Dans l'étude de faisabilité d'un stockage géologique profond des déchets radioactifs, les questions essentielles posées aux ingénieurs et chercheurs en géomécanique sont la stabilité des ouvrages pendant la période de réversibilité et la variation des propriétés de confinement de la roche hôte induite par le creusement des cavités et par le stockage lui-même. Le présent travail porte sur l'étude des propriétés de confinement vis-à-vis des gaz des argilites du Callovo-Oxfordien du site de Meuse/Haute-Marne, étudié par l'ANDRA depuis 1995, au voisinage d'un puits d'accès. Un protocole de mesure de la perméabilité au gaz a été élaboré en prenant en compte la très faible perméabilité des argilites et les effets de désaturation. Les trajets de chargement mécanique et de pression de gaz ont été déterminés par rapport aux chargements in situ. Deux méthodes d'interprétation, une fondée sur une solution analytique simplifiée et l'autre sur une solution numérique, ont été utilisées pour déterminer la valeur de perméabilité au gaz. Des mesures de la perméabilité au gaz sur des éprouvettes prélevées à différentes distances, de 0,1 à 12,5 m, de la paroi du puits d'accès au Laboratoire Souterrain de Meuse/Haute- Marne ont été effectuées pour caractériser l'endommagement mécanique induit suite au fonçage du puits. Les résultats obtenus sous une contrainte isotrope de 11 MPa sont compris entre 10-21 et 10-22 m² et ils ne présentent pas de variations significatives entre la zone potentiellement endommagée (éprouvette proximité à la paroi) et la zone présumée intacte (éprouvette à 12,5 m de la paroi). Ce résultat est cohérent avec les caractérisations de l'endommagement menées in situ. Sous chargement déviatorique, la variation des mesures de perméabilité est inférieure d'un ordre de grandeur par rapport à celle mesurée sous contrainte isotrope ; elle est donc peu significative compte tenu de la précision du dispositif de mesure. Des éprouvettes jumelles d'argilites supposés intactes ont subi différents paliers hydriques à l'aide des solutions salines sursaturées (HR variant de 25 % à 98 %) pour constituer un cycle complet désaturation - resaturation. Pour chacune des valeurs du degré de saturation, des mesures de perméabilité ont été effectuées. La cinétique de désaturation, la courbe de rétention, les déformations hydriques ainsi que la fissuration hydrique des éprouvettes ont été mesurées et analysées. La valeur du coefficient de diffusivité hydrique déterminée d'après l'évolution de la masse des éprouvettes est estimée à 5.10-10 m².s-1. La perméabilité au gaz mesurée des éprouvettes, sous un confinement de 5 MPa, augmente de 10-21 m² à 10-18 m² lorsque l'humidité relative à laquelle les éprouvettes ont été conditionnées varie de 98 % à 25 %. La perméabilité au gaz (k) et le degré de saturation (Sr) de la roche présentent une relation quasi-linéaire dans un repère log(k) - Sr. L'évolution de la perméabilité au gaz en fonction d'un déviateur de contraintes a aussi été étudiée pour différents degrés de saturation. Les résultats confirment que l'effet du déviateur de contraintes sur la perméabilité n'est pas significatif, même si le déviateur de contraintes dépasse le seuil d'endommagement et s'il est proche du seuil de rupture. Ces résultats ont été comparés à ceux obtenus par d'autres laboratoires utilisant des techniques différentes (Zhang 2007). La déformabilité et la vitesse des ondes des éprouvettes d'argilites ont été suivies pendant les essais. La microstructure des argilites a été étudiée à l'aide de la porosimétrie au mercure. Les facteurs influençant la mesure de perméabilité tels que : l'effet Klinkenberg, la variation du degré de saturation pendant l'essai, la dissolution du gaz et le déplacement d'eau par le gaz, et surtout l'étanchéité du système, ont été abordés dans cette étude.

