Il aura fallu plusieurs années après que l'idée d'une transition de phase à température nulle émerge pour que l'on comprenne l'impact d'un tel point critique quantique sur une vaste région du diagramme de phase. Observé dans de nombreux exemples expérimentaux, ce régime critique quantique n'est toutefois pas encore bien compris sur le plan théorique et nécessite de nouvelles approches. Dans une première partie, nous nous intéressons au point critique quantique ferromagnétique. Après avoir construit une approche contrôlée permettant de décrire le régime critique quantique, nous montrons au travers de la susceptibilité statique de spin que le point critique quantique ferromagnétique est instable, détruit par une interaction effective dynamique à longue portée générée par l'amortissement de Landau des fluctuations de spin. Dans une seconde partie, nous revisitons le cas d'une impureté Kondo exactement écrantée avec une représentation bosonique du spin local et dans une limite de grande dégénérescence de spin N. Nous montrons que dans ce régime, l'état fondamental est un liquide de Fermi non-trivial contrairement à ce qui était communément admis. Nous étendons alors notre méthode au cas de deux impuretés couplées où nos résultats coincident qualitativement avec les approches déjà existantes. Ensuite, nous développons un formalisme de Luttinger-Ward capable de pallier certains défauts de l'approche originale pour la description d'une impureté isolée. Enfin, nous détaillons les bases ainsi que les premiers résultats de l'extension à un réseau Kondo de moments locaux, pertinent pour la compréhension du régime critique quantique des matériaux de type fermions lourds.

Les structures magnétiques des stannures ternaires a base d'uranium ou de terre rare T2M2Sn (T = U, RE et M = Ni, Pd) ont été déterminées par diffraction de neutrons sur poudre. L'étude approfondie des composes U2M2Sn (M = Ni, Pd) a permis de mettre en évidence plusieurs type de corrélations entre propriétés structurales et magnétiques. L'hybridation entre les orbitales 5f(U) et 3d(Ni) est responsable du faible moment magnétique porte par l' uranium dans U2Ni2Sn, et explique que ce compose soit proche d'une instabilité magnétique. De même, dans le système U2Pd2+xSn1-x, la réduction du moment magnétique lorsque le taux de palladium augmente montre l' influence de l' hybridation des états 5f(U) et 4d(Pd). Dans cette solution solide, l'évolution de la structure magnétique en fonction de la composition a permis de vérifier la règle empirique selon laquelle les moments de l' uranium se dirigent perpendiculairement aux distances interatomiques les plus courtes entre atomes d' uranium. L'extension de cette étude aux nouveaux stannures de terre rare RE2Pd2,04Sn0,96 (RE = Ce, Tb, Dy, Ho, Er) a mis en évidence des relations systématiques entre des structures magnétiques complexes. L'existence d' une double transition magnétique permet d'observer, dans tous ces composés, une modulation sinusoïdale qui laisse place a basse température a une structure magnétique commensurable.

Les courants permanents sont une des conséquences les plus spectaculaires de la cohérence quantique des électrons ; dans ce travail, nous montrerons que ceux-ci sont présents non seulement dans des anneaux isolés, mais aussi dans une chaîne d'anneaux connectés, et ce même si la taille de celle-ci est très largement supérieure à la longueur de cohérence de phase électronique.<br />Dans la seconde partie du manuscrit, nous montrerons que dans des métaux contenant des impuretés magnétiques Kondo, le temps de cohérence de phase à très basse température est limitée par la diffusion de spin et par la transition vitreuse qui apparaît lorsque les interactions RKKY entre impuretés magnétiques deviennent dominantes.

En l'absence de méthodes théoriques exactes, beaucoup de questions liées au modèle d'Anderson hors d'équilibre n'ont pas encore trouvé de solution, engendrant une intense activité de recherche. Dans cette thèse, je discute le transport à travers des boîtes quantiques placées dans le régime Kondo au moyen d'une méthode d'équations du mouvement développée afin de tenir compte des effets de non-équilibre, et en particulier de la décohérence des processus virtuels de spin-flip impliqués dans l'effet de Kondo. Je compare mes résultats aux approximations précédentes, et montre les améliorations apportées par le nouveau schéma de découplage, qui résout les pathologies au point de symétrie particule-trou et permet la description du système dans une vaste gamme de paramètres. Je dérive un taux de décohérence pour les excitations, et montre son implication dans le passage du régime de couplage fort à celui de couplage faible sous l'effet d'une différence de potentiel, de la température ou d'un champ magnétique. À la lumière de ce résultat, j'étudie l'applicabilité des équations du mouvement hors d'équilibre. Je discute ensuite l'évolution d'observables hors d'équilibre ; la conductance différentielle présente un pic centré autour d'une différence de potentiel nulle et atteignant une value maximale G = 2e^2 /h. Son comportement à basse énergie se révèle universel lorsque la différence de potentiel est normalisée par la température Kondo. Je montre finalement qu'un champ magnétique divise le pic dans la conductance différentielle. La distance exacte entre les deux sommets est discutée à la lumière d'expériences récentes, pour lesquelles je donne une explication phénoménologique, et je propose un nouveau schéma expérimental pour vérifier mes hypothèses.

