The radiation source ELBE is a scientific user facility able to generate electromagnetic radiation as well as beams of secondary particles. The figure below shows the layout of the facility. ELBE is based on a superconducting electron linac. The linac consists of two accelerating modules and uses TESLA type nine-cell niobium cavities, two cavities in each module. The cavities were developed at DESY in the framework of the TESLA linear collider project and the X-ray free electron laser (FEL) project. The ELBE linac is designed to operate with an accelerating field gradient of 10 MV/m so that the maximum design electron beam energy at the exit of the second module is 40 MeV. The essential difference of the ELBE linac from the future TESLA and X-ray FEL linacs is that ELBE operates in the continuous wave (CW) mode. ELBE delivers an electron beam with an average current of up to 1 mA. The electron source is a DC thermionic triode delivering beam with energy of 250 keV. The gun beam quality predefines the accelerated beam quality. One application of the electron beam is the generation of bremsstrahlung in the MeV energy range. The bremsstrahlung is used for nuclear spectroscopy experiments. Another application of the electron beam is the generation of quasi-monochromatic X-rays via channeling radiation in a single crystal. Thus X-rays with an energy from 10 keV through 100 keV can be generated. The channeling radiation is used for radio-biological and bio-medical experiments. In the future the ELBE electron beam will be used to produce monoenergetic positrons for material research. One more future application of the beam is the production of neutrons by bremsstrahlung via reactions. The neutrons will be used for material research oriented toward construction of future nuclear fusion reactors. In the author’s opinion, the most exciting and elegant application of the electron beam at ELBE is the infrared FEL. There are two FELs planned to run simultaneously at ELBE. The first one, with an undulator period of 27 mm, is going to operate in the wavelength range from 3 µm through 30 µm. The second one is in the design stage only but it will be built to work at longer wavelengths from 25 µm to 150 µm where the FEL has no competition from conventional quantum lasers. While an infrared FEL makes possible a great variety of experiments it is the device most sensitive to the electron beam quality. This dissertation is dedicated to the development of beam instrumentation and the measurement of electron beam parameters at ELBE. - In Chapter #1 we review fundamentals of FEL operation, discuss the importance of the electron beam quality for the FEL and lay down the requirements imposed by the FEL on the electron beam parameters. - Chapter #2 describes measurements of the transverse emittance we did at ELBE including an explanation of the experimental methods and the measurement error analysis. The transverse emittance was measured with the multislit method in the injector where the beam is space charge dominated. The transverse emittance of the accelerated beam was measured with the quadrupole scan method since the beam is emittance dominated. - Measurements of the electron bunch length, which is in the picosecond range, are described in Chapter #3. The bunch length was estimated from a frequency domain fit of a specially constructed analytical function to the measured power spectrum of the bunch. The power spectrum was obtained as a Fourier transform of the measured autocorrelation function of the coherent transition radiation (CTR). The CTR autocorrelation function was measured with the help of a Martin-Puplett interferometer. - A system of beam position monitors was designed, built, and commissioned in the framework of this effort. The design of our stripline BPM, the corresponding electronics and software is described in Chapter #4 along with the system performance as measured with the ELBE beam.

Proefschr. Rijksuniversiteit Groningen. / Met lit. opg. en een samenvatting in het Nederlands.

Zugl.: Stuttgart, Univ., Diss., 2002.

Thesis--Leyden. / In Periodical Room.

Techn. Universiẗat, Diss., 2001--Dresden.

Universiẗat, Diss., 2003--Bonn.

Universiẗat, Diss., 2003--Münster (Westfalen).

Universiẗat, Diss., 2001--Bonn.

Proefschrift Rijksuniversiteit Groningen. / Auteursnaam op omslag: Hans Hoogduin. Datum laatste controle: 23-06-1997. Met lit.opg. - Samenvatting in het Nederlands.