About 60 percent of the electricity production in Belgium originates from nuclear power plants. Belgium owns 7 nuclear pressurized water reactors, which are located in two sites: 4 reactors in Doel and 3 reactors in Tihange. Together they have a capacity of approximately 5900 MWe. All these reactors use classical uranium oxide fuel assemblies. Two of them (Doel3, Tihange2) have also accepted a limited number of mixed (uranium and plutonium) oxide fuel assemblies. These mixed fuel assemblies came from the reprocessing of spent uranium oxide fuel assemblies in La Hague (France). The reprocessing of spent fuel gives birth to vitrified high-level waste, and to different isotopes of uranium and plutonium, which can be used in the manufacture of mixed oxide fuel assemblies. Each country producing radioactive waste must find a solution to dispose them safely. The internationally accepted solution is to dispose high-level radioactive waste in a deep and stable geological layer. This seems to be the most secure and environment-friendly way to get rid of the high-level radioactive waste. One of the few stable geological layers, which could accept radioactive waste in Belgium, is the Boom clay layer. Another possible layer is the Ypresian clay layer, but it is not the reference option for the moment. The Boom clay layer is quite thin (about 100 m thick) and is not at a large depth (about 240 m below the ground surface) at the proposed disposal site, beneath the SCK CEN Nuclear Research Centre in Mol. A large number of studies have already been performed on the Boom clay layer, and on the possibility of building a high-level radioactive waste repository in this geological medium. Since 1993, the Belgian government has promulgated a moratorium on the reprocessing of spent uranium oxide fuels in La Hague. Since then, spent fuel assemblies are considered as waste, and ONDRAF/NIRAS (the Belgium Agency for Radioactive Waste and Enriched Fissile Materials) has thus to deal with them as waste. This rises a number of questions on how to deal with this new kind of waste. A solution is to directly dispose these spent fuel assemblies in containers in a repository, just like the other high-level radioactive waste. This repository would be build in the Boom clay layer at a depth of about 240 m beneath the SCK CEN. One of the questions raised by this new kind of waste is: "could the direct disposal of the spent nuclear fuel assemblies lead to nuclear criticality risks in the future?". Nuclear criticality is the ability of a system to sustain a nuclear fission chain reaction. This question was not a key issue with vitrified high-level waste because these do not include fissile uranium and plutonium isotopes, which could lead to a criticality event. The spent fuel repository will be designed in order to totally avoid the occurrence of a criticality event at the closure time. But in the future history of the repository, external events could possibly affect this. These events could maybe lead to criticality inside the repository, and this has also to be avoided. This work tries to answer this question, and to determine how to avoid a long-term criticality event inside the repository. The only complete research work answering this question has been performed in the U.S. for the Yucca Mountain repository but this design is fully different from the Belgian one studied here: for example, the waste are not only spent fuel waste, and the geological layer is volcanic tuff.<p>The main achievements of this work are: <p>*A first set of in-package criticality scenarios for different design options for a Belgian spent fuel repository in the Boom clay layer. <p>*A large number of criticality calculations with different parameters (fuel type, fuel burnup, fuel enrichment, distance between the fuel assemblies, distance between the fuel rods, water fraction inside the overpack) for the different design options. <p>*A preliminary study of the effects of the spent fuel assemblies isotopic evolution with time on the multiplication factor. <p>*For the first time, a coupling between the in-package criticality scenarios and the criticality calculations has been performed. / Doctorat en sciences appliquées / info:eu-repo/semantics/nonPublished

