avons constaté qu'il n'y a pas de relation directe entre la dynamique des observables et celle de l'aimantation : nous n'avons pas réussi à identifier dans nos signaux une désaimantation transitoire car masquée par d'autres effets magnéto-optiques que nous avons discutés.

Durant cette thèse, on utilise des impulsions lasers pour générer et détecter des excitations dans des puits CdMnTe dopés n dont la concentration en Mn est très faible. La technique employé est une technique pompe-sonde qui permet de suivre temporellement les excitations générées. On identifiera les ondes de spin de vecteur d'onde nul et on essaiera de les caractériser. On verra que l'on excite et que l'on observe un mode d'excitation inattendu lié aux spins des électrons du manganèses. On développera un modèle qui permettra d'expliquer ce nouveau mode et d'avoir accès à une caractéristique du gaz 2D d'électrons : ça polarisation. Cette caractéristique est fortement liée aux interactions coulombiennes dans le gaz, et nos mesures sont comparées aux dernières théories sur le sujet. Nos mesures et notre théorie sont compatibles avec ces théories et d'autre mesures effectués par d'autres techniques.

Les nanostructures magnétiques peuvent avoir des propriétés très différentes de celles des matériaux massifs. Une des méthodes pour élaborer de petits objets est l'évaporation sur un substrat nanostructuré tel qu'une surface vicinale présentant des marches à l'échelle atomique. La compréhension des propriétés magnétiques de ces systèmes nécessite une caractérisation précise de leur structure et de leur morphologie afin d'évaluer les effets dus aux contraintes épitaxiales et aux dimensions réduites. Nous avons étudié les films de cobalt déposés sur des surfaces de Cu(1 1 11) et Cu(115) par trois techniques. Leur magnétisme a été sondé par effet Kerr magnéto-optique tandis que leur morphologie et leur structure cristallographique ont fait l'objet de mesures respectivement par microscopie à effet tunnel et EXAFS de surface. Les mesures par effet Kerr montrent une anisotropie uniaxiale magnétique avec un axe de facile aimantation parallèle aux bords de marches. L'anisotropie mesurée sur Cu(115), le substrat ayant les terrasses les moins larges, est plus importante. Les expériences de STM montrent la forte mobilité du cuivre dès les faibles taux de couverture ainsi qu'une grande évolution de la morphologie en fonction de la quantité de cobalt déposée. Grâce à l'EXAFS, nous avons montré que dès 3 monocouches (MC) de cobalt sur Cu(1 1 11) et 5 MC sur Cu(115), la structure est quasiment identique à celle observée sur Cu (001) i.e. tétragonale à faces centrées et que la présence de terrasses étroites n'engendrent pas d'anisotropie dans le plan (001). Des simulations de l'anisotropie magnétique prenant en compte les liaisons manquantes à la surface et en bord de marche (modèle de Néel) ainsi que les effets magnétoélastiques induits par la tétragonalisation de la maille montrent que l'anisotropie uniaxiale est très majoritairement due à la morphologie des films et que la distorsion de la maille de cobalt y contribue très peu.

En utilisant la technique pompe-sonde résolue en temps, nous avons étudié la dynamique de l'aimantation dans des couches minces magnétiques avec une résolution temporelle de 20ps. La pompe est constituée par les champs magnétiques de hautes fréquences induits par des impulsions de tension appliquées sur une ligne coplanaire. Comme sonde, nous avons utilisé l'effet Kerr magnéto-optique et l'effet magnéto-résistif. Nous présentons la préparation des échantillons en utilisant le dépôt de couches minces par pulvérisation cathodique, la lithographie UV, ainsi que différentes techniques de gravure. Les résultats sur la dynamique de l'aimantation correspondent au régime des petites perturbations (de type Résonance Ferromagnétique) et à celui des grandes perturbations (ex. le renversement de l'aimantation). Nous avons mis en évidence le renversement par précession dans des vannes de spin de taille micronique et dans des couches minces continues.

