Le compactage, l'emballage et l'entreposage des déchets faiblement radioactifs d'une centrale nucléaire sont des opérations susceptibles de produire des émissions de composés à risque radiologique ou chimique. L'objectif de ce projet de maîtrise était de caractériser les composés radioactifs que sont l'eau tritiée (HTO) et le dioxyde de carbone14 (14CO2), ainsi que les composés organiques volatils (COV), dans l'air autour de déchets soumis au compactage, fraîchement mis en ballot ou entreposés dans des fosses depuis quelques années. Le suivi des émissions d'un ballot de déchets a été réalisé grâce à un montage expérimental comprenant une enceinte, ainsi qu'un système d'échantillonnage et de séparation des composés. Une technique de concentration cryogénique a été utilisée pour échantillonner des traces de composés organiques volatils. Les résultats des analyses d'air, et ceux de modélisations de diffusion et de dispersion, indiquent que les émissions de composés à risque sont faibles durant les opérations de compactage et d'emballage, mais qu'elles se poursuivent durant plusieurs années, selon un taux de diminution prévisible.

Les études du risque du stockage de déchets radioactifs comprennent, comme toute étude du risque, un traitement de l'incertitude. L'outil de calcul du risque, appelé outil PRA (Probabilistic Risk Assessment), est formé d'un code de calcul d'écoulement des eaux souterraines et de transport de chaînes de radionucléides. Ce type d'outil est essentiel pour l'évaluation de performance de la barrière géologique. Le manque de connaissances au sujet de la variabilité (dans l'espace et le temps) des propriétés hydrogéologiques de cette barrière est la raison primaire de l'incertitude et des méthodes stochastiques ont été développées en hydrogéologie pour le traiter.<p>Dans cette thèse, l'analyse d'incertitude liée à la composition du milieu géologique est partagée entre l'écoulement et le transport de la manière suivante: a) une solution moyenne de l'écoulement est tout d'abord déterminée à l'aide d'un code basé sur la méthode des différences finies. Cette solution est ensuite soumise à une analyse de sensibilité. Cette analyse débouche sur la résolution d'un problème inverse afin d'améliorer l'estimation initiale des paramètres moyens d'écoulement; b) l'effet de la variation aléatoire de la vitesse d'écoulement est envisagé lors du transport des radionucléides. Le transport est résolu à l'aide d'une méthode Monte Carlo non analogue.<p><p>L'analyse de sensibilité du problème d'écoulement est réalisée à l'aide d'une méthode variationnelle. La méthode proposée a comme avantage celui de pouvoir quantifier l'incertitude de structure; c'est-à-dire l'incertitude liée à la géométrie du milieu géologique.<p>Une méthodologie Monte Carlo non analogue est utilisée pour le transport de chaînes de radionucléides en milieu stochastique. Les apports de cette méthodologie pour le calcul du risque reposent sur trois points:<p>1) L'utilisation d'une solution de transport simple (sous la forme d'une solution adjointe) dans les mécanismes de la simulation Monte Carlo. Cette solution de transport permet de résumer, entre deux positions successives du marcheur aléatoire, les processus chimicophysiques (advection, diffusion-dispersion, adsorption, désorption,) apparaissant à l'échelle microscopique. Elle rend possible des simulations efficaces de transport en accélérant les mécanismes de transition des marcheurs aléatoires dans le domaine géologique et dans le temps.<p>2) L'application de la méthode des arbres d'événements continus au transport de chaînes de radionucléides. Cette méthode permet d'envisager les transitions radioactives entre éléments d'une chaîne selon un même formalisme que celui qui prévaut pour les simulations de transport d'un radionucléide unique. Elle permet donc de passer du transport d'un radionucléide au transport d'une chaîne de radionucléides sans coûts supplémentaires en temps de calcul et avec un coût supplémentaire en mémoire limité.