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Hydratation et évolution isotopique précoce des astéroïdes carbonés : approches expérimentale et isotopique / Early Hydration and Isotopic Evolution of Carbonaceous Asteroids : Experimental and Isotopic Approaches

Vacher, Lionel 09 November 2018 (has links)
Les astéroïdes carbonés ont été affectés par des processus d’altération aqueuse qui ont largement modifié leur minéralogie primaire au profit d’une grande diversité de phases néoformées. Malgré les nombreuses études conduites sur les chondrites hydratées (chondrites CM), la compréhension des processus physico-chimiques de l’altération aqueuse et les conditions d'hydratation des astéroïdes reste aujourd’hui encore très parcellaire. À partir de l’étude minéralogique et isotopique des phases secondaires, cette thèse a pour objectifs (i) de déchiffrer l’origine et l’évolution de l’eau accrétée par les astéroïdes primitifs et (ii) de retracer les conditions physico-chimiques de l’altération aqueuse grâce à des expériences hydrothermales en laboratoire. Tout d’abord, les résultats montrent que la chondrite CM Paris contient des carbonates de calcium dont la composition isotopique en oxygène ([delta]17,18O) implique l’incorporation de 8-35 % de glace d’eau originaire du Système Solaire externe. De plus, les analyses isotopiques en carbone, menées sur ces mêmes carbonates, indiquent que les valeurs en [delta]13C sont similaires à celles de la matière organique soluble (SOM) présente dans les chondrites carbonées. Ainsi, j’ai pu proposer que la SOM représente la source la plus probable de carbone pour former les carbonates. L’étude des différents clastes de la CM Boriskino a permis de mettre en évidence que cette météorite a subi des épisodes d’impacts de forte intensité, engendrant la formation de fractures et la circulation de fluides tardifs enrichis en 16O. Enfin, des expériences de laboratoire de basse température ont permis de synthétiser les phases d’altération les plus caractéristiques des chondrites CM : la tochilinite et la cronstedtite. Par ailleurs, en comparant ces résultats avec ceux obtenus par d’autres études expérimentales, une corrélation positive a été observée entre la quantité de Mg contenue dans la couche hydroxylée de la tochilinite synthétique et la température. Cette corrélation suggère que la composition chimique de la tochilinite peut servir de traceur pour remonter aux températures des processus d'altération aqueuse des chondrites CM / Carbonaceous asteroids were affected by aqueous alteration processes that have strongly modified their primary mineralogy in favour of a wide diversity of newly formed phases. Despite the numerous studies carried out on hydrated chondrites (CM chondrites), the physicochemical conditions of aqueous alteration and the identification of the water sources accreted by asteroids are still poorly constrain. From the mineralogical and isotopic survey of secondary phases, this thesis aims (i) to decipher the origin and evolution of water accreted by primitive asteroids and (ii) to retrace the physicochemical conditions of aqueous alteration using hydrothermal laboratory experiments. First of all, our results show that the pristine CM chondrite Paris contains Ca-carbonates whose O-isotopic compositions ([delta]17,18O) requires an 8-35% contribution of water ice from the outer part of the Solar System. In addition, our C-isotopic analyses conducted on these same Ca-carbonates indicate similar [delta]13C values to those of the soluble organic matter (SOM) that constitute carbonaceous chondrites. Thus, we suggest that SOM is the most probable source of carbon to form Ca-carbonates. Then, the study of different clasts in the CM chondrite Boriskino revealed that this meteorite has experienced high intensity impact events, causing the formation of fractures and the circulation of later 16O-rich fluid flow. Finally, our low temperature laboratory experiments successfully synthetized the most characteristic phases of CM chondrites: tochilinite and cronstedtite. Moreover, by comparing our results to other experimental studies, we observed a positive correlation between the nMg content in the hydroxide layer of synthetic tochilinite and temperature. This correlation suggests that the chemical composition of tochilinite represents as powerful proxy to retrace the alteration temperature experienced by CM chondrites
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Transformations minéralogiques et géochimiques induites par la présence d'hydrogène dans un site de stockage de déchets radioactifs

Truche, Laurent 22 October 2009 (has links) (PDF)
L'objectif de cette étude est d'évaluer la réactivité abiotique de l'hydrogène dans un site de stockage géologique de déchets radioactifs en formation argileuse. Nous montrons que l'hydrogène est un agent réducteur pouvant être impliqué dans des réactions d'oxydoréductions sous contrôle cinétique avec certaines espèces oxydées de la formation hôte du stockage. Le système soufre apparait tout particulièrement réactif vis-à-vis de la perturbation redox induite par la présence d'hydrogène, sa déstabilisation se traduit notamment par une importante production de sulfure. Notre étude expérimentale sur la réduction des sulfates par l'hydrogène montre que cette réaction ne peut pas être à l'origine de cette production de sulfure. En effet les temps de demi-vie pour les sulfates sont de l'ordre de 200.000 ans à 90°C et l'énergie d'activation de la réaction est très élevée (131 kJ/mol). Par contre, la pyrite est un oxydant potentiel pour l'hydrogène. Nous montrons que cette dernière réaction est possible sur de courtes périodes de temps dés 90°C. A des pH légèrement alcalins tels que ceux de l'eau porale d'une formation argileuse formation et des températures comprises entre 90 et 180°C, cette réaction conduit à la précipitation de pyrrhotite et à la production d'H2S. Nous proposons une loi de vitesse pour cette réaction pouvant être intégrée dans des simulations numériques évaluant la sûreté du stockage à long terme.

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