Ce mémoire présente une étude de la synthèse par la méthode Vapeur-Liquide-Solide (VLS) de nanofils de silicium et de germanium par Epitaxie par Jets Moléculaires ainsi que de l'effet de la présence de manganèse sur leur croissance. La croissance des nanofils est fortement modifiée par la présence de manganèse. Les nanofils de silicium élaborés sous un faible flux de manganèse présentent des propriétés morphologiques et structurales remarquables. La présence de manganèse modifie le diamètre d'équilibre des gouttes AuSi utilisées pour la croissance par voie VLS et permet l'élaboration de nanofils de silicium de longueurs élevées et de faibles diamètres. De plus, leur qualité cristalline est considérablement améliorée par rapport aux nanofils de silicium formés sans apport de manganèse. Dans ce mémoire nous proposons quelques explications à ce phénomène. Dans le cas des nanofils de germanium, l'incorporation de manganèse n'a pu être obtenue par codépôt. Aussi, (i) le dopage par implantation ionique de nanofils de germanium et (ii) la fonctionnalisation de nanofils de germanium par la formation d'hétérostructures type cœur/coquille Ge/GeMn ont été considérés : - les mesures d'aimantation effectuées sur des nanofils de germanium implantés au manganèse démontrent l'existence de propriétés ferromagnétiques avec des températures de Curie supérieures à 400K. Il s'agit d'un résultat très prometteur en vue d'applications utilisant des nanofils de germanium ferromagnétiques à température ambiante ; - pour accéder aux propriétés magnétiques des nanofils de germanium fonctionnalisés par dépôt de GeMn, nous avons mis au point une procédure de prises de contacts adaptée à la mesure de leurs propriétés de magnétotransport. Les caractéristiques électriques de ces dispositifs montrent que les propriétés de transport sont dominées par la présence de la couche coquille de GeMn, surtout à basse température. Des mesures de magnétotransport effectuées à 100K indiquent l'existence d'effets de magnétorésistance liés aux propriétés ferromagnétiques des nanofils de Ge ainsi fonctionnalisés. / This thesis presents a study of the Vapour-Liquid-Solid (VLS) synthesis of silicon and germanium nanowires by Molecular Beam Epitaxy and the effect of the presence of manganese on the growth properties. The presence of manganese strongly modifies the growth of nanowires and observed behaviours are very different for AuSi and AuGe systems. Silicon nanowires grown in the presence of manganese exhibit very interesting morphological and structural properties. The presence of manganese modifies AuSi droplets' diameter and allows manufacturing long nanowires with relatively small diameters. Moreover, the crystalline quality is dramatically improved as compared to that of silicon nanowires grown without manganese. In this manuscript we propose some explanation for the growth phenomena. In the case of germanium nanowires, manganese incorporation could not be obtained by concomitant deposition of germanium and manganese. Consequently, (i) the doping of germanium nanowires by ion implantation as well as (ii) germanium nanowires functionalization by core/shell Ge/GeMn heterostructures formation were considered: - magnetization measurements performed on implanted germanium nanowires demonstrate ferromagnetic properties with Curie temperatures above 400K. This result is very promising for the processing of devices using room-temperature ferromagnetic germanium nanowires ; - in order to access Ge/GeMn nanowires magnetic properties, we processed samples to probe nanowires magnetotransport properties. Electrical resistivities of devices show that transport properties are dominated by GeMn shell layer even more at low temperature. Magnetotransport measurements done at 100K indicate magnetoresistance effects linked with nanowires ferromagnetic properties.