Cette thèse a comme sujet général l’étude théorique de deux aspects de la physique des systèmes d’électrons 4f. La première partie est consacrée aux systèmes intermétalliques de lanthanides à valence intermédiaire ou possédant une transition de valence. Dans ce but, nous étudions une version étendue du modèle d’Anderson périodique, auquel est ajoutée une interaction coulombienne entre les électrons de conduction et les électrons f localisés (intéraction de Falico-Kimball). Si cette interaction est plus forte qu’une valeur critique, le changement de valence n’est plus continu, mais devient discontinu. Le modèle est traité par un ensemble de approximations appropriées aux échelles d’énergie du problème : Hubbard I et champ moyen.Le diagramme de phases du modèle à température nulle et l’évolution de la valence avec les paramètres du modèle sont déterminés. En plus, les effets d’un champ magnétique extérieur et des interactions ferromagnétiques entre les électrons localisés sont examinés. Nos résultats sont comparés à quelques composés à base de Yb et Eu, comme YbCu2Si2, YbMn6Ge6-xSnx and EuRh2Ir2.Dans la deuxième partie nous étudions des systèmes de lanthanides dans lesquels le nombre d’atomes magnétiques localisés peut être modifié par substitution par des atomes non-magnétiques (Alliages Kondo). Dans ces systèmes il est possible de passer du régime d’impureté Kondo au régime de réseau Kondo ; à basse température ces deux régimes sont des liquides de Fermi dont les caractéristiques sont différentes. Le modèle d’alliage Kondo est étudié dans la théorie du champ moyen dynamique statistique, qui traite différents aspects du désordre et qui est formellement exacte dans un arbre de Bethe avec un nombre de coordination quelconque.Les distributions des paramètres de champ moyen, des densité d’états locales et d’autres quantités locales sont présentées en fonction des paramètres du modèle, en particulier la concentration de moments magnétiques x, le nombre d’électrons de conduction par site nc, et la valeur de l’interaction Kondo JK. Nos résultats montrent une différence nette entre les régimes d’impureté et de réseau pour une interaction Kondo forte. Pour des concentrations intermédiaires (proches de la concentration des électrons de conduction), le système est dominé par le désordre et des indications d’un comportement non-liquide de Fermi et d’une localisation des états électroniques sont observés. Ces caractéristiques disparaissent quand l’interaction Kondo est faible. Nous discutons aussi la question d’une basse dimensionnalité et la relation avec le problème de percolation dans ces systèmes. / The topics of the thesis concerns two theoretical aspects of the physics of 4f electron systems.In the first part the topic of intermediate valence and valence transitions in lanthanide systems is explored. For that purpose, we study an extended version of the Periodic Anderson Model which includes the Coulomb interaction between conduction electrons and the localized f electrons (Falicov-Kimball interaction). If it is larger than a critical value, this interaction can transform a smooth valence change into a discontinuous valence transition. The model is treated in a combination of Hubbard-I and mean-field approximations, suitable for the energy scales of the problem.The zero temperature phase diagram of the model is established. It shows the evolution of the valence with respect to the model parameters. Moreover, the effects of an external magnetic field and ferromagnetic interactions on the valence transitions are investigated. Our results are compared to selected Yb- and Eu-based compounds, such as YbCu2Si2, YbMn6Ge6-xSnx and EuRh2Ir2.In the second part of the thesis, we study lanthanide systems in which the number of local magnetic atoms is tuned by substitution of non-magnetic atoms, also known as Kondo Alloys. In such systems it is possible to go from the single Kondo impurity to the Kondo lattice regime, both characterized by different type of Fermi liquids. The Kondo Alloy model is studied within the Statistical Dynamical Mean-Field Theory, which treats different aspects of disorder and is formally exact in a Bethe lattice of any coordination number.The distributions of the mean-field parameters, the local density of states and other local quantities are presented as a function of model parameters, in particular the concentration of magnetic moments x, the number of conduction electrons per site nc and the Kondo interaction strength JK. Our results show a clear distinction between the impurity (x<<1) and the lattice (x≈1) regimes for a strong Kondo interaction. For intermediate concentrations (x≈nc), the system is dominated by disorder effects and indications of Non-Fermi liquid behavior and localization of electronic states are observed. These features disappear if the Kondo interaction is weak. We further discuss the issue of low dimensionality and its relation to the percolation problem in such systems.

