L’arséniure de gallium épitaxié à basse température (GaAs-BT) présente des propriétés d’intérêt pour l’opto-électronique. Ses propriétés sont liées à la présence de défauts ponctuels à l’origine des temps de vie compatibles avec son utilisation en tant que couche active dans des photo-commutateurs. Pour mieux connaître l’origine physique du temps de vie afin de l’optimiser, ce travail de thèse a consisté à mener une étude du matériau en combinant des analyses macroscopiques avec une caractérisation microscopique. Il comporte cinq chapitres, le premier présente un état des connaissances sur le GaAs-BT, le second décrit les techniques utilisées lors de de cette étude. Le troisième chapitre s’intéresse à la composition chimique de la couche de GaAs-BT et à sa caractérisation structurale par diffractométrie des rayons X. Il révèle la croissance de composés quaternaires dilués en P et en In et suggère la présence d’antisites d’éléments V. La présence de phosphore pose la question de la nature chimique de ces antisites. Le chapitre suivant vise à identifier les défauts ponctuels incorporés dans le matériau grâce à une étude STM à basse température. La majorité des défauts se distingue des antisites observés dans la littérature par un état de charge négatif et un aspect changeant au passage de la pointe, une analyse des conditions d’imagerie en fonction de la température confrontée à des calculs ab-initio indique la formation préférentielle d’antisites d’arsenic par rapport à celle d’antisites de phosphore. Le dernier chapitre est consacré à la caractérisation du matériau après recuit. Il démontre que les antisites ne précipitent pas pour une température de croissance de 325°C. / Low temperature grown gallium arsenide (LTG-GaAs) has shown interesting properties for optoelectronics. These properties are related to point defects within the material wich permits carrier lifetimes compatible with its use as an active layers in photoswitches. In order to improve the current knowledge on the physical origin of carrier lifetime to optimise it, this thesis work consisted in leading a thorough study of the material by combining macroscopic analysis with microscopic characterization. It consists of five chapters, the first one presents a state of the art on LTG-GaAs while the second describes the different techniques used during this study. The third chapter focuses on the chemical composition of the LTG-layer and on its structural characterization through X-ray diffraction. It reveals the growth of diluted quaternary compound containing P and In and suggests the presence of element V antisites. Thus, the presence of phosphorus require to determin the chemical nature of these antisites. The next chapter aims to identify the incorporated point defects within the material through low temperature STM study. The majority of defects differs from observed antisites in the litterature with a negative charge state and a changing appearance while scanning, analysis of imaging conditions versus the temperature confronted with ab-initio calculation shows the preferential formation of arsenic antisites compared to the formation of phosphorus antisites. The last chapter is dedicated to characterizing the material after annealing. It demonstrates that antisites do not cluster for a growth temperature of 325°C.

La surface d'un matériau exposé à une irradiation laser à une fluence proche de son seuil d'ablation laisse apparaître des structures périodiques LIPSS (Laser Induced Periodic Surface Structure) d'orientation dépendant de la polarisation de faisceau incident et dont la période est de l'ordre de la longueur d'onde. Les causes de ce phénomène qui suscite l'attention des chercheurs depuis plus d'une trentaine d'années sont maintenant bien connues. Cependant, son étude dans le cadre de l'utilisation récente de lasers à impulsions ultra-brèves fait surgir de nouvelles interrogations et relance l'intérêt pour le sujet. Ce travail est consacré à l'étude dynamique de la formation des nanostructures sur une surface métallique suite à une interaction laser femtoseconde. Nous nous intéressons aux mécanismes responsables de la formation de ces structures et nous proposons des explications permettant de comprendre leur origine. Dans le premier chapitre on présente une étude de l'état de l'art sur la formation des LIPSS, on y aborde les paramètres influant sur la formation de ces structures ainsi que les différents modèles explicatifs élaborés par les chercheurs. Ce chapitre traite également de l'interaction laser matière et de ses différents processus. Le deuxième chapitre met l'accent sur les dispositifs expérimentaux réalisés dans ce cadre. Le troisième chapitre présente, quant à lui une étude expérimentale permettant de rendre compte du rôle de l'excitation du plasmon de surface dans la formation de LIPSS. Dans le quatrième chapitre on analyse les résultats relatifs à l'influence du couplage électron phonon sur la formation des LIPSS. Enfin, le cinquième et dernier chapitre met en évidence le rôle de la relaxation électron-phonon sur la formation des LIPSS à l'aide d'une expérience pompe-sonde.