L'étude de sûreté d'un stockage souterrain de déchets radioactifs passe, du point de vue de la géomécanique, par la caractérisation de la zone endommagée induite par le creusement du puits d'accès aux cavités de stockage. L'objet de cette thèse est donc de simuler la réponse hydro-mécanique des argilites de l'Est au creusement du puits d'accès au laboratoire souterrain de Meuse/Haute-Marne, en vue d'une comparaison avec les mesures qui seront acquise in situ en 2005 (expérimentation REP).<br/> Nous avons d'abord analysé l'ensemble des essais mécaniques qui ont été réalisés entre 1995 et 2001. Nous observons que chaque série d'essais a sa propre cohérence, que ce soit en termes de paramètres élastiques, de résistance à la rupture ou de capacité au fluage. Mais il existe de fortes différences entre les séries. Ces différences, qui sont dues au protocoles expérimentaux et non au matériau, nous ont permis de mettre en évidence trois résultats importants : les phases de resaturation imposées par plusieurs laboratoires ont dégradé les propriétés mécaniques des argilites de l'Est, l'existence d'une contrainte effective au sens de Biot n'est pas évidente pour ces argilites, et leur résistance à la rupture augmente nettement avec le séchage.<br/>D'après ces essais, nous avons distingué trois mécanismes de déformation irréversible : compaction, pré-rupture, rupture. Nous les avons décrits chacun par une loi de comportement élasto-plastique simple, fondée sur le critère de Mohr-Coulomb ou de Drücker-Prager, avec un écrouissage linéaire. On obtient alors une loi de comportement complète pour les argilites de l'Est en considérant les trois mécanismes simultanément (plasticité multi-critère).<br/>Enfin, les différentes modélisations que nous avons réalisées permettent de tirer les conclusions suivantes :la prise en compte des déformations irréversibles avant-rupture (compaction et pré-rupture) a pour effet de réduire considérablement l'extension de la zone en rupture qui apparaît autour du puits (par rapport au cas où le comportement est élastique jusqu'à la rupture) ; la diffusion des pressions interstitielles modifie peu la réponse mécanique du massif (en particulier, les déformations plastiques créées lors du déchargement mécanique n'évoluent pas au cours du drainage du massif) ; l'anisotropie des contraintes naturelles horizontales, dont par ailleurs nous confirmons l'existence, influence fortement la zone endommagée autour du puits (polarisation en azimut) ; enfin nous montrons qu'il n'est pas indispensable de simuler le détail des opérations de creusement du puits.

Dans le but de vérifier l'efficacité des dispositifs de scellement ou des barrières ouvragées dans le stockage géologique des déchets radioactifs, l'Institut de Radioprotection et de Sûreté Nucléaire (IRSN) a mis en œuvre le projet expérimental SEALEX (SEALing performance EXperiments) auquel ce travail est étroitement lié. Dans le cadre de ce projet, des essais in-situ sont effectués à l'échelle représentative et dans des conditions naturelles sur un mélange compacté de bentonite et de sable. Ce matériau de mélange a été choisi pour sa faible perméabilité et surtout pour sa capacité de gonflement qui permet de colmater les vides existant dans le système, notamment le vide technologique correspondant au vide radial entre le noyau de scellement et la roche hôte et qui est inévitable au cours de l'installation du noyau dans le forage. Une fois les vides scellés, le gonflement à volume constant engendre une pression de gonflement aussi bien sur la roche hôte (radiale) que sur les structures de confinement en béton (axiale). Le comportement de ce matériau dans ces conditions de couplages hydromécaniques est alors étudié dans ce travail. La microstructure du matériau à son état initial a été premièrement examinée par micro-tomographie rayons-X. Ceci a permis de voir la distribution des grains de bentonite et de sable ainsi que le réseau de pores dans l'échantillon. Des macro-pores se sont retrouvés concentrés à la périphérie de l'échantillon ainsi qu'entre les grains de sable, ce qui pourra affecter à court terme la perméabilité. L'hydratation du même matériau en condition de gonflement limité a été ensuite observée par une photographie 2D et par la micro-tomographie aux rayons-X. Le mécanisme de gonflement par production de gel de bentonite, la cinétique de gonflement, la diminution de densité et l'homogénéisation du matériau final on été analysés. L'hydratation en conditions de gonflement empêché a été aussi étudiée par des essais où la pression de gonflement a été mesurée dans deux directions : radialement et axialement. La différence retrouvée entre les pressions de gonflement axiales et radiales a évoqué la présence d'une anisotropie de microstructure qui a été analysée en fonction de la masse volumique sèche de bentonite dans le mélange. Des essais en modèle réduit reproduisant à une échelle 1/10ème les essais in situ (SEALEX) ont été également effectués afin d'étudier le comportement du noyau compacté après la reprise des vides au cas d'un accident détruisant les éléments de confinement. Des mesures locales de pression de gonflement le long des échantillons