La manipulation de la matière au niveau nanométrique a ouvert depuis une quinzaine d'années de nouveaux champs fondamentaux et applicatifs pour les scientifiques et les industriels. Dans ce nouveau paradigme, la nanoélectronique quantique se propose de fonder une nouvelle électronique basée sur les phénomènes quantiques de la matière et plus particulièrement sur la nature quantique des électrons. Ce projet de thèse s'articule autour d'un système électronique quantique hybride supraconducteur/nanotube de carbone (CNT) dénommé nano-SQUID. Ce dispositif présente une boucle supraconductrice contenant deux jonctions CNT en parallèle. Il couple de façon unique les propriétés d'un interféromètre supraconducteur SQUID avec celles de jonctions Josephson à boîte quantique moléculaire. A travers des expériences de transport réalisées, à des températures de quelques dizaines de milli-Kelvins, dans un cryostat à dilution inversé, nous avons étudié les interactions électroniques entre une boîte quantique nanotube et des électrodes supraconductrices. Nous nous sommes particulièrement focalisés sur l'influence de l'état de spin du nanotube sur le courant supraconducteur, qui peut, dans certaines conditions, conduire à la réalisation d'un jonction-. Par un contrôle électrostatique des paramètres microscopiques du dispositif nous avons ainsi pu définir un diagramme de phase expérimental des transitions 0- d'une jonction Josephson à boîte quantique. La dernière partie de cette thèse a porté sur l'utilisation du nano-SQUID comme magnétomètre. En effet, en couplant un aimant moléculaire au CNT composant le SQUID, il a été montré théoriquement qu'il est possible de détecter le retournement d'aimantation d'un spin unique. Nous avons ainsi couplé au nano-SQUID l'aimant moléculaire Double Decker Holmium et réalisé les premières mesures de détections magnétiques aux résultats prometteurs. / The manipulation of matter at the nano-scale has opened, since fifteen years, new fundamental and application avenues for science and industry. In this new paradigm, quantum nano-electronics propose to start a new electronics based on quantum effects of matter and more particularly on the quantum nature of electrons. This thesis project deals with an electronic hybrid superconductor/carbon nanotube (CNT) system called nano-SQUID. This device has a superconducting loop containing two CNT junctions in parallel. This unique system couples the properties of a superconducting interferometer (SQUID) with those of molecular quantum dot (QD) Josephson junctions (CNT junction). Through transport experiments performed in a reversed dilution cryostat at temperatures of several tens of milli-Kelvin, we studied the electronic interactions between a nanotube quantum dot and superconducting electrodes. We specifically focused on the influence of the magnetic state of the nanotube on the superconducting current flowing through. Depending on the QD spin state, the CNT Josephson junction can behave as a -junction. Finally a complete electrostatic control allowed us to define an experimental 0- phase diagram of a QD Josephson junction.