Les matériaux nanocomposites étudiés sont constitués de nanoparticules d'or dispersées aléatoirement au sein d'une matrice de silice. Ils possèdent une forte réponse optique non-linéaire, qui s'explique par la résonance de plasmon de surface (RPS). Lorsque la fraction volumique en or augmente, les interactions électromagnétiques ainsi que les échanges thermiques entre nanoparticules ne sont plus négligeables. L'étude expérimentale de leur influence peut se faire en utilisant des lasers impulsionnels.<br /><br />Nous rappelons tout d'abord les caractéristiques de la réponse optique linéaire de ces matériaux. Puis nous détaillons le modèle numérique qui permet de simuler leur réponse suite à une excitation subpicoseconde. Nous présentons ensuite le dispositif pompe-sonde femtoseconde résolu spectralement développé dans l'équipe pour réaliser les études expérimentales. Enfin, nous mettons en évidence un processus d'excitation sélective dû aux interactions électromagnétiques et dont l'influence domine celle des échanges thermiques entre nanoparticules.

Le travail effectué durant ces trois années porte sur l'étude des propriétés optiques des composés à transition d'état de spin. Plus précisément, nous avons caractérisé la transition photo-induite de ce type de composé. Pour réaliser ces études, nous avons développé au laboratoire des montages basés sur la technique pompe-sonde résolue en temps. Un premier montage avec une pompe impulsionnelle et une sonde continue nous a permis de réaliser des études sur la relaxation et l'effet LIESST au sein de la boucle d'hystérésis thermique. De plus, nous avons observé des effets de seuil pour la transition photo-induite. Un second montage où pompe et sonde sont impulsionnelles a été développé durant cette thèse. Il permet une étude globale de la cinétique photo-induite : photo-excitation et relaxation. En effet, l'accordabilité du délai pompe-sonde en cours d'expérience permet d'étudier des processus dont les temps caractéristiques diffèrent de plusieurs ordres de grandeur. Nous avons alors caractérisé la cinétique de la transition photo-induite de composé du Fe(II), montrant ainsi qu'un processus thermique est à l'origine de la transition et amorce un processus de type " nucléation/croissance ". De plus, ces études ont été faites pour des poudres composées de particules dont la taille a été réduite. Par ailleurs, nous avons étudié les propriétés optiques de nanoparticules synthétisées sous forme de micelles. Nous avons déterminé les parties réelle et imaginaire de leur indice de réfraction et caractérisé la transition d'état de spin thermique.

Cette thèse est consacrée à l'étude des propriétés optiques des nanotubes de carbone mono-paroi. <br> Dans un premier temps, la spectroscopie d'absorption a été utilisée comme un outil de caractérisation des différents échantillons. En effet, l'énergie de la transition entre la première paire de singularités de Van-Hove étant proportionnelle à l'inverse du diamètre, la spectroscopie d'absorption donne une mesure du diamètre moyen ainsi que de la largeur de la distribution en diamètre. <br> Nous avons étudié les conditions d'observation d'un signal de photoluminescence au niveau du gap des nanotubes semi-conducteurs. Pour observer ce signal, les nanotubes doivent être isolés, en les mettant convenablement en suspension par exemple. Les expériences de photoluminescence sélective en longueur d'onde ont montré que les structures observées dans les spectres peuvent être attribuées aux différentes chiralités présentes dans l'échantillon. Elles ont également permis d'évaluer la largeur homogène de la transition fondamentale (environ 20 meV). Enfin, la spectroscopie d'excitation de la photoluminescence a permis de déterminer la chiralité des différents nanotubes présents dans nos échantillons. <br> Dans un deuxième temps, la dynamique des porteurs de charge dans les nanotubes de carbone a été étudiée à l'aide d'expériences de type pompe-sonde. Cette étude réalisée sur des nanotubes déposés sur un substrat et agrégés en corde a montré l'existence d'un couplage tunnel entre les nanotubes semi-conducteurs et les nanotubes métalliques au sein d'une corde. L'existence de ce couplage ainsi que la brièveté des temps de relaxation (picoseconde) expliquent l'absence de signal de photoluminescence sur ce type d'échantillon. La comparaison faite avec les données obtenues sur les échantillons de nanotubes isolés montre une augmentation d'un ordre de grandeur des temps de relaxation, ce qui est en accord avec l'apparition d'un signal de photoluminescence observable sur ces échantillons. L'étude de la réponse non-linéaire hors résonance a mis en évidence la dynamique du plasmon de surface des nanotubes. Elle a également permis d'interpréter le fond d'absorption sur lequel sont superposées les raies dues aux transitions inter-bandes comme la queue basse énergie de la résonance plasmon de surface. Enfin, la susceptibilité non-linéaire d'ordre trois des nanotubes a pu être évaluée. La comparaison entre le facteur de mérite des nanotubes et celui d'autres matériaux étudiés en vue d'une application en optique non-linéaire a montré que les nanotubes de carbone semblent posséder des propriétés intéressantes pour ce type d'applications.