ont permis de mettre en évidence l'évolution du gradient de densité durant le gonflement axial. Finalement une comparaison entre les résultats obtenus dans ce travail et ceux d'un essai in situ (SEALEX) a été faite. Une bonne correspondance entre les valeurs d'humidités relatives a été retrouvée pour les mêmes longueurs d'hydratation tout en prenant en compte la saturation par le vide technologique radial. Par contre, la comparaison des évolutions et des valeurs de pressions de gonflement était plus compliquée vu les différences de configurations des essais / In order to verify the effectiveness of the geological high-level radioactive waste disposal, the French Institution of Radiation protection and Nuclear Safety (IRSN) has implemented the SEALEX project to control the long-term performance of swelling clay-based sealing systems, and to which this work is closely related. Within this project, In-situ tests are carried out on compacted bentonite-sand mixture in natural conditions and in a representative scale. This material is one of the most appropriate sealing materials because of its low permeability and good swelling capacity. Once installed, this material will be hydrated by water from the host-rock and start swelling to close all gaps in the system, in particular the internal pores, rock fractures and technological voids. Afterwards, swelling pressure will develop. In the present work, laboratory experiments were performed to investigate the sealing properties under this complex hydro-mechanical conditions taking into consideration the effect of technological voids. The microstructure of the material in its initial state was first examined by microfocus X-ray computed tomography (µCT). This allowed identification of the distribution of grains of sand and bentonite as well as the pores in the sample. Macro-pores are found concentrated at the periphery of the sample and between the grains of sand, which could affect in the short term the permeability. The hydration of the same material in limited swelling conditions was then observed by 2D photography and 3D µCT. The swelling mechanism with bentonite gel production, the swelling kinetics, the density decrease and the homogenisation of the material were analyzed. The hydration in the conditions of prevented swelling was also studied by swelling pressure tests with radial and axial measurements of swelling pressure. The difference found between the axial and radial swelling pressures suggested the presence of an anisotropic microstructure. Mock-up tests at a 1/10 scale of the in situ SEALEX tests were carried out for the study of the recovery capacity of the mixture in case of an accident causing the failure of the confining structures. Local measurements of swelling pressures along the sample allowed analysis of the density gradient evolution during axial swelling. Finally, a comparison between the laboratory results and those from an in-situ test was done, showing a good fitting in the relative humidity curves for the same infiltration length while considering the saturation effect from the technological void. The swelling pressure comparison was more complex because of the different configurations of the tests (existence of technological void in-situ that could affect the kinetics)

L'objectif de cette étude est d'évaluer la réactivité abiotique de l'hydrogène dans un site de stockage géologique de déchets radioactifs en formation argileuse. Nous montrons que l'hydrogène est un agent réducteur pouvant être impliqué dans des réactions d'oxydoréductions sous contrôle cinétique avec certaines espèces oxydées de la formation hôte du stockage. Le système soufre apparait tout particulièrement réactif vis-à-vis de la perturbation redox induite par la présence d'hydrogène, sa déstabilisation se traduit notamment par une importante production de sulfure. Notre étude expérimentale sur la réduction des sulfates par l'hydrogène montre que cette réaction ne peut pas être à l'origine de cette production de sulfure. En effet les temps de demi-vie pour les sulfates sont de l'ordre de 200.000 ans à 90°C et l'énergie d'activation de la réaction est très élevée (131 kJ/mol). Par contre, la pyrite est un oxydant potentiel pour l'hydrogène. Nous montrons que cette dernière réaction est possible sur de courtes périodes de temps dés 90°C. A des pH légèrement alcalins tels que ceux de l'eau porale d'une formation argileuse formation et des températures comprises entre 90 et 180°C, cette réaction conduit à la précipitation de pyrrhotite et à la production d'H2S. Nous proposons une loi de vitesse pour cette réaction pouvant être intégrée dans des simulations numériques évaluant la sûreté du stockage à long terme.