Ce travail de thèse porte sur l'étude par spectrophotométrie de phénomènes de couplage entre un émetteur photonique discret et une cavité optique dont les propriétés sont adaptées à l'émetteur. Nous nous sommes intéressés à l'interaction de boîtes quantiques semiconductrices InAs/GaAs avec des microcavités optiques dont la géométrie originale diffère selon les propriétés dont on veut tirer partie. Ainsi, nous partirons de la fabrication de ces systèmes par épitaxie par jets moléculaires, pour nous focaliser sur trois grands types de microcavités, dont nous décrirons à la fois les étapes de fabrication, mais aussi les études optiques réalisées par spectrophotométrie Infra-rouge. Ainsi, les microdisques reportés sur saphir par collage moléculaire ont montré un important potentiel pour la réalisation de microlasers, grâce à de très bonnes propriétés de dissipation thermique. Sur les micropiliers à miroirs de Bragg, nous avons expérimentalement montré pour la première fois la co-existence de modes de galerie et de modes de micropiliers, ainsi que la possibilité d'exploiter l'effet laser sur ces modes, ce qui ouvre de nouvelles perspectives en termes de systèmes photoniques. Nous avons également développé une technique originale et reproductible de métallisation à l'or des flancs et démontré son innocuité sur les propriétés optiques de ces modes, ce qui permet d'envisager son application à d'autres dispositifs. Enfin, nous terminons par la fabrication et l'étude de nano-fils photoniques à boîtes quantiques uniques, dont les capacités prometteuses permettent de conclure à une concurrence sérieuse vis-à-vis des micropiliers en tant que source de photon unique.

Ce travail de thèse a porté sur l'étude de la croissance et des propriétés structurales et optiques des hétérostructures non-polaires de GaN/AlN plan m, déposées sur 6H-SiC plan m par épitaxie par jets moléculaires assistée par plasma d'azote.<br /><br />Nous avons tout d'abord étudié les couches épaisses d'AlN et de GaN. Les conditions de croissance de ces couches sont optimales en conditions riche métal. Toutes deux présentent des morphologies de surface anisotropes mais différentes l'une de l'autre avec une morphologie de type « tôle ondulée » pour l'AlN et « toît de tuiles » pour le GaN.<br />Nous nous sommes ensuite intéressés à la croissance d'hétérostructures de GaN/AlN. Nous avons démontré que la croissance de GaN en conditions riche N aboutit à la formation de puits quantiques de GaN tandis que la croissance en conditions riche Ga permet de former des fils ou des boîtes quantiques par le mode de croissance Stranski-Krastanow. Nous avons démontré que cette différence de morphologie pour les nanoobjets de GaN était liée à l'état de relaxation de la couche tampon d'AlN. Des études optiques ont mis en évidence une forte réduction du champ électrique interne dans les hétérostructures de GaN/AlN plan m.<br />Pour finir, nous avons étudié l'évolution de la morphologie des fils et des boîtes en fonction de la quantité de GaN déposée. Nous avons démontré l'existence d'une transition de forme ''boîtes-fils'' lorsque l'aire des boîtes excède une taille critique. Cette aire peut être contrôlée par la quantité de matière déposée mais également par la réalisation de superréseaux.

La structuration de surface et la reprise d'épitaxie sont des technologies clé pour le développement des (nano)dispositifs optoélectroniques avancés. Nos travaux de thèse ont visé la préparation de surfaces GaAs micro et nanostructurées pour l'épitaxie et l'étude de la croissance dirigée de boîtes quantiques InAs sur ces surfaces. La lithographie électronique a été retenue pour structurer la résine en surface et une attaque chimique pour le transfert du motif dans le semiconducteur. La décontamination de la surface par plasma micro-onde O2 : SF6 a été démontrée. Sa rugosité a été supprimée par désoxydation in-situ à basse température avec un plasma d'hydrogène. L'influence de l'orientation et de l'échelle des motifs sur l'épitaxie de GaAs a été précisée. Des boîtes quantiques d'InAs ont été réalisées sur ces surfaces recouvertes d'un puits de GaInAs et leur organisation obtenue. Cette méthode de préparation convient aussi pour l'épitaxie sélective de GaAs sur des surfaces structurées par des motifs de Si3N4.

