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Réponse optique de nano-objets uniques d'argent : couplage plasmonique et photo-oxydation

Grillet, Nadia 04 July 2011 (has links) (PDF)
La réponse optique de nanostructures métalliques est caractérisée par une amplification locale du champ électromagnétique appelée Résonance Plasmon de Surface (RPS) reliée à leur nature et leur morphologie. Pour étudier la réponse optique d'une nanoparticule unique, un dispositif ultra-sensible de spectroscopie à modulation spatiale utilisant une source de lumière blanche a été développé : il permet de mesurer la section efficace d'extinction absolue de nano-objets uniques sur un large domaine spectral (300-900 nm). Des images de microscopie électronique à transmission peuvent être obtenues indépendamment sur les mêmes objets. On a ainsi une corrélation directe entre la morphologie des nanoparticules et leur signature optique. Ce travail de thèse a permis d'une part de mettre en évidence les paramètres qui entrent en jeu dans le processus de vieillissement de nanoparticules uniques d'argent sous éclairement. En particulier, l'étude de nanocubes d'argent révèle une " sphérisation " et une photo-oxydation au cours du temps due à la partie UV du spectre. D'autre part, des mesures réalisées sur des doublets de nanocubes d'argent en interaction ont montré l'importance de la morphologie à l'interface entre les deux nanoparticules sur le couplage plasmonique. Pour une excitation lumineuse longitudinale, on observe, outre le décalage de la RPS vers les basses énergies lorsque la distance interparticule diminue, un dédoublement de cette bande de résonance. Des calculs théoriques réalisés avec la méthode DDA ont permis de corréler ce phénomène de dédoublement à des variations de courbure de surface dans la zone interparticule liées principalement au rognage des arêtes des cubes
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Réponse optique de nano-objets uniques d’argent : couplage plasmonique et photo-oxydation / Optical response of single silver nano-objects : plasmonic coupling and photo-oxidation

Grillet, Nadia 04 July 2011 (has links)
La réponse optique de nanostructures métalliques est caractérisée par une amplification locale du champ électromagnétique appelée Résonance Plasmon de Surface (RPS) reliée à leur nature et leur morphologie. Pour étudier la réponse optique d’une nanoparticule unique, un dispositif ultra-sensible de spectroscopie à modulation spatiale utilisant une source de lumière blanche a été développé : il permet de mesurer la section efficace d’extinction absolue de nano-objets uniques sur un large domaine spectral (300-900 nm). Des images de microscopie électronique à transmission peuvent être obtenues indépendamment sur les mêmes objets. On a ainsi une corrélation directe entre la morphologie des nanoparticules et leur signature optique. Ce travail de thèse a permis d’une part de mettre en évidence les paramètres qui entrent en jeu dans le processus de vieillissement de nanoparticules uniques d’argent sous éclairement. En particulier, l’étude de nanocubes d’argent révèle une « sphérisation » et une photo-oxydation au cours du temps due à la partie UV du spectre. D’autre part, des mesures réalisées sur des doublets de nanocubes d’argent en interaction ont montré l’importance de la morphologie à l’interface entre les deux nanoparticules sur le couplage plasmonique. Pour une excitation lumineuse longitudinale, on observe, outre le décalage de la RPS vers les basses énergies lorsque la distance interparticule diminue, un dédoublement de cette bande de résonance. Des calculs théoriques réalisés avec la méthode DDA ont permis de corréler ce phénomène de dédoublement à des variations de courbure de surface dans la zone interparticule liées principalement au rognage des arêtes des cubes / The optical properties of noble metal nanoparticles are known to be dominated by the localized surface plasmon resonance (SPR) which is highly sensitive to the size of the particles, their shape, their environment, and eventually their chemical composition in the case of mixed systems. In order to study the optical response of a single supported metallic nanoparticle, a high sensitive spectroscopic setup using a white lamp (300-900 nm) has been developed in a transmission measurement configuration. This technique, the Spatial Modulation Spectroscopy, aims to detect the overall extinction of light by a nanoparticle. Moreover, the coupling of this technique with the direct observation of the particles by Transmission Electron Microscopy allows to get an unambiguous description of their optical response in relation with their exact morphology. In this work, the optical response of single silver nano-objects has been correlated with their morphology and their structure at a sub-nanometer scale. Time evolution of the optical response of single silver nanocubes under illumination was first investigated. We observed a “spherization” and a photo-oxidation due to the UV part of the light. Moreover, we studied pairs of cubic silver nanoantennas that showed a huge sensitivity of their optical response with the interparticle distance and their morphology. Indeed, the SPR is red-shifted with decreasing interparticle distance. One can also observe a striking splitting of the resonance for very low interparticle distances. Preliminary DDA calculations seem to show that the radius of curvature at the corners and edges of both cubes plays a key role in the splitting of the resonance
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Modélisation de l'endommagement dynamique avec prise en compte de l'effet de forme des cavités / Void growth model for ductile materials accounting for micro-inertia and void shape