<p>3) L'application de techniques dites de "double randomization" au problème de transport de radionucléides dans un milieu géologique stochastique. Ces techniques permettent de combiner efficacement une simulation Monte Carlo de paramètres avec une simulation Monte Carlo de transport et ainsi d'inclure l'incertitude associée à la composition du milieu géologique explicitement dans le calcul du risque.<p><p>Il ressort de ce travail des perspectives prometteuses de développements ultérieurs de la méthodologie Monte Carlo non analogue pour le calcul du risque.<p><p> / Doctorat en sciences appliquées / info:eu-repo/semantics/nonPublished

23000 tonnes de déchets graphites seront générés lors du démantèlement de la première filière de réacteurs en France (9 réacteurs Uranium Naturel Graphite Gas, UNGG). Ces déchets radioactifs sont classés dans la catégorie Faible Activité Vie Longue (FAVL). Dans le cadre de la loi, l’agence nationale pour la gestion des déchets radioactifs (Andra) étudie un concept de stockage à faible profondeur. Cette étude s’intéresse plus particulièrement au carbone 14, qui est un des principaux radionucléides à vie longue (5730 ans) dans les déchets graphite, mais aussi au tritium qui est l’un des principaux contributeurs de la radioactivité à court terme. Ces deux radionucléides ont la particularité d’exister sous différentes formes, aussi bien en phase gaz (14CO2, HT,…) qu’en phase liquide (14CO32-, HTO,…). Leur spéciation va influencer leur migration du stockage vers l’environnement. Des expériences de lixiviation en milieu alcalin (NaOH 0,1mol.L-1, simulant les conditions de stockage), ont été réalisées sur des échantillons de graphites irradiés provenant de deux réacteurs : SLA2 et G2, afin de quantifier leur relâchement et de définir leur spéciation. Les études montrent que le carbone se trouve aussi bien en phase gaz qu’en phase liquide. Dans la phase gaz, le relâchement est faible (< 0,1%), et correspond à des formes oxydables. Le carbone 14 est relâché majoritairement en phase liquide : 65% de la fraction d’inventaire relâchée est sous forme de carbone 14 inorganique, et 35% de carbone 14 organique. Deux formes de tritium ont été identifiées dans la phase gaz : HTO et HT/Tritium Organiquement Lié. Plus de 90% du tritium en phase gaz se trouve sous forme HT/TOL, mais ce relâchement est faible (<0,1%). Majoritairement le tritium est en phase liquide sous forme HTO. / 23000 tons of graphite wastes will be generated during dismantling of the first generation of French reactors (9 gas cooled reactors). These wastes are classified as Long Lived Low Level wastes (LLW-LL). As requested by the law, the French National Radioactive Waste Management Agency (Andra) is studying concepts of low-depth disposals.In this work we focus on carbon 14, the main long-lived radionuclide in graphite waste (5730y), but also on tritium, which is the main contributor to the radioactivity in the short term. Carbon 14 and tritium may be released from graphite waste in many forms in gaseous phase (14CO2, HT…) or in solution (14CO32-, HTO…). Their speciation will strongly affect their migration from the disposal site to the environment. Leaching experiments, in alkaline solution (0.1 M NaOH simulating repository conditions) have been performed on irradiated graphite, from Saint-Laurent A2 and G2 reactors, in order to quantify their release and characterize their speciation. The studies show that carbon 14 exists in both gaseous and aqueous phases. In the gaseous phase, release is weak (<0.1%) and corresponds to oxidizable species. Carbon 14 is mainly released into liquid phase, as both inorganic and organic species. 65% of released fraction is inorganic and 35% organic carbon. Two tritiated species have been identified in gaseous phase: HTO and HT/Organically Bond Tritium. More than 90% of tritium in that phase corresponds to HT/OBT. But release is weak (<0.1%). HTO is mainly in the liquid phase.