Brilliante Strahlungsquellen werden heute vielfach in der Forschung eingesetzt um Kristallstrukturen, Oberflächeneigenschaften oder Reaktionen zu untersuchen. Als Strahlungsquellen werden dafür bevorzugt Freie Elektronenlaser (FEL) oder Synchrotrons eingesetzt, da sie über weite Bereiche durchstimmbar sind und einen hohen Photonenfluss bereitstellen. Im Rahmen der vorliegenden Dissertation werden beide Lichtquellen verwendet um einerseits Isomere von Kohlenwasserstoffradikalen zu identifizieren und andererseits das Verhalten von Borylen und ungesättigten Verbindungen bei Photoionisation zu dokumentieren. Als erstes Experiment am FEL wurde ein IR-Spektrum von gasförmigen Allylradikalen aufgenommen. Das Allyl war ein Testlauf, da es als Kohlenwasserstoffradikal mit einer kleinen Dipolmomentänderung ein gutes Beispiel für ähnliche Verbindungen ist. Trotz der kleinen Änderung des Dipolmoments und der geringen Teilchendichte der Radikale in der Gasphase konnte ein gutes IR-Spektrum mit der IR-UV-Doppelresonanzmethode aufgenommen werden und die beobachteten Banden mit der Literatur zugeordnet werden. Das 3-Trifluoromethyl-3-Phenyl-carben (TFPC) wurde pyrolytisch aus 3-Trifluoromethyl-3-Phenyl-diazirin erzeugt. Dabei kam es beim Großteil der Carbene zu einer Umlagerung zu Trifluorstyrol. Neben dem Hauptprodukt Trifluorstyrol wurde das Triplett TFPC als Nebenprodukt identifiziert. Zusätzlich wurden die Isomerisierungsbarrieren für den Triplett- und Singulett-Übergangszustand berechnet. Die Radikale 1-Phenylpropargyl und 3-Phenylpropargyl sind anhand ihrer IR-Spektren unterscheidbar und lagern sich nicht ineinander oder in Indenyl um. Ausgehend von beiden Radikalen bilden sich die identischen Dimerisierungsprodukte im Massenkanal m/z = 230 (p-Terphenyl) und 228 (1-Phenylethinylnaphthalin (1PEN)). Außergewöhnlich war die Exklusivität dieser Produkte. Somit müssen deren Reaktionsmechanismen kinetisch viel schneller sein. Die Massen m/z = 230 und 228 waren bereits aus einer massenspektrometrischen Studie ausgehend von Benzol und Ethin bekannt, in der ihre Struktur jedoch nicht geklärt wurde. Somit müssen die gefundenen Dimerisierungsprodukte p-Terphenyl und 1PEN wichtige Intermediate bei der Entstehung von polyzyklischen aromatischen Kohlenwasserstoffen (PAK) und Ruß sein. Von gasförmigen NTCDA wurde mittels der TPEPICO-Methode am Synchrotron Schwellenphotoelektronenspektren aufgenommen. Dabei konnte die adiabatische Ionisierungsenergie (IE(ad)) zu 9.66 eV bestimmt werden. Weiterhin wurden noch fünf angeregte Zustände beobachtet, die mittels quantenmechanischer Berechnungen zugeordnet wurden. Es wurde die Photoionisation des Cycloheptatrienradikals (Tropyl) untersucht. Dabei wurde die erste Bande bei 6.23 eV der IE(ad) zugeordnet. Mit einer Franck-Condon Simulation wurden die beiden Schwingungsprogressionen einer CC-Streckschwingung (ν16+) und einer Kombination aus einer Ringatmung (ν2+) und ν16+ zugeordnet. Der erste Triplett- und Singulettzustand des angeregten Tropylkations konnte in Übereinstimmung mit der Literatur zugeordnet werden. Eine Schulter bei 9.85 eV und die intensivste Bande bei 11.6 eV konnten nicht eindeutig interpretiert werden. Neben dem Tropyl erscheint bei etwa 10.55 eV sein dissoziatives Zersetzungsprodukt, das Cyclopentadienylkation. Die IE(ad) des Borylenkomplex [(CO)5CrBN(SiMe3)2] wurde zu 7.1 eV bestimmt. Mit steigender Photonenenergie wurden alle CO-Liganden sequenziell abgespalten, während der Borligand auch bei 15 eV noch nicht dissoziierte. Von den fünf abgespaltenen CO-Liganden konnte die Auftrittsenergie bei 0 K unter Berücksichtigung der kinetischen Verschiebung gefittet werden. Durch einen einfachen thermodynamischen Zyklus wurden aus den Auftrittsenergien der Kationen die Bindungsenergien berechnet. Dabei zeigte sich, dass die zweite Bindungsenergie im Kation erheblich stärker ist als die erste. Dies deutet einen starken trans-Effekt des Borliganden an. In der Dissertation wurden die adiabatische Ionisierungsenergie der Moleküle sowie die Auftrittsenergien der Fragmente und die Bindungsenergien bestimmt. Zudem konnten Isomere anhand ihrer IR-Spektren unterschieden und ihre Dimerisierungsprodukte identifiziert werden. Damit wurden mit p-Terphenyl und 1PEN zwei weitere bedeutende Intermediate im Bildungsmechanismus von Ruß strukturell aufgeklärt. Die Beteiligung dieser Dimerisierungsprodukte am Bildungsmechanismus der PAK initiiert zukünftige Fragen. Was geschieht z.B. mit p-Terphenyl und 1PEN nach ihrer Bildung? Reagieren sie chemisch zu größeren Molekülen oder setzt bei ihnen bereits die Akkumulation zu Partikeln ein? Zusätzlich ist die Frage, ob Phenylpropargyl aus der Reaktion von Phenyl- und Propargylradikalen entsteht noch offen. Die erzielten Resultate haben einen wichtigen Schritt im Bildungsmechanismus der PAK identifiziert und damit die Grundlage für zukünftige Experimente