Durant cette thèse, on utilise des impulsions lasers pour générer et détecter des excitations dans des puits CdMnTe dopés n dont la concentration en Mn est très faible. La technique employé est une technique pompe-sonde qui permet de suivre temporellement les excitations générées. On identifiera les ondes de spin de vecteur d'onde nul et on essaiera de les caractériser. On verra que l'on excite et que l'on observe un mode d'excitation inattendu lié aux spins des électrons du manganèses. On développera un modèle qui permettra d'expliquer ce nouveau mode et d'avoir accès à une caractéristique du gaz 2D d'électrons : ça polarisation. Cette caractéristique est fortement liée aux interactions coulombiennes dans le gaz, et nos mesures sont comparées aux dernières théories sur le sujet. Nos mesures et notre théorie sont compatibles avec ces théories et d'autre mesures effectués par d'autres techniques.

Le travail de recherche qui est rapporté dans ce manuscrit porte sur les couches minces de pérovskites et leur utilisation dans le cadre de la problématique des microcavités en régime de couplage fort. L'arrangement cristallin des pérovskites forme une structure en multi-puits quantiques dans laquelle les états excitoniques présentent une grande force d'oscillateur et une énergie de liaison importante (quelques 100 meV), en raison des effets de confinements quantique et diélectrique. Un premier axe de ce travail a consisté à collecter des informations sur les propriétés excitoniques de ces matériaux. Sur une pérovskite particulière (PEPI), nous avons notamment effectué des mesures de photoluminescence sous excitation impulsionnelle et des mesures pompe-sonde qui semblent suggérer l'existence, sous forte densité d'excitation, d'un processus de recombinaison Auger des excitons. Un deuxième axe de recherche fut de mettre en cavité des couches de certaines pérovskites. Avec les pérovskites PEPI et PEPC, nous avons montré que la réalisation de microcavités présentant un facteur de qualité de l'ordre de la dizaine suffit à obtenir, à température ambiante, le régime de couplage fort en absorption et en émission avec des dédoublements de Rabi pouvant atteindre 220 meV. Un goulet d'étranglement dans la relaxation des polaritons a été clairement mis en évidence pour la microcavité PEPI. Nous avons d'autre part montré que les pérovskites pouvaient également être associées à des semi-conducteurs inorganiques dans des microcavités dites "hybrides". Selon Agranovich et al., ces dernières pourraient, dans le cadre de la problématique du laser à polaritons, constituer une alternative à l'augmentation du facteur de qualité des microcavités. Dans cette optique, le couple ZnO/MFMPB semble particulièrement prometteur.

Les protéines sont parmi les molécules les plus importantes du monde vivant. Ce sont en quelque sorte les abeilles ouvrières de tout organisme. Elles remplissent, entre autres, des fonction enzymatiques, nerveuses, motrices ; elles transportent les petites molécules qui permettent aux cellules de fonctionner et de s'alimenter. Au cours de ce travail de thèse nous nous sommes intéressés à l'étude de différents aspects des changements conformationnels pouvant avoir lieu dans les protéines. Tous ces phénomènes ont été approchés par une méthode commune : la mesure du dichroïsme circulaire résolu en temps. En effet le dichroïsme circulaire peut donner des informations quantitatives sur la position d'un chromophore ou le repliement d'une hélice alpha ce qui est un grand avantage par rapport à d'autres mesures. Ainsi nous avons étudié l'influence du solvant sur le dépliement de l'acide polyglutamique et observé des différences dynamiques et thermodynamiques entre les polypeptides dissouts dans l'eau et ceux placés dans l'eau lourde. Nous avons, par une méthode différente, élucidé une étape clef de la relaxation du chromophore dans la protéine PYP. Enfin nous avons abordé le mouvement des hélices alpha dans la bactériorhodopsine et ouvert la porte à la possibilité de changements conformationnels non prédits par d'autres mesures. Grâce à différentes méthodes de mesure du dichroïsme circulaire nous avons pu étudier des phénomènes à des échelles de temps variant de la picoseconde à la microseconde. Nous espérons que ces méthodes pourront être étendues à l'étude d'autres mécanismes de repliement.