Afin d'assurer le confinement de déchets radioactifs en milieu géologique profond, il est envisagé d'utiliser des matériaux argileux de site et des bentonites. Leur stabilité en présence de fer métal, constituant des conteneurs de déchets, est étudiée. Ces études démontrent que la réactivité de tels matériaux est principalement portée par les smectites dioctaédriques et les kaolinites qu'ils contiennent. En revanche, la présence de sulfures inhibe la réaction Fe(0)-argiles. La nature du produit de réaction dépend de la quantité de fer métal disponible. A pH basique, par contact physique avec les agents oxydants de la smectite (H+, OH- et Fe3+), le Fe(0) est corrodé. Cette réaction est favorisée par les hétérogénéités des surfaces latérales de la smectite, qui altérée définit un micro-domaine à l'intérieur duquel nucléent des serpentines-Fe si l'apport en fer est suffisant. De telles néoformations entrainent une diminution des propriétés de confinement de la barrière argileuse.

Les smectites possèdent des propriétés qui en font des candidates potentielles pour constituer une des barrières pour le stockage des déchets radioactifs en milieu géologique profond : faible perméabilité, gonflement et rétention de cations. Le cœur de cette thèse est la détermination des liens existant entre les propriétés d'hydratation, de gonflement et de<br />mobilité des cations, c'est-à-dire les propriétés de confinement du matériau.<br />L'objectif est de comprendre et prédire le comportement de l'eau dans les smectites en suivant deux axes de recherche : les aspects mécanistique et énergétique de l'hydratation des smectites. Nous avons travaillé sur la montmorillonite Na-Ca contenue dans la bentonite MX80, sous forme échangée, et monoionique (saturée par des cations alcalins ou des cations Ca).<br />L'approche traverse les différentes échelles (microscopique, mésoscopique et macroscopique)<br />et conduit à étudier les différentes composantes du système (feuillet-cation-eau), en mettant en œuvre des méthodes expérimentales de manière originale (thermoporométrie et conductivité électrique pour différentes humidités relatives (HR)) et des méthodes théoriques (calculs électrostatiques).<br />En premier lieu, l'état sec est défini par ATVC (Analyse Thermique à Vitesse Contrôlée). Ensuite une caractérisation classique de la porosité de la smectite pour l'état sec est réalisée (intrusion de mercure, adsorption d'azote) et nous permet de montrer l'existence d'une mésoporosité dont le rayon évolue entre 2 et 10 nm en fonction du cation compensateur.<br />Les expériences de thermoporométrie et de conductivité pour différents états d'hydratation<br />ont permis de suivre l'augmentation des tailles de pore et de la mobilité des cations en fonction de l'hydratation. Nous mettons notamment en évidence l'existence d'un gonflement osmotique mésoscopique pour de faibles humidités relatives (environ 50-60% HR) pour les cations Li et Na. En combinant les résultats de thermoporométrie, diffraction des Rayons X et conductivité électrique, nous sommes en mesure de proposer une séquence d'hydratation complète pour chaque cation, montrant ainsi le rôle du cation compensateur dans l'hydratation de la smectite : il est responsable de la structure de la porosité à l'état sec et de l'évolution des tailles de pore en fonction de la HR et il modifie la séquence d'hydratation par sa mobilité dans l'espace interfoliaire.<br />La distinction des différents types d'eau présents dans la structure argileuse est réalisée par thermoporométrie à différentes humidités relatives : eau liée aux cations et aux surfaces, eau structurée par la porosité et eau libre. Cette distinction est importante pour comprendre le comportement de l'argile et notamment les propriétés de diffusion. <br />L'importance de la nature du cation est également mise en évidence par le modèle énergétique. Les calculs électrostatiques utilisant le formalisme PACHA (Méthode d'Egalisation des Electronégativités) montrent que, pour les petits cations, l'énergie<br />d'hydratation du cation dans la structure argileuse est prépondérante, alors que pour les gros cations, c'est l'énergie d'hydratation des feuillets qui est prépondérante. Pour obtenir ces résultats, nous avons déterminé les enthalpies de surface pour l'état sec, qui montrent une évolution cohérente, en fonction de la charge partielle du cation, avec l'augmentation de taille de pores et donc de taille de particules. Ensuite, au moyen d'un modèle théorique, nous avons<br />calculé les énergies de gonflement, les énergies d'hydratation des surfaces et des cations se trouvant dans l'espace interfoliaire.<br />Le comportement de l'argile purifiée mixte (Na/Ca) est analysé à partir des résultats obtenus pour les composés homoioniques : l'argile mixte a un comportement plus proche de celui d'une argile calcique pour les expériences réalisées, alors que le cation Na est majoritaire. Cette observation implique des résultats sur les propriétés de l'argile différents de ceux escomptés pour les propriétés d'hydratation, de gonflement et de mobilité des cations interfoliaires dans le cadre des déchets radioactifs.