La montée en fréquence des composants renforce l'intérêt pour les semi-conducteurs phosphorés. Le développement des cellules à source solide de phosphore avec vanne et craqueur permet d'envisager des perspectives industrielles pour l'Epitaxie par Jets Moléculaires (EJM), face à la concurrence du dépôt chimique en phase vapeur. C'est l'objectif du laboratoire commun P-Taxy entre Riber et l'IEMN, au sein duquel s'est déroulée cette thèse.<br />Plusieurs aspects de l'EJM de composés phosphorés ont été étudiés dans un bâti de grand volume. Les interfaces phosphures sur arséniures ont été caractérisées au moyen d'une structure HEMT sensible à la qualité de l'interface. Les propriétés électriques de ces structures sont comparables à celles mesurées sur des couches élaborées dans un bâti d'EJM de recherche. L'effet mémoire du bâti est faible, et des interfaces de bonne qualité peuvent être obtenues pour des arrêts de croissance courts voire nuls. Le fort dopage « p » de l'InGaAs, point important de la réalisation des transistors bipolaires à hétérojonction, a été réalisé au moyen d'une source de CBr4. La diffusion des dopants est faible et la jonction p-n obtenue est proche de l'idéalité.<br />Les flux de cellules d'EJM ont été modélisés par la méthode de Monte Carlo. Les cellules coniques permettent d'obtenir une bonne uniformité avec des variations inférieures à +/- 1% sur l'ensemble du plateau porte-substrats mais souffrent d'une chute rapide du flux lorsque le remplissage diminue. Les cellules cylindriques munies d'un insert permettent d'atteindre une bonne stabilité du flux en intensité mais le flux devient plus directif à mesure que le niveau baisse.

Les hétérostructures à base d'alliage Silicium Germanium (SiGe) sont utilisées dans certains transistors depuis la fin des années '90. De nouveaux composants très prometteurs pour la nanoélectronique pourraient être fabriqués en utilisant les propriétés quantiques d'objets de basse dimensionalité à base de SiGe. Pour cela, la taille et l'organisation de ces objets doivent être parfaitement contrôlées à l'échelle nanométrique. Le but est d'atteindre des tailles d'îlots de ~20 nm et une densité ~1011/cm2. Une voie simple et peu coûteuse pour la réalisation de telles nanostructures est l'auto-organisation naturelle d'îlots quantiques de Ge par la croissance par épitaxie par jets moléculaires (EJM). Les trois problèmes qui persistent à l'heure actuelle pour réaliser ce type de structures sont : 1) l'interdiffusion entre le Ge et le substrat ; 2) la taille moyenne des îlots qui est très inhomogène et toujours supérieure à 70 nm; 3) l'organisation des îlots de taille nanométrique, impossible à réaliser à grande échelle par des techniques locales. Dans ce travail nous avons étudié l'auto-organisation d'îlots de Ge sur des substrats vicinaux de Si nanostructurés, en utilisant un processus à deux étapes qui consiste en : i) l'auto-structuration naturelle du substrat et ii) la nucléation préférentielle des îlots de Ge sur les motifs créés. Dans les trois premiers chapitres des rappels bibliographiques sur les mécanismes de croissance et d'auto-organisation, sur les instabilités de croissance et sur les simulations Monte Carlo sont présentés. Les résultats, à la fois théoriques et expérimentaux de ce travail, ont permis de mettre en évidence une pseudo-barrière Ehrlich-Schwoebel inverse implicite à l'origine de l'instabilité cinétique qui se développe durant l'homoépitaxie Si/Si(001). Les exposants critiques de l'évolution de cette instabilité ont été extraits expérimentalement et sont en bon accord avec la théorie. Les instabilités qui apparaissent durant la croissance SiGe/Si ont des origines complexes liées à un couplage de la contrainte et de la cinétique. Par ailleurs, nous avons mis en évidence une réduction importante de l'énergie élastique d'un système comprenant un îlot de Ge, une couche de mouillage de Ge et un substrat à motifs de Si (où chaque motif est représenté par des marches) lorsque le motif présente au moins trois marches.