Ce travail de thèse étudie la dynamique et la cohérence du spin dans des ensembles de boîtes quantiques (BQ) neutres et dopées en trous d'InAs/GaAs. Les études sont menées grâce à des expériences pompe-sonde résonnantes avec la transition fondamentale. Dans un premier temps, la périodicité de l'excitation laser est transférée à la précession des spins de trous en champ magnétique transverse, dans le cadre du blocage de phase (Modelocking). Cette technique permet de passer outre les fortes inhomogénéités de l'échantillon étudié ( 105 BQ), et d'observer une resynchronisation des spins à des délais longs. On peut ainsi estimer le temps de cohérence de spin du trou, à 800 ns. De plus, des conditions expérimentales proches nous ont permis d'observer une polarisation nucléaire dynamique (PND), et ses effets importants sur la précession électronique en champ transverse. La géométrie de la PND a été caractérisée, et on a également mesuré la dynamique longue de son établissement (500 ms). Dans une deuxième partie, le développement d'une détection hétérodyne a permis d'augmenter fortement la sensibilité du dispositif pompe-sonde, et ainsi d'étudier des ensembles restreints (300) de BQ neutres dans une cavité. Nous avons caractérisé la structure fine des états de paire électron-trou en présence d'un champ magnétique longitudinal et mis en évidence la manipulation de la phase des battements quantiques de ces états par le champ magnétique lors d'une excitation linéairement polarisée selon un axe sui n'est pas axe de symétrie des BQ. / This work is a study of the dynamics and coherence of the spin in neutral and p-doped InAs/GaAs quantum dots (QDs) ensembles. The study is done thanks to pump-probe experiments, resonant with the fundamental transition. Firstly, the periodicity of the exciting laser is transferred to the precession of the hole spins in a transverse magnetic field, in the Modelocking frame. This techniques allows to overcome the strong inhomogeneities of the sample studied ( 105 QDs), and to observe a resynchronization of the spins at long delays. We can therefore estimate the coherence time of the hole spin to be 800 ns. Furthermore, similar experimental conditions allow us to observe dynamical nuclear polarization (DNP), and its important influence on the electron spin precession in a transverse field. The geometry of the DNP is characterized, and its long dynamic (500 ms) is measured. In a second part, the development of a heterodyne detection allows to improve greatly the sensitivity of the pump-probe setup, and hence to study small ensembles (300) of neutral QDs embedded in a cavity. We have characterized the fine structure of the electron-hole pair states in a longitudinal magnetic field, and demonstrated the manipulation of the phase of the quantum beats between these states by the magnetic field, when the excitation is done according to an axis that is not a symmetry axis of the system.

Ce travail a pour objectif de réorienter un cristal liquide nématique par la photoisomérisation de deux composés azoïques greffés sur des lames de verre, le DR19 et le DR1. Dans une première étape, nous avons procédé à la silanisation de ces composés photosensibles afin de pouvoir les greffer chimiquement sur des substrats siliciques. Nous avons ensuite greffé ces chromophores sur de la silice mésoporeuse afin d’optimiser la méthode de greffage. Deux paramètres ont été pris en compte dans cette étude : la nature du solvant et le taux d’hydratation de la surface. Une analyse quantitative, structurale et spectroscopique des matériaux hybrides, nous a permis de conclure à la chimisorption des deux azosilanes sur la surface de la silice. Les greffages du DR19Si en milieu éthanolique aqueux d’une part, et du DR1Si dans le THF sur de la silice hydratée d’autre part, ont donné les meilleurs résultats du point de vue quantitatif. A partir de ces résultats, nous avons procédé au greffage des azosilanes sur les lames de verre en mettant en évidence l’importance du film d’eau physisorbé en surface. La caractérisation chimique par les spectroscopies UV/Visible et SPX a démontré la présence des chromophores sur la surface des lames. Une modélisation par SPX des lames de verre fonctionnalisées a été également effectuée puis confirmée par MFA. Enfin, l’action de ces lames fonctionnalisées par greffage sur la réorientation du 5CB a été appréciée au moyen d’un montage pompe-sonde. L’efficacité cinétique et quantitative des chromophores greffés sur une surface a été comparée à celle des chromophores libres dispersés dans la mésophase. / This work aims to reorientate a nematic liquid crystal by the photoisomerization of two azo compounds grafted on glass slides, the DR19 and the DR1. First, we have proceeded to the silanisation of these photosensitive compounds in order to be able to graft them chemically on silica substrates. Then we have grafted these chromophores on mesoporous silica in order to optimize the grafting method. Two parameters have been taken into account in this study: the nature of the solvent and the surface hydration rate. A quantitative, structural and spectroscopic analysis of hybrid materials enabled us to conclude to the chemisorption of both azosilanes on silica surface. Quantitatively, the DR19Si grafting in an ethanolic aqueous solution, and the DR1Si one, in a THF solution on hydrated silica gave the best results. From these results, we have proceeded to the azosilanes grafting on the glass slides while highlighting the importance of the physisorbed water film on the surface. Chemical characterization by UV/Visible and XPS spectroscopy has shown the presence of chromophores on the slides surface. A modelling by XPS, of the functionalized glass slides was also carried out and confirmed by AFM. Lastly, the action of these slides functionalized by grafting on the 5CB reorientation has been appreciated by means of an experimental pump-probe set-up. The kinetic and quantitative effectiveness of grafted chromophores on a surface have been compared with the one of free chromophores dispersed in the mesophase.