Ce travail de thèse a pour objet l’étude du comportement hydromécanique endommageable des géomateriaux non saturés. Plus précisément, cette recherche est appliquée à l’étude du comportement de galeries de stockage de déchets radioactifs en formation géologique profonde. Dans un premier temps, après avoir résumé les principaux traits du comportement hydromécanique des géomateriaux, en insistant sur l’effet de la succion et de l’endommagement mécanique, un nouveau modèle PPE-NS couplant les aspects hydromécaniques, de plasticité et d’endommagement isotrope est présenté. Etabli dans le cadre de la thermodynamique des milieux poreux, il est basé sur le concept de contrainte effective plastique et de la pression interstitielle équivalente. Supposant une distribution bimodale de tailles des pores pour les milieux poreux endommagés, l'effet d'endommagement sur le comportement hydraulique est modélisé au moyen des fonctions phénoménologiques. L’endommagement intervient donc aussi bien sur le comportement mécanique qu'hydraulique dans ce modèle. La prise en compte des contributions à l’énergie des interfaces venant à la fois de l'interaction mécanique entre les phases solide et fluide (via la pression équivalente) et du mécanisme physico-chimique de rétention d'eau (via la fonction de rétention d’eau) permet à ce modèle de décrire de façon pertinente le couplage bilatéral entre elles. Dans un deuxième temps, ce modèle rhéologique est appliqué au comportement de l’argillité du Callovo-Oxfordian, qui est potentiellement la roche hôte du stockage de déchets nucléaires en France, afin d’étudier les évolutions hydromécaniques d’une galerie type selon son cycle de vie simplifié. Tout d’abord, ce modèle est validé par des essais mécaniques et hydrauliques au laboratoire, en considérant des échantillons « homogènes ». Ensuite, l’approche analytique est utilisée pour constituer une solution exacte de référence de ce problème dans un cas limite d’une roche hôte poro-viscoplastique saturée. Cette solution permet de mieux comprendre l’effet du fluage sur le comportement de la galerie et aussi de tester la fiabilité d’autres solutions numériques complexes développées par la suite. Enfin, l’approche numérique des éléments finis est mise en œuvre afin d'implémenter le nouveau modèle PPE-NS dans un code de calcul initialement développé au LGCB (Laboratoire Génie Civil et Bâtiment). Sa validité est partiellement vérifiée en considérant le comportement « limite » en photoélasticité d'une galerie non revêtue ou des solutions quasi-analytiques ont été développées. Des études paramétriques dans le cas général d'un tunnel revêtu montrent la cohérence du modèle et mettent en lumière l’influence de la désaturation sur le comportement de la galerie. / This thesis aims to study the damageable hydromechanical behavior of unsaturated geomaterials. More precisely, the research is applied to study the behavior of underground galleries of radioactive waste disposals in deep geological formations. Firstly, after summarizing the main features of the hydro-mechanical behavior of geomaterials, emphasizing the effect of suction and damage, a new model PPE-N coupling hydromechanical interactions with plasticity and isotropic damage is presented. Established in the framework of thermodynamics of porous media, it is based on the concept of the so called plastic effective stress and equivalent pore pressure. Assuming a bimodal pore size distribution for cracked porous media and using the concept of bundle cylindrical capillaries, damage effects on hydraulic behaviour (water retention curve and hydraulic conductivity) is modelled using phenomenological functions. The