Le sujet principal de cette thèse est l'étude de métallocènes déposés sur une surface de cuivre. Leurs adsorptions et propriétés électroniques sont expérimentalement étudiées par microscopie à effet tunnel (STM) et spectroscopie par effet tunnel (STS). Nos résultats ont été validés par des calculs se basant sur la théorie de la fonctionnelle de la densité (DFT). Plus précisément, nous avons étudié la façon dont le ferrocène FeC10H10 et le nickelocène NiC10H10s'adsorbent sur le cuivre. Nous avons découvert que ces métallocènes forment spontanément des réseaux alternant molécules horizontales et verticales. Nous avons ensuite modifié la structure du ferrocène par l'ajout d'un atome de cobalt et caractérisé les propriétés magnétiques de la nouvelle molécule ainsi créée, notamment l'apparition d'un effet Kondo témoignant de l'apparition de propriétés magnétiques au sein de la molécule. L'étude spectroscopique du nickelocène a révélé une excitation de la molécule à basse énergie.Cette excitation se traduit par une réorientation du moment de spin de la molécule, passant d'une orientation perpendiculaire à l'axe principal de la molécule à une orientation parallèle à cet axe.Nous avons finalement transféré un nickelocène sur la pointe STM et utilisé cette pointe moléculaire pour sonder les états d'une seconde molécule. Nous avons alors obtenu une double excitation de spin dans notre jonction tunnel, avec une augmentation significative de la conductance due aux excitations. / The main subject of this PhD thesis is the study of metallocenes deposited on copper surfaces. Their adsorptions and electronic properties are experimentally studied by scanning tunnelling microscopy(STM) and scanning tunnelling spectroscopy (STS). Our results were confirmed by density functional theory (DFT) computations. More precisely, we studied how ferrocene FeC10H10 and nickelocene NiC10H10 are adsorbed on copper. We found that these metallocenes spontaneously create networks alternating horizontal and vertical molecules. We added a cobalt atom to the ferrocene in order to modify its structure and we characterized the magnetic properties of the new molecule we created, in particular the appearance of a Kondo effect showing that magnetic properties appeared in the molecule. The spectroscopic study of nickelocene revealed an excitation of the molecule at low bias. This excitation consist in a change in the spin orientation of the molecule, going from an orientation perpendicular to the main molecule axis to an orientation parallel to this axis. We finally transferred a nickelocene to the STM tip and used this molecular tip to probe the states of a second molecule. We consequently obtained a double spin excitation in our tunnel junction, with a significant increase of the conductance due to excitations.

Cette thèse est consacrée à l'étude théorique des propriétés de transportd'un nanodispositif comme par exemple une boîte quantique. A faible dimensionnalité,les propriétés de transport sont fortement liées à la densité d'étatsélectroniques du système, il est donc important d'utiliser une approche capablede calculer cette dernière correctement notamment en tenant comptedu confinement électronique.En utilisant le modèle d'Anderson et l'approximation de non croisementafin de calculer la densité d'états, on a pu observer et caractériser les transfertsde poids spectral pour des orbitales simplement, doublement ou triplementdégénérées. Ces transferts de poids spectral sont typiques des systèmescorrélés, mais lorsqu'une différence de potentiel est appliquée, on a pu remarquerque ces transferts se faisaient en deux temps.Dans un second temps, on a analysé les signatures du couplage de Hundincluant le terme de saut de paires dans les diagrammes de stabilité. Ces deuxtermes, provenant de l'interaction Coulombienne, modifient sensiblement lastructure des diamants de Coulomb et doivent donc être considérés lorsqu'ondéduit les paramètres microscopiques à partir du diagramme de stabilitéexpérimental.Enfin, on s'est placé dans le régime de générateur thermoélectrique, et ona utilisé le pic de Kondo comme canal de transport. Cependant l'optimisationà la fois du rendement et de la puissance en utilisant les bandes de Hubbardcomme canaux de transport est impossible. Or les particularités et les grandeurscaractérisant le pic de Kondo permettent d'une part de s'affranchirpartiellement de ce compromis mais cela permet également de générer uneplus grande puissance. / This thesis is devoted to the theoretical study of a nanodevice transportproperties, such as a quantum dot. At low dimensionality, transport propertiesare strongly related to the local density of state, it is important to use anapproach able to compute the latter properly especially tanking into accountthe electronic containment.Using the Anderson model and the non-crossing approximation to computedensity of states, we observed and characterize spectral weight transfersfor simply, doubly and triply degenerated orbitals. These spectral weighttransfers are typical of correlated systems, but when potential bias is applied,we note that these transfers occur in two stages.In a second step, we analyze Hund coupling footprint including pair hoppingin stability diagrams. These two terms, from the Coulomb interaction,substantially alter the Coulomb diamonds structure and must be considerwhen microscopic parameters are derived from experimental stability diagrams.Finally, we placed in the thermoelectric generator regime, and we usedKondo peak as transport channel. However, optimization of both efficiencyand power output using Hubbard bands as transport channel is impossible.But the features and scales characterizing Kondo peak serve on the one handto overcome this compromise and on the other hand to generate a greaterpower output.