Cette thèse entre dans le cadre des recherches de l'axe II de la loi Bataille (30/12/1991) sur l'éventualité d'un stockage des déchets nucléaires de haute activité à vie longue en couches géologiques profondes. A son voisinage, la présence de microorganismes pourrait influencer la mobilité de radionucléides issus des colis de déchets. Ce travail a consisté à rechercher la présence de microorganismes autochtones dans l'argile à Opalinus du Mont Terri (Suisse) et dans l'argilite du Callovo-Oxfordien de Meuse/Haute-Marne (France). L'exploration de ces environnements jusqu'à présent peu étudiés du point de vue microbiologique indique une très faible densité cellulaire dans ces sédiments argileux, mais a néanmoins conduit à l'isolement d'espèces bactériennes nouvelles. De plus, des analyses microbiologiques ont permis la caractérisation d'une partie de la population microbienne introduite dans le laboratoire souterrain de Meuse/Haute-Marne par la ventilation du site et l'activité humaine.

Les verres aluminosilicates de terres rares sont connus pour leurs propriétés optiques et mécaniques intéressantes. Des études récentes ont montré que leur durabilité chimique était également excellente, ce qui a conduit à les envisager comme matrice spécifique d'immobilisation d'actinides trivalents. La vitesse initiale de dissolution des verres LaYSiAlO et CeYSiAlO, ainsi que la dépendance vis à vis du pH des mécanismes de dissolution, ont été déterminées au moyen de lixiviations dynamiques et statiques. Ces expériences ont été effectuées à 90°C dans de l'eau désionisée ou en milieu NaOH/HNO3 dilué dont le pH est compris entre 2 et 13. La composition des verres synthétisés varie autour de la composition moyenne suivante : La(Ce)-5%, Y-5%, Al-10%, Si-15%, O-65% ; l'élaboration de verres analogues au lanthane et au cérium a permis de mettre en évidence des différences de comportement liées uniquement à la nature de la terre rare. La désintégration a des radioéléments susceptibles d'être confinés dans le verre donne lieu à l'émission de particules a et de noyaux de recul qui provoquent principalement des dégâts électroniques (ionisations et excitations) et des déplacements d'atomes. Ces effets ont été simulés en irradiant de manière externe des monolithes de verre avec un faisceau d'électrons de 2,5 MeV ou d'ions Bi+ de 200 keV. Une série de tests d'altération en régime statique et eau désionisée a ensuite été programmée sur les échantillons irradiés afin de déterminer les conséquences de cette irradiation sur leur durabilité chimique. La spectrophotométrie U.V.-visible et l'ICP-MS ont été utilisés pour analyser les lixiviats, alors que la caractérisation élémentaire du solide a été effectuée par MEB-EDS et microanalyse nucléaire. L'XPS a permis d'obtenir des informations sur la composition ultra-superficielle des verres altérés et/ou irradiés (sur quelques nm), ainsi que sur le degré d'oxydation du cérium. Les conséquences structurales des irradiations b ont été étudiées par RMN et Raman ; les défauts paramagnétiques ont fait l'objet d'une analyse par RPE.