accountance of the contributions to the interfacial energy from the mechanical internations between solid and fluid phases (via theequivalent pore pressure) as well as the physico-chemical mechanism of water retention (via the water retention function) enables this model to describe in apertinent manner bilateral couplings between them.Secondly, this constitutive model is applied to Callovo- Oxfordian argillite, which is the potential host rock for the French nuclear waste disposal, and then to study the evolution of the hydromechanical responses of an underground gallery according to its simplified life cycle. The model is first validated against a range of mechanical and hydraulic laboratory tests, considering "homogeneous" samples. The analytical approach is then used to provide an exact reference solution of this problem in the limiting case of a saturated poro-viscoplastic host rock. This solution allows to better understand the effect of creep on the behavior of the gallery and also to test the precision of other complex numerical solutions . Finally, the numerical approach using finite elemnts is used to implement the new model EPP-NS in a computer code originally developed in LGCB (Laboratoire Genie Civil et Batiment). Its validity is partly checked by examining the poroelastic behavior of an unlined tunnel where quasi-analytical solutions have been developed. Parametric studies in the generalcase of a lined tunnel demonstrate the consistency of the model and highlight the influence of desaturation on the behavior of the gallery.

Actuellement, bien que la plupart des pays nucléaires converge vers la même solution technique: le stockage profond pour la gestion des déchets radioactifs de haute activité et à vie longue, les objectifs calendaires divergent d'un pays à l'autre. Grâce au calcul économique, nous souhaitons apporter des éléments de réponse à la question suivante : En termes de temporalité, comment les générations présentes, qui bénéficient de la production d'électricité nucléaire, doivent-elles supporter les charges de la gestion des déchets radioactifs en tenant compte des générations futures ? Cette thèse se propose d'analyser spécifiquement la décision française en tenant compte de son contexte. Nous proposons un ensemble d'outils qui permet d'évaluer l'Utilité du projet de stockage profond en fonction des choix de temporalité. Notre thèse étudie également l'influence en retour des choix de stockage sur le cycle du combustible nucléaire. Au-delà, nous prenons en compte les interactions entre le stockage profond et les choix de parc nucléaire et de cycle du combustible qui constituent un « système complet ». / Nowadays, the deep geological repository is generally considered as the reference solution for the definitive management of spent nuclear fuel/high-level waste, but different countries have decided different disposal deployment schedules. Via the economic calculation, we hope to offer some answers to the following question: In terms of disposal time management, how should the present generations, benefiting from the nuclear power generation, bear the costs of radioactive waste management, while taking into account future generations? This thesis proposes to analyze specifically the French decision in its context. We propose a set of tools to evaluate the Utility of the deep geological repository project according to the deployment schedule choices. Our thesis also studies the influence of disposal choices on the nuclear fuel cycle. Beyond, we also take into account the interactions between the deep geological repository, nuclear fleet and cycle choices which constitute a "complete system".