Cette thèse présente les résultats de mesures expérimentales effectués à basse température par les techniques de microscopie tunnel à balayage et de spectroscopie par tunnel à balayage (STS) sur les métaux de transitions phthalocyanines déposées sur les surfaces de métaux nobles. Les mesures STM/STS ont été effectuées pour les molécules MnPc et CuPc adsorbées sur les surfaces Ag (111) et Au (111) à la température expérimentale de travail de 4,5 K. Ces deux types de molécules présentent une différence substantielle de configurations d'adsorption, des comportements électroniques et magnétiques et des structures vibratoires moléculaire. Les études STM/STS ont principalement porté sur les propriétés magnétiques de ces molécules à travers l’effet Kondo et une attention particulière a été accordée à la molécule de MnPc en raison de son comportement magnétique plus intéressant issu de l'atome Mn central. Particulièrement, nous avons étudié l'évolution spectrale des structures électroniques et magnétiques du MnPc partant d'une molécule unique jusqu'à la structure bicouche ordonnée sur la surface Ag (111). En outre, les études STM/STS ont montré une preuve de couplage magnétique entre les moments magnétiques de l'atome de Co et de la molécule de MnPc ainsi que sa forte dépendance vis-à-vis du site d'adsorption de l'atome de Co. Ces études STM/STS sur ce système nous ont permis de comprendre l'effet des interactions molécule-substrat, molécule-molécule et molécules-atome sur les propriétés électroniques et magnétiques des molécules de MnPc. / This thesis presents the results of low-temperature scanning tunneling microscopy (STM) and scanning tunneling spectroscopy (STS) studies on transition-metal phthalocyanines molecules on the noble metal surfaces. The STM/STS measurements have been performed for MnPc and CuPc molecules adsorbed on Ag(111) and Au(111) surfaces at the experimental working temperature of 4.5 K. These two types of molecules exhibit substantially different adsorption configurations, the electronic and magnetic behaviors and the molecule vibrational structures. The STM/STS studies have focused mainly on the magnetic properties of these molecules by means of Kondo effect, and special attention has been paid to MnPc molecule due to its more interesting magnetic behavior arising from the central Mn atom. Particularly we investigated the spectral evolution of electronic and magnetic structures of MnPc starting from a single molecule up to the ordered bilayer structures on Ag(111) surface. In addition, the STM/STS investigations showed an evidence of magnetic coupling between the magnetic moments of the Co atom and MnPc molecule and its strong dependence on the adsorption site of Co atom. These STM/STS investigations on this system allowed us to understand the effect of molecule-substrate, molecule-molecule and molecule-atom interactions on the electronic and magnetic properties of MnPc molecules.

Les effets de cohérence quantique sont au cœur de la physique mésoscopique : ils gouvernent le comportement des conducteurs dont la taille devient comparable à la longueur de cohérence de phase des électrons Lf.<br />Les expériences présentées dans cette thèse concernent les effets de la cohérence de phase électronique sur les propriétés de transport de conducteurs métalliques diffusifs.<br />Nous nous sommes d'abord intéressés aux mécanismes de déphasage électronique en mesurant la magnétorésistance de localisation faible de fils quasi-1D en or contenant des impuretés magnétiques de fer, à très basse température. Le comportement du temps de cohérence de phase électronique tf mesuré s'explique bien dans le cadre de la physique des impuretés Kondo, par la combinaison de l'effet Kondo à une impureté, et des interactions entre impuretés de type RKKY. Ce résultat est une contribution importante dans le débat sur la saturation de tf à très basse température.<br />Ensuite, nous avons étudié les oscillations quantiques de magnétoconductance, Altshuler-Aronov-Spivak (AAS), et Aharonov-Bohm (AB), dans des réseaux 2D d'anneaux en argent présentant différentes géométries. Notamment, à partir d'une théorie récente, nous avons extrait tf à partir des harmoniques de Fourier de l'oscillation AAS. La dépendance en température mesurée, différente de celle extraite d'un fil quasi-1D, laisse supposer un effet de la topologie sur le déphasage. Enfin, nous avons mesuré la dépendance en taille des amplitudes des oscillations AB et AAS dans des réseaux de 10^6 à 10 anneaux : lorsqu'une dimension du réseau devient inférieure à Lf, la moyenne d'ensemble des oscillations quantiques est non triviale, révélant que des interférences quantiques subtiles dominent le transport. C'est une signature spectaculaire de la transition dimensionnelle vers la physique mésoscopique.