La thèse traite d'un point de vue expérimental la dynamique d'aimantation induite par laser femtoseconde de nanostructures magnétiques. En premier lieu, nous nous sommes intéressés à la dynamique de spins dans des plots ferromagnétiques individuels de CoPt3 et de permalloy (le diamètre varie de 0.25 à 30 Μm). Le montage expérimental consiste en des mesures magnéto-optique Kerr pompe sonde en géométrie confocale (la résolution spatiale est 300 nm ; la résolution temporelle est 150 fs). Nous avons montré que la dynamique d'aimantation dépend fortement de la densité d'excitation laser notamment le temps de relaxation spin-réseau et la fréquence de précession. Nous avons également étudié l'expansion spatiale de la désaimantation dans un plot individuel. De plus, nous avons développé une technique d'imagerie résolue en temps permettant d'étudier le renversement d'aimantation dans des films et plots individuels de CoPt. Nous avons exploré l'effet des différents paramètres : intensité laser, champ magnétique appliqué, et la nature cristalline du substrat (alliage, multicouches) sur le renversement d'aimantation. Enfin, nous avons étudié par microscope à force magnétique la structure des domaines magnétiques induite par laser. <br />Nous avons également étudié la dynamique cohérente d'aimantation de nanoparticules magnétiques (le diamètre moyen varie de 2 à 10 nm) excitées par des impulsions laser. L'analyse de la trajectoire d'aimantation dans les trois directions de l'espace (polaire, longitudinal, transverse) après l'excitation optique (> 120 fs) nous a permis de mettre en évidence la désaimantation ultrarapide (~ 200 fs), le mouvement gyroscopique de l'aimantation (précession et l'amortissement de l'aimantation) qui précède les fluctuations super-paramagnétiques. Nous avons exploré le rôle de l'anisotropie magnétique sur la réorientation initiale de l'aimantation et nous avons montré que le damping augmente avec la diminution de la taille de particules.

Deux mécanismes importants reliant la préparation des couches ultraminces d’oxydes magnétiques à leurs propriétés physiques ont été étudiés dans ce travail. En premier lieu, l’influence de la contrainte épitaxiale sur les propriétés magnéto-optiques de la manganite La₂/₃Sr₁/₃MnO₃ (LSMO) a été étudiée. Les couches ultraminces ont été déposées par ablation laser pulsé sur quatre substrats différents, ce qui a fourni différentes valeurs statiques de la contrainte épitaxiale. Les propriétés magnétiques ont été révélées comme se détériorant avec l’augmentation de la contrainte, ce qui était prévisible à cause de la distorsion grandissante de la maille unitaire ainsi qu’à cause de l’effet de la couche magnétiquement inerte. La combinaison de l’ellipsométrie spectroscopique et de la spectroscopie Kerr magnéto-optique a été utilisée afin de déterminer les spectres des éléments diagonaux et non diagonaux du tenseur de permittivité. L’étude des éléments non-diagonaux a confirmé la présence déjà rapportée de deux transitions électroniques dans les spectres de toutes les couches. De plus, elle a révélé une autre transition électronique autour de l’énergie de 4.3 eV, mais seulement dans les spectres des couches déposées avec une contrainte compressive. Nous avons proposé la classification de cette transition comme une transition paramagnétique du champ cristallin Mn t2g → eg. Cette classification a été confortée par des calculs ab initio. Nous avons ainsi montré le rôle clé de la contrainte dans le contrôle des propriétés magnéto-optiques des couches pérovskites ultraminces. En revanche, l’application dynamique de la contrainte par l’utilisation d’une sous-couche piézoélectrique est restée peu concluante. Le transfert de la contrainte entre la sous-couche piézoélectrique et la couche LSMO nécessite des améliorations ultérieures. En second lieu, l’influence de la désorientation du substrat a été étudiée par rapport à la dynamique de l’aimantation dans l’oxyde SrRuO₃ (SRO). Comme attendu, nous avons trouvé qu’un grand angle de désorientation mène à la suppression de la croissance de plusieurs variants cristallographiques du SRO. Au moyen de la microscopie à force magnétique, nous avons montré que la présence de plusieurs variants de SRO mène à l’augmentation de la densité de défauts agissant comme points d’ancrage ou de nucléation pour les domaines magnétiques. Nous avons donc montré que l’emploi d’un substrat vicinal est important pour la fabrication des couches ultraminces de SRO de haute qualité, avec une faible densité de défauts cristallographiques et d’excellentes propriétés magnétiques. / Two important mechanisms in preparation of ultrathin films of magnetic oxides were systematically investigated in this work. First, influence of epitaxial strain on resulting magneto-optical properties of La₂/₃Sr₁/₃MnO₃ (LSMO) ultrathin films was studied. The investigated films were grown by pulsed laser deposition on four different substrates, providing a broad range of induced epitaxial strains. Magnetic properties were found to deteriorate with increasing value of the epitaxial strain, as expected due to the unit cell distortion increasingly deviating from the bulk and effect of the magnetically inert layer. A combination of spectroscopic ellipsometry and magneto-optical Kerr effect spectroscopy was used to determine spectra of the diagonal and off-diagonal elements of permittivity tensor. The off-diagonal elements confirmed presence of two previously reported electronic transitions in spectra of all films. Moreover, they revealed another electronic transition around 4.3 eV only in spectra of films grown under compressive strain. We proposed classification of this transition as crystal field paramagnetic Mn t2g → eg transition, which was further supported by ab initio calculations. A key role of strain in controlling electronic structure of ultrathin perovskite films was demonstrated. Dynamic application of strain via use of piezoelectric underlayer remained inconclusive, requiring further improvement of the strain transfer from the piezoelectric layer into the LSMO. Second, influence of substrate miscut on magnetization dynamics in SrRuO₃ (SRO) was studied. As expected we found that high miscut angle leads to suppression of multi-variant growth. By means of magnetic force microscopy we showed that presence of multiple SRO variants leads to higher density of defects acting as pinning or nucleation sites for the magnetic domains, which consequently results in deterioration of magnetic properties. We demonstrated that use of vicinal substrate with high miscut angle is important for fabrication of high quality SRO ultrathin films with low density of crystallographic defects and excellent magnetic properties.