Nous avons étudié l'anisotropie magnétique perpendiculaire résultant de la mise en ordre chimique de type L10, dans des couches minces d'alliage FePd élaborées en Epitaxie par Jets Moléculaires. Différentes procédures d'élaboration ont été mises en oeuvre : - la codéposition à température ambiante, éventuellement suivie d'un recuit ; - la codéposition à 350°C ; - le dépôt alterné de couches atomiques Fe et Pd, contrôlé par le temps de dépôt ou par les oscillations RHEED. La structure des alliages a été étudiée par Microscopie Electronique en Transmission. Nous avons caractérisé l'ordre à longue distance (OLD) par diffraction des rayons X, et l'ordre à courte distance directionnel (OCDD) par spectroscopie EXAFS. L'anisotropie magnétique uniaxiale a été évaluée à partir de mesures de magnétométrie (VSM). Nous montrons que l'OLD et l'OCDD, de même que l'anisotropie magnétique, dépendent fortement des conditions de dépôt. Le degré d'ordre chimique le plus élevé est obtenu par la codéposition de l'alliage à 350°C : dans ce cas, l'aimantation est orientée suivant la direction perpendiculaire au plan des couches minces et l'étude par Microscopie à Force Magnétique révèle la présence de domaines magnétiques, dont la taille latérale est de l'ordre de quelques dizaines de nanomètres. L'anisotropie magnétique résultant du dépôt alterné de couches atomiques est plus faible : pour les faibles épaisseurs, l'aimantation est dans le plan de la couche et au delà d'une épaisseur critique, elle sort du plan, faisant apparaître une configuration en rubans. Nous avons interprété, par des modèles analytiques de micromagnétisme, l'évolution de la susceptibilité en champ perpendiculaire, ainsi que celle de la taille des domaines et des rubans, en fonction de l'épaisseur des couches minces. Nous avons également réalisé des expériences de spectroscopie Mössbauer et spectroscopie Kerr polaire : nous montrons que ces deux signaux sont très sensibles au degré d'ordre des alliages.

Nous étudions des films de FePd déposés par Epitaxie par Jets moléculaires sur MgO(001). La caractérisation des modes de relaxation de la contrainte épitaxiale a été menée pour différentes conditions de croissance. Une analyse quantitative d'images STM a permis d'expliquer un changement de mécanisme de relaxation dans les alliages ordonnés déposés sur Palladium. L'origine du micromaclage qui apparaît dans ces dernières couches réside dans un mécanisme de blocage des dislocations parfaites dans la structure ordonnée L10. Par ailleurs la mise en ordre selon la structure L10, lors de codépôts à plus de 300°C, se produit en surface, pendant la croissance, par un mécanisme de montée des atomes de Palladium qui construisent l'ordre L10 en formant des bicouches Pd/Fe. Ainsi s'explique la sélection d'un seul variant de la structure L10. L'étude des alliages déposés à température plus faible que 300°C montre des germes bien ordonnés dans une matrice désordonnée. Une explication de cette structure repose sur la forte densité de parois d'antiphase dues au mécanisme de relaxation. L'étude d'alliages initialement désordonnés puis recuits a souligné l'importance des mécanismes de diffusion lors de la croissance en montrant que l'on n'obtenait pas un ordre unidirectionnel par recuit. Il ressort par ailleurs de ces observations que les contraintes résiduelles dans la couche épitaxiée déterminent la proportion du volume occupé par chacun des variants de la structure L10. Enfin, l'effet de l'irradiation par des ions légers dépend fortement de la température lors de l'irradiation ainsi que de la structure initiale des échantillons. L'irradiation d'échantillons réalisés couche par couche se traduit par une augmentation marquée de l'anisotropie magnétique. Ceci permet de redresser l'aimantation perpendiculairement à la couche pour le FePd et d'amener l'alliage à 100% de rémanence pour le FePt.