Les activités nucléaires génèrent des déchets radioactifs classés selon leur niveau d’activité et la durée de vie des radioéléments présents. La garantie d’un classement et d’une gestion optimale nécessite une caractérisation précise. Les déchets de moyenne et haute activité, contenant des radioéléments à vie très longue, seront stockés en profondeur pendant plusieurs centaines de milliers d’années, à l’issue desquelles il est nécessaire de pouvoir garantir l’absence de risques pour l’homme et l’environnement, non seulement sur le plan radiologique, mais aussi en ce qui concerne des éléments stables, toxiques du point de vue chimique. Cette thèse concerne la caractérisation par activation neutronique de ces éléments toxiques, ainsi que celle des matières nucléaires présentes dans les colis. Elle a été réalisée dans le cadre d’une collaboration entre le Laboratoire de Mesures Nucléaires du CEA Cadarache, en France, et l’institut de Gestion des Déchets Radioactifs et de Sûreté des Réacteurs du centre de recherche FZJ (Forschungszentrum Jülich), en Allemagne. La première étude a consisté à valider le modèle numérique de la cellule d’activation neutronique MEDINA (FZJ) avec le code de transport Monte Carlo MCNP. Les rayonnements gamma prompts de capture radiative d’échantillons contenant des éléments d’intérêt (béryllium, aluminium, chlore, cuivre, sélénium, strontium et tantale) ont été mesurés et comparés aux simulations avec diverses bases de données nucléaires, permettant d’aboutir à un accord satisfaisant et validant le schéma de calcul en vue des études suivantes. Ensuite, la mesure des rayonnements gamma retardés de fissions induites sur les isotopes 235U et 239Pu a été étudiée pour des fûts de 225 L contenant des enrobés bitumineux ou une matrice béton, représentatifs de déchets produits en France et en Allemagne. Les rendements d’émission des rayonnements gamma retardés de fission d’intérêt, cohérents avec ceux publiés dans la littérature, ont été déterminés à partir des mesures d’échantillons métalliques d’uranium et de plutonium dans la cellule d’activation neutronique REGAIN du LMN. Le signal utile a ensuite été extrapolé par simulation MCNP pour une répartition homogène d’isotopes 239Pu ou 235U dans les matrices considérées, en utilisant le modèle numérique de MEDINA. Des signaux faibles, de l’ordre de 100 coups par gramme d’isotope 239Pu ou 235U, ont été obtenus. Pour le colis d’enrobés bitumineux, le niveau d’irradiation gamma très élevé, dû à une activité en 137Cs de l’ordre de 1 TBq par fût, nécessiterait l’utilisation d’une collimation et/ou d’écrans pour éviter la saturation de l’électronique de mesure, rendant indétectables les rayonnements gamma retardés de fission. Les colis de déchets bétonnés produits en Allemagne présentant un niveau d’activité plus faible, il a été possible d’estimer des limites de détection allant de 10 à 290 g d’isotope fissile 235U ou 239Pu, selon la raie gamma considérée, suite à la mesure du bruit de fond actif dans MEDINA avec une matrice béton maquette. Afin d’améliorer ces performances, le blindage du détecteur germanium de MEDINA a été optimisé à l’aide de simulations MCNP, montrant la possibilité de réduire les bruits de fond gamma et neutron d’un facteur 4 et 5, respectivement. La validation expérimentale de l’efficacité du blindage a été effectuée à partir de configuration simples à implémenter dans MEDINA, confirmant les facteurs de réduction attendus. Un blindage du détecteur optimal permettrait d’améliorer les limites de détection et aussi d’utiliser une source de neutrons d’intensité supérieure, comme un générateur de neutron à haut flux ou un accélérateur linéaire d’électrons avec une cible de conversion appropriée. / Nuclear activities produce radioactive wastes classified following their radioactive level and decay time. An accurate characterization is necessary for efficient classification and management. Medium and high level wastes containing long lived radioactive isotopes will be stored in deep geological storage for hundreds of thousands years. At the end of this period, it is essential to ensure that the wastes do not represent any risk for humans and environment, not only from radioactive point of view, but also from stable toxic chemicals. This PhD thesis concerns the characterization of toxic chemicals and nuclear material in radioactive waste, by using neutron activation analysis, in the frame of collaboration between the Nuclear Measurement Laboratory of CEA Cadarache, France, and the Institute of Nuclear Waste Management and Reactor Safety of the research center, FZJ (Forschungszentrum Jülich GmbH), Germany. The first study is about the validation of the numerical model of the neutron activation cell MEDINA (FZJ), using MCNP Monte Carlo transport code. Simulations and measurements of prompt capture gamma rays from small samples measured in MEDINA have been compared for a number of elements of interest (beryllium, aluminum, chlorine, copper, selenium, strontium, and tantalum). The comparison was performed using different nuclear databases, resulting in satisfactory agreement and validating simulation in view of following studies. Then, the feasibility of fission delayed gamma-ray measurements of 239Pu and 235U in 225 L waste drums has been studied, considering bituminized or concrete matrixes representative of wastes produced in France and Germany. The delayed gamma emission yields were first determined from uranium and plutonium metallic samples measurements in REGAIN, the neutron activation cell of LMN, showing satisfactory consistency with published data. The useful delayed gamma signals of 239Pu and 235U, homogeneously distributed in the 225 L matrixes, were then determined by MCNP simulations using MEDINA numerical model. Weak signals of about one hundred counts per gram of 239Pu or 235U after 7200 s irradiation were obtained. Because of the high gamma emission in the bituminized waste produced in France (about 1 TBq of 137Cs per drum), the use of collimator and/or shielding is mandatory to avoid electronic saturation, making fission delayed gamma rays undetectable. However, German concrete drums being of lower activity, their corresponding active background was measured in MEDINA with a concrete mock-up, leading to detection limits between 10 and 290 g of 235U or239Pu, depending on the delayed gamma line. In order to improve these performances, the shielding of MEDINA germanium detector was optimized using MCNP calculations, resulting in gamma and neutron background reduction factors of 4 and 5, respectively. The experimental validation of the shielding efficiency was performed by implementing easy-to-build configurations in MEDINA, which confirmed the expected background reduction factors predicted by MCNP. Thanks to an optimized detector shielding, it will also be possible to use a higher neutron emission source, like a high flux neutron generator or an electron LINAC with appropriate conversion targets, in view to further reduce detection limits.

L'objectif de cette thèse est de fournir des modèles et des outils de simulation pour décrire les échanges de masse entre les circuits de ventilation (galeries) et les milieux poreux des ouvrages souterrains d'enfouissement des déchets nucléaires. La modélisation prend en compte le couplage à l'interface poreux-galerie entre les écoulements liquide gaz compositionnels dans le milieu poreux constituant le stockage et les écoulements gazeux compositionnels dans le milieu galerie libre. / The objective of this thesis is to develop models and algorithms to simulate efficiently the mass exchanges occurring at the interface between the nuclear waste deep geological repositories and the ventilation excavated galleries. To model such physical processes, one needs to account in the porous medium for the flow of the liquid and gas phases including the vaporization of the water component in the gas phase and the dissolution of the gaseous components in the liquid phase. In the free flow region, a single phase gas free flow is considered assuming that the liquid phase is instantaneously vaporized at the interface. This gas free flow has to be compositional to account for the change of the relative humidity in the free flow region which has a strong feedback on the liquid flow rate at the interface.

Cette recherche doctorale porte sur la modélisation 3D de la dynamique des teneurs en eau dans le sol et le soussol lorsque les écoulements sont à saturation variable. La modélisation est basée sur une version généralisée de la loi de Darcy-Buckingham et de l’équation de Richards multidimensionnelle. Les recherches présentées dans cette thèse concernent différents volets, présentés ci-dessous, dont le fil conducteur est l’analyse de phénomènes d’écoulements en milieux poreux, contenant de fortes hétérogénéités et/ou perturbés par des fluctuations temporelles. Dans le cadre d’un partenariat de recherche entre l’IMFT et l'IRSN sur la problématique du stockage souterrain de déchets radioactifs, nous avons modélisé en 3D la dynamique du front de désaturation d’une couche argileuse autour d’une galerie souterraine ventilée, à l’aide du code volumes finis BIGFLOW 3D. Ce travail a permis de mettre au point une approche d’immersion pour la modélisation des écoulements en milieux composites. Un autre volet de cette thèse concerne une étude analytique et numérique des profils verticaux de succion et de teneur en eau lors d’une infiltration