Ce travail étudie le rôle de la densité de trous à l'équilibre sur la dynamique des charges et de la norme de l'aimantation de (Ga,Mn)As pour des densités de manganèse et d'impuretés fixées indépendamment. Des expériences " pompe-sonde " mettent en relation les dynamiques de réflectivité et d'angle de rotation Kerr. Deux relaxations sont mises en évidence. La première traduit un échauffement variable du gaz de trous entre 1ps et 100ps. La seconde traduit une diffusion-recombinaison des charges entre 100ps et 1500ps et évolue en fonction du rapport entre extension spatiale d'états d'impuretés, piégeant les électrons photo générés, et vitesse de Fermi. Pour compléter l'approche, une étude numérique de l'état fondamental des échantillons par la théorie de la fonctionnelle de la densité relie aimantation, température et densité de trous. Elle interprète la dynamique de la norme de l'aimantation à partir d'un diagramme de phase statique correspondant aux données publiées pour (Ga,Mn)As, qui est fonction de la température et de la densité de trous. Cette dynamique se ramène à celle de la réflectivité. Ceci permet de préciser les contributions de la norme et de l'orientation de l'aimantation dans le signal dynamique de rotation Kerr.

Ce travail étudie le rôle de la densité de trous à l’équilibre sur la dynamique des charges et de la norme de l’aimantation de (Ga,Mn)As pour des densités de manganèse et d’impuretés fixées indépendamment. Des expériences « pompe-sonde » mettent en relation les dynamiques de réflectivité et d’angle de rotation Kerr. Deux relaxations sont mises en évidence. La première traduit un échauffement variable du gaz de trous entre 1ps et 100ps. La seconde traduit une diffusion-recombinaison des charges entre 100ps et 1500ps et évolue en fonction du rapport entre extension spatiale d’états d’impuretés, piégeant les électrons photo générés, et vitesse de Fermi. Pour compléter l’approche, une étude numérique de l’état fondamental des échantillons par la théorie de la fonctionnelle de la densité relie aimantation, température et densité de trous. Elle interprète la dynamique de la norme de l’aimantation à partir d’un diagramme de phase statique correspondant aux données publiées pour (Ga,Mn)As, qui est fonction de la température et de la densité de trous. Cette dynamique se ramène à celle de la réflectivité. Ceci permet de préciser les contributions de la norme et de l’orientation de l’aimantation dans le signal dynamique de rotation Kerr. / The effects of the background hole density on the charge and magnitude of the magnetization dynamics in (Ga,Mn)As grown with independently fixed manganese and impurity densities. A pump and probe experiment monitored simultaneously the reflectivity and Kerr angle dynamics. Two relaxation steps are highlighted. First the cooling down of the charge clouds between 1ps and 100ps and second the carrier’s diffusion-recombination between 100ps and 1.500 ns. The latter depends on the ratio between the spatial extent of impurity states, which trap the photo electrons, and the Fermi velocity. To complete these experimental results, a numerical study of the ground state of the samples, using a density functional theory, relates the magnitude of the magnetization, the temperature of the carriers and the density of holes. Phase diagram are computed, and compared to already published results. We show that the magnitude of the magnetization dynamics can be fully determined from the reflectivity measurements. We conclude that it is possible to distinguish the dynamics of the magnetization magnitude and direction using the Kerr angle dynamical signal.