Parmi toutes les méthodes de confinement des porteurs dans les trois directions de l'espace, la croissance auto organisée de boîtes quantiques semble être la meilleure. La méthode de fabrication de ces nanostructures est l'épitaxie par jets moléculaires ; elle permet l'obtention de cristaux d'une grande qualité, de manière cohérente avec leur environnement. Cette technique d'auto organisation dite de Stranski Krastanov génère cependant des nanostructures de tailles diverses ; le spectre de leur luminescence s'en retrouve élargi, altérant les performances des composants à base de boîtes quantiques. Une solution consiste à localiser leur croissance en structurant à l'échelle nanométrique le substrat : lorsqu'elles sont régulièrement espacées, leur taille et leur géométrie sont plus homogènes. La technique employée, la nanoimpression, présente l'avantage majeur de ne pas altérer la cristallinité du substrat. Ces travaux mettent en exergue le fait que la luminescence des boîtes quantiques après reprise d'épitaxie sur ces surfaces nanostructurées par nanoimpression est intense. Les boîtes quantiques sont ici appliquées à un domaine en plein essor : l'électronique de spin. Le principe est d'utiliser le spin de l'électron pour coder l'information. Trois problèmes majeurs doivent être surmontés pour ce faire : l'injection de porteurs polarisés en spin dans le semiconducteur, le transport de ces porteurs polarisés, et enfin la recombinaison radiative, le cas échéant, pour émettre des photons polarisés avec un bon rendement. Dans cette thèse, nous présentons un composant qui permet de qualifier l'ensemble de ces paramètres, la spinLED. Les temps caractéristiques de relaxation de spin dans le semiconducteur sont courts, de l'ordre de 100ps ; il a été nécessaire d'adapter la structure de la spinLED pour la rendre compatible aux caractérisations en hyperfréquence, jusqu'à 20GHz.

Les semiconducteurs III-V ayant des propriétés électroniques et optiques très intéressantes, leur intégration sur Si permettrait la combinaison de fonctionnalités variées sur la même puce, une solution potentielle aux obstacles affrontés par les composants CMOS. Les travaux pionniers de McKee et al ont démontré que le SrTiO3 (STO) peut être directement épitaxié sur Si par EJM (Epitaxie par Jets Moléculaires). Plus tard, une équipe de Motorola a montré qu'il était possible d'épitaxier des couches minces de GaAs sur des templates de STO/Si, ouvrant une voie nouvelle pour l'intégration monolithique de III-V sur Si. Sur cette base, l'INL a entrepris l'étude de la croissance de semiconducteurs III-V sur STO. Il a notamment été montré que la faible adhésion caractéristique de ces systèmes favorisait un mode d'accommodation spécifique du désaccord paramétrique par la formation d'un réseau de dislocations confinées à l'interface entre les deux matériaux sans défauts traversant liés à une relaxation plastique, ce qui ouvre des perspectives intéressantes pour l'intégration monolithique de III-V sur Si. Dans ce contexte, lors de cette thèse, Nous nous sommes d'abord focalisé sur l'optimisation de la croissance des templates de STO/Si. Nous avons en particulier montré qu'une couche de STO relaxée et riche en oxygène favorisait la reprise de croissance de l'InP. Nous avons ensuite étudié de manière systématique la croissance d'InP sur STO. La faible adhésion caractéristique de ce système conduit à la formation d'îlots aux premiers stades de la croissance, ainsi qu'à l'observation d'une compétition entre plusieurs orientations cristallines de l'InP. Nous avons fixé des conditions de croissance et de préparation de la surface de STO permettant d'obtenir des îlots purement orientés (001). Nous avons ensuite optimisés l'étape de coalescence de ces îlots pour former des couches 2D d'InP intégrées sur STO/Si. Une étude structurale et optique complète de ces hétérostructures, nous a permis d'analyser le potentiel de notre approche et pointer certaines limitations des templates de STO/Si. Sur cette base, nous avons enfin initié l'étude de templates alternatifs pour la croissance d'InP, en effectuant quelques études préliminaires de l'épitaxie d'InP sur substrats de LaAlO3.