verticale, non-saturante, dans un sol hétérogène finement stratifié. Des solutions analytiques exactes et approchées sont obtenues en régime permanent, à l’aide de transformations de variables, et sont comparées avec des solutions numériques pour différents degrés d’hétérogénéité. De même, les phénomènes de « barrière capillaire » sont étudiés d’une part analytiquement et d’autre part, par expérimentations numériques transitoires d’infiltration sur des systèmes bicouches, en présence d’une nappe plus ou moins profonde. D’autre part, les écoulements nonsaturés sont étudiés, cette fois, en présence d’un forçage transitoire fortement oscillatoire, dans une colonne de sable fin homogène, sous l’effet de fluctuations périodiques du niveau de la surface libre. Une méthode multi-front mise au point lors d’une thèse précédente à l’IMFT est validée numériquement en montrant que cette méthode simule efficacement la dynamique oscillatoire des flux et des profils de pression avec un nombre limité de « fronts ». De plus, nous avons analysé la phénoménologie capillaire/gravitaire des écoulements oscillatoires dans la colonne grâce à un suivi dynamique du plan de flux nul. Enfin, nous présentons, comme extension aux travaux précédents, une étude préliminaire des phénomènes 3D d’infiltration et de redistribution d’eau, notamment lorsque l’hétérogénéité du sol est de type aléatoire. Les premiers essais d’infiltration permettent de tester, en réplique unique, des méthodes de prises de moyennes spatiales des champs de succion et teneur en eau et évaluer la taille minimum du domaine de calcul 3D permettant d’obtenir des profils verticaux moyens représentatifs de l’infiltration dans une réplique unique du sol aléatoire. / This doctoral research, defended at the Institut de Mécanique des Fluides de Toulouse, is devoted to modeling water pressure and water content in soils and in subsurface geologic formations, in the case of variably saturated flow. One of the main scientific objectives of this work is to analyze the response of unsaturated flow systems, and particularly capillary and gravitational effects, in the presence of material heterogeneities, discontinuities, and/or space-time fluctuations. Modeling is based on a generalized version of Darcy- Buckingham’s law, and of Richards’ flow equation. Overall, the topics developed in this PhD thesis focus on several related aspects of variably saturated water flow in the subsurface. These aspects all occur at once in most applications (drying/wetting,heterogeneity, temporal forcing), but they are "decoupled" here for convenience. A preliminary research (collaborative project IMFT / IRSN) was developed to study the 2D/3D drying process at the porous wall of a deep cylindrical excavation in response to hydrometeorological signals. This project has motivated the design and testing of a novel approach to include cavities in the modeling domain. A detailed study of steady state infiltration was developed for the case of finely stratified soils, with parameters that vary continuously and cyclically with depth. Exact and approximate analytical solutions are calculated based on variable transformation methods and on perturbation type approximations, and they are tested numerically using a finite volume code (BIGFLOW 3D). The sensitivity of suction fluctuations vs. stratification wavelength is investigated, as well as the effect of the degree of heterogeneity, and of water table depth. Capillary barrier effects are studied for the case of unsaturated infiltration in multilayer soil systems characterized by a discontinuity of soil properties at interfaces. Numerical experiments are developed for transient infiltration towards a water table through a two-layer system, the goal being to analyze possible capillary barrier effects under various scenarios. On the other hand, we study numerically the case of a partially saturated / unsaturated soil column submitted to highly variable oscillatory pressure at the bottom of the column: this leads to vertical flow oscillations in the unsaturated zone above the water table influenced by tides (coastal beach sand). We analyze the dynamics of this oscillatory flow, where capillary and gravitational effects compete; for this purpose we use a novel method that tracks the positions of the zero flux plane in the unsaturated column. Finally, we also present, as an extension to the previous studies, a preliminary investigation of multidimensional infiltration/redistribution phenomena, particularly for the case of fully 3D random-type soil heterogeneity. The first numerical experiments of 3D infiltration are undertaken based on the single realization approach to soil heterogeneity, and assuming a uniform distribution of wetting at soil surface.