gelegt. / Brilliant light sources like free electron lasers (FEL) and synchrotrons can be used to investigate crystal structures, reactions, or surface properties. These light sources are applied due to their high photon flux and broad wavelength tunability. A free electron laser was employed in the presented work to identify isomers of hydrocarbon radicals and carbenes. By contrary, the photoionization properties of borylene and unsaturated radicals were observed using synchrotron radiation. The important results will be summarized in the following. The first experiment performed at the FEL facility was a test with allyl radicals. Allyl was a good test candidate for other hydrocarbon radicals due to its small change in the dipole moment and low density in the gas phase. Despite of the small change in the dipole moment and particle density a satisfying IR spectrum could be obtained with the IR-UV double resonance method and the observed bands were assigned according to literature. The 3-trifluoromethyl-3-phenyl-carbene (TFPC) was pyrolytically generated from 3-trifluoromethyl-3-phenyl-diazirine. A high percentage of the formed carbene rearranged to trifluorostyrene in the pyrolysis. In addition to the main product trifluorostyrene triplet TFPC was found as a minor product and identified by a comparison with computed IR spectra. Furthermore the barriers for the triplet and singlet transition state were calculated. As a last project with the FEL it was shown that the radicals 1-phenylpropargyl and 3-phenylpropargyl are distinguishable by IR spectroscopy and do not isomerize into each other or indenyl. Additionally, identical dimerisation products are formed in the observed mass channels m/z = 230 and 228, p-terphenyl and 1-phenylethynylnaphthalene (1PEN). This exclusive appearance of just one isomer in each mass channel instead of a broad variety was a striking discovery. Thus, their formation mechanism must be kinetical favored. Since the masses m/z = 230 and 228 were also found in a mass spectrometric study of benzene and acethylene, where their structures were not identified experimentally. The dimerization products p-terphenyl and 1PEN must be important intermediates in the soot formation. The first compound examined with synchrotron radiation was NTCDA. Its threshold photoelectron spectrum was recorded and analyzed applying the TPEPICO technique. The adiabatic ionization energy (IE(ad)) of NTCDA was determined as 9.66 eV. Five additional excited states were observed and assigned by quantum mechanical computations. In a similar project the IE(ad) of the cycloheptatienyl radical (tropyl) was identified to be 6.23 eV. With the help of a Franck-Condon simulation the two observed progressions were assigned to ν16+, a CC stretching and a combination of ν2+, an ringbreathing, and ν16+. Furthermore, the first excited triplet and singlet states were assigned according to literature. A shoulder at 9.85 eV might be the second triplet state or an excited vibration, while the most intense peak appears at 11.6 eV. A distinct assignment of the latter band was not possible employing computations. At approximately 10.55 eV the tropyl ion begins to photoionize dissociatively to form the cyclopentadienyl ion. This value is in good agreement with the appearance energy calculated using a thermochemical cycle. The IE(ad) of the borylene complex [(CO)5CrBN(SiMe3)2] was determined as 7.2 eV. With rising photon energy all five CO-ligands dissociate sequentially, while the boron ligand stays in place. Even at the highest measured energy value of 15 eV the boron ligand did not dissociate. The 0 K appearance energies of the fragments of this sequential CO loss were identified with a fitting procedure including the kinetic shift. Using a simple thermodynamic cycle the binding energies of the cationic complex were obtained. The higher second bond dissociation energy in comparison with the first one indicates a strong trans effect of the borylene ligand. Thermodynamic properties like the adiabatic ionization energy, the appearance energy of the fragments and binding energies were determined. Additionally, different isomers and their dimerization products were identified by their measured IR spectrum. With these experiments the structure of the dimerization products p-terphenyl and 1PEN, two important intermediates in soot formation, were resolved. These dimerization products initialize future questions: What will happen with p-terphenyl and 1PEN after their formation? Will they be involved in a subsequent chemical reaction or start to accumulate? These questions and whether the phenylpropargyl radicals are formed in a reaction of benzene with propargyl radicals should be answered in the future. The obtained results identified an important step in the mechanism of soot production and are the basis for further experiments.