Sartori, Cédric 13 November 2014 (has links)
L'endommagement des matériaux ductiles est un processus impliquant trois étapes : la nucléation, la croissance et la coalescence de vides. La phase de croissance des vides a été largement étudiée dans la littérature. Il a été montré que, durant cette étape, la forme des vides joue un rôle fondamental sur le comportement macroscopique du matériau. Dans le cas de sollicitations dynamiques, les effets micro inertiels, qui résultent des accélérations subies par la matrice au voisinage du vide, influent eux aussi fortement sur la croissance des vides. Cependant, les travaux intégrant simultanément ces deux contributions (effets inertiels et forme) sont très rares. L'objectif de ce travail est de proposer un modèle de comportement pour les matériaux poreux qui prend en compte la forme des vides et les effets micro inertiels. Dans une première partie, un volume élémentaire représentatif défini par deux ellipsoïdes allongés confocaux est utilisé pour représenter le matériau poreux. La matrice est rigide viscoplastique. En se basant sur les travaux de Molinari et Mercier (2001), la contrainte macroscopique se décompose en une partie statique et une partie dynamique. La contrainte statique est décrite par le modèle de Gologanu et al. (1997). La contrainte dynamique est obtenue en adoptant le champ de vitesse de Gologanu et al. (1993). Avec cette modélisation, il est montré que la contrainte dynamique est liée de façon quadratique au tenseur des vitesses des déformations et de façon linéaire à sa dérivée par rapport au temps. Le modèle fait l'objet d'une validation sur la base de comparaisons avec des résultats de calculs par éléments finis. Différentes forme de vides et valeurs de la porosité ont été considérées. Dans une seconde partie, le cas de matériaux contenant des vides aplatis est abordé ; le volume élémentaire représentatif est défini par deux ellipsoïdes confocaux aplatis. La contrainte statique est toujours décrite par le modèle de Gologanu et al. (1997). La contrainte dynamique est obtenue en adoptant le champ de vitesse de Gologanu et al. (1994). La procédure de validation est identique à celle mise en œuvre dans le cas des vides allongés. Une bonne adéquation entre les résultats du modèle et les résultats de calculs par éléments finis est retrouvée. L'utilisation des surfaces d'écoulement permet de mettre en lumière les effets de la forme des vides sur le comportement du matériau poreux sous chargement dynamique. En fonction du chargement appliqué, certaines géométries de vide favorisent la déformation du matériau. Le cas particulier du vide sphérique est étudié comme limite des deux modèles. La continuité des deux modèles est démontrée. L'évolution de la porosité et de la forme des vides dans un matériau poreux sous chargement dynamique est analysée. Des comparaisons avec des résultats de simulations par éléments finis sont proposées. L'influence de la triaxialité et de la vitesse du chargement sur le comportement dynamique du matériau poreux est étudiée, ainsi que celle de la forme initiale du vide. Au final, il est démontré que le modèle développé dans cette thèse permet de retrouver les tendances fournies par les calculs éléments finis / The ductile fracture mechanism involves three stages: void nucleation, void growth and void coalescence. Under dynamic loading conditions, void growth is strongly affected by microinertia effects resulting from the local acceleration of the matrix material in the vicinity of the void. Several works devoted to quasi-static conditions also show that void shape has a strong impact on the behavior of porous ductile materials. However, there exist only few works considering the combined effect of these two contributions. In the present work, we propose an original, multi-scale constitutive model of porous materials, taking into account void shape and micro-inertia effects. In a first step, a representative volume element defined by two confocal prolate spheroids is used to represent the porous material. The matrix behavior is assumed to be rigid-viscoplastic. Based on the work of Molinari and Mercier (2001), the macroscopic stress is the sum of a static and a dynamic part. The static contribution is described by the Gologanu et al. model (1997). The dynamic stress is derived by choosing the trial velocity field proposed by Gologanu et al. (1993). With the present modeling, a link is established between the macroscopic dynamic stress, on the one hand and, the macroscopic strain rate tensor and its time derivative on the other hand. To validate the proposed model, finite element computations have been performed for different void geometries and void volume fractions. The influence of micro-inertia on the macroscopic flow surface is analyzed and a good agreement between modeling and simulations is observed. In a second step, a representative volume element defined by two confocal oblate spheroids is used to represent the porous material. For this configuration, the static contribution is also described by using the Gologanu et al. model (1997), while the derivation of the dynamic stress is based on the trial velocity field proposed by Gologanu et al. (1994). As for the prolate case, a good agreement is retrieved between model predictions and results of finite element computations. The spherical void configuration is investigated as the limit case for the oblate and prolate models. The continuity between the two models is established. Finally, the proposed models are combined to investigate the porosity and void shape evolutions in a porous solid under dynamic loadings. A parametric study has been performed by varying the stress triaxiality, the initial void shape and the loading rate. Significant void shape variations are observed for low triaxiality loadings. With the present modeling, the void can evolve from prolate to oblate shapes (and the reverse). Model predictions are compared to finite element computations

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