Ce travail est consacré à l'analyse et au développement de concepts et d'outils mathématiques en vue de leur application à des problématiques propres aux sites de stockage géologique profond de déchets radioactifs. La première partie porte sur l'estimation en champ lointain de la concentration de radionucléides issus du relâchement des colis de confinement, lorsque les incertitudes sur le relâchement sont prises en compte. En s'appuyant sur les travaux de A. Bourgeat et A. Piatniski sur l'homogénéisation d'une équation de convection-diffusion avec second membre aléatoire, on développe des outils numériques permettant d'approcher le comportement probabiliste du champ de concentration dans une configuration du type site de stockage. Dans une seconde partie, on s'intéresse à la migration de gaz dans et autour d'un site de stockage. Après une revue sur la modélisation physique des écoulements diphasiques de type eau/hydrogène en milieu poreux, on propose une nouvelle formulation mathématique du problème qui décrit, dans un même jeu d'équations, les écoulements à une (liquide) et deux (liquide/gaz) phases. Une étude de l'existence de solutions de cette formulation est menée à l'aide de la théorie générale des équations différentielles quasilinéaires elliptiques-paraboliques introduite par H.W. Alt et S. Luckhaus. Une méthode de résolution numérique du problème est mise en oeuvre pour la simulation de différents cas test, des plus simples au plus représentatif d'un site de stockage géologique. Enfin, l'homogénéisation périodique du modèle est effectuée et appliquée à la simulation de l'exercice Couplex-Gaz proposé par l'ANDRA

La spectrométrie gamma est une des mesures non destructives passives la plus utilisée pour la quantification des radionucléides dans les déchets nucléaires. Le travail de thèse a pour but l'amélioration de l'exploitation du spectre gamma (c'est-à-dire après l'étape d'acquisition du spectre). L'exploitation des spectres se faisant en deux étapes (restituer les énergies et les surfaces nettes des pics contenus dans le spectre et déterminer le rendement de détection de la mesure), le travail de thèse s'est divisé en deux parties. Dans un premier temps, nous avons mis en place un procédé de validation qui quantifie les incertitudes engendrées par l'extraction des énergies et des surfaces et qui est applicable à n'importe quel logiciel de déconvolution. Avec ce procédé, nous avons étudié les performances de la déconvolution effectuée par le logiciel SINBAD. Le travail de thèse a ainsi permis de disposer d'un outil automatisé d'extraction des énergies et des surfaces nettes des pics d'absorption validé et dont les incertitudes sont quantifiées. Enfin, la deuxième partie de la thèse a permis de définir une méthode automatisée de calcul du rendement de détection, applicable à n'importe quel objet mesuré. La faisabilité de la méthode sur des cas simples a été attestée par le travail de thèse. L'extrapolation à des cas plus complexes devra faire l'objet d'études supplémentaires.

23000 tonnes de déchets graphites seront générés lors du démantèlement de la première filière de réacteurs en France (9 réacteurs Uranium Naturel Graphite Gas, UNGG). Ces déchets radioactifs sont classés dans la catégorie Faible Activité Vie Longue (FAVL). Dans le cadre de la loi, l'agence nationale pour la gestion des déchets radioactifs (Andra) étudie un concept de stockage à faible profondeur. Cette étude s'intéresse plus particulièrement au carbone 14, qui est un des principaux radionucléides à vie longue (5730 ans) dans les déchets graphite, mais aussi au tritium qui est l'un des principaux contributeurs de la radioactivité à court terme. Ces deux radionucléides ont la particularité d'exister sous différentes formes, aussi bien en phase gaz (14CO2, HT,...) qu'en phase liquide (14CO32-, HTO,...). Leur spéciation va influencer leur migration du stockage vers l'environnement. Des expériences de lixiviation en milieu alcalin (NaOH 0,1mol.L-1, simulant les conditions de stockage), ont été réalisées sur des échantillons de graphites irradiés provenant de deux réacteurs : SLA2 et G2, afin de quantifier leur relâchement et de définir leur spéciation. Les études montrent que le carbone se trouve aussi bien en phase gaz qu'en phase liquide. Dans la phase gaz, le relâchement est faible (< 0,1%), et correspond à des formes oxydables. Le carbone 14 est relâché majoritairement en phase liquide : 65% de la fraction d'inventaire relâchée est sous forme de carbone 14 inorganique, et 35% de carbone 14 organique. Deux formes de tritium ont été identifiées dans la phase gaz : HTO et HT/Tritium Organiquement Lié. Plus de 90% du tritium en phase gaz se trouve sous forme HT/TOL, mais ce relâchement est faible (<0,1%). Majoritairement le tritium est en phase liquide sous forme HTO.