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Regras de ocupação e influência de dopantes trivalentes em matrizes cerâmicas transparentes de PLZT 9/65/35Botero, Eriton Rodrigo 01 October 2009 (has links)
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Previous issue date: 2009-10-01 / Universidade Federal de Minas Gerais / In this work, were investigated the occupancy of rare-earth ions in lattice site of the ferroelectric system (Pb,La)(Zr,Ti)O3, or PLZT. The influence on the structural, microestructural, dielectric, ferroelectric, optical and electro-optical properties, due to the aliovalent occupancy were also investigated. The rare-earth oxides (Nd2O3, Ho2O3, Er2O3, Tm2O3 e Yb2O3) were added, at 1.0 weight %, to the ceramic powders of PLZT (with La/Zr/Ti=9/65/35), synthesized by the conventional oxide mixing process, and then were re-calcined. The ceramic bodies, conformed from the milled powders, were densified by uniaxial hot pressing method. The properties of the ceramics were comparatively analyzed as a function of the rare-earth doping ions. The structural characterization, at room temperature, was made using the Rietveld refinement of the XRD patterns. In this way, for each composition, the effective stoichiometry, the lattice parameter and the crystalline symmetry were identified. The occupancy of the rare-earth ions were confirmed in the both, A and B, sites of the PLZT s perovskite structure (ABO3). The ionic occupancy is ruled by its atomic radii, pre-determined by Pauling rules for the structural stability. The effects of the aliovalent ionic occupancy were investigated using a novel parameter, the ―effective radius‖, defined as an average of the radius and the atomic concentration for each coordination number, i.e., a parameter which the geometric characteristic of the ion (ionic radius) and its molar content in each site are considered. In this way, it was observed that dopants with effective radius > 1.2 Å, as the Nd+3, preferentially occupy the A sites of the PLZT s perovskite structure. In this specific case, at room temperature, a cubic crystalline symmetry (paraelectric) was stabilized; a typical quadratic electro-optic effect and a slimloop polarization hysteresis were found. Up to 1.0 weight % of Nd2O3, ~1.9 mol % of Nd+3, were found no formation of segregated phase, that shows the ion stability in the crystalline lattice. The preferential occupancy of the A sites, as also in the case of the Ho+3, have the formation of lattice vacancies in the A sites, as consequence. The effects of these vacancies are the decrease of the polarization values and an increase of the diffusiveness of the phase transition. By the way, for doping ions with effective radius <1Å, as in the case of the Tm+3 and Yb+3, the preferential occupancy in the PLZT s perovskite structure are in the B sites. In such way, oxygen sites vacancies (VO) are originated. For these cases, an increase of the electrical polarization, the ferroelectric fatigue process and the linear electro-optic effect could be observed. In this case, for the doping content of 1.0 weight %, added in the PLZT s matrix, a formation of segregated phase and a consequent reduction the optical transmittance values can be observed. Dopants with intermediary effective radius, as the Er+3, have the lattice occupation in the both (A and B) sites equally divided, and the effects of this class of occupancy are mixed from the two cases discussed. Based on these results, it is proposed one limit for the trivalent ions occupancy in both A/B sites of the perovskite structure of the PLZT 9/65/35, where the effects of aliovalent ion substitution induce different changes in the properties of the ceramics. / Neste trabalho investigou-se a ocupação de sítios na rede cristalina do sistema ferroelétrico perovskita (Pb,La)(Zr,Ti)O3, ou PLZT, por íons terras-raras trivalentes, utilizados como dopantes, e a influência dessa ocupação nas propriedades estruturais, microestruturais, dielétricas, ferroelétricas, óticas e eletro-óticas do material na forma cerâmica. Os óxidos terras-raras dopantes (Nd2O3, Ho2O3, Er2O3, Tm2O3 e Yb2O3) foram adicionados, na concentração de 1,0 % em peso, aos pós cerâmicos de PLZT (com La/Zr/Ti=9/65/35), sintetizados pelo método convencional de mistura de óxidos, e re-calcinados. Corpos cerâmicos, conformados a partir dos pós moídos, foram densificados por prensagem uniaxial a quente. As propriedades das cerâmicas foram analisadas comparativamente em relação ao tipo/efeito do dopante terra-rara. A caracterização estrutural, a temperatura ambiente, foi realizada a partir do refinamento dos perfis de difração de raios X utilizando o método de Rietveld. Assim, se propôs, para cada composição de PLZT dopado, a estequiometria efetiva, o parâmetro de rede e a simetria cristalina. Confirmou-se que a ocupação dos dopantes terras-raras nos sítios A e B da matriz perovskita (ABO3) do PLZT é ditada pelo tamanho de seus raios iônicos, já previstos pela análise das regras de estabilidade estrutural de Pauling. Portanto, o efeito da ocupação (aliovalente) desses íons substitucionais foi investigado em função de um novo parâmetro, o ―raio efetivo‖, definido pela média ponderada do raio iônico, considerando-se o número de coordenação, e a concentração do dopante do sítio ocupado, ou seja, um parâmetro que considera a característica geométrica do íon (a qual o identifica), assim como sua concentração molar relativa no sítio ocupado. Assim, foi observado que dopantes com valores de raio efetivo > 1,2 Å, como no caso do Nd+3, têm ocupação preferencial nos sítios A da matriz PLZT. Neste caso, a temperatura ambiente, se estabiliza uma simetria cristalina do tipo cúbica (paraelétrica), o que resulta em um material com efeito eletro-ótico predominantemente quadrático e curvas de polarização versus campo elétrico do tipo slim-loop. Observou-se até o limite de 1,0% em peso de Nd2O3 adicionado, o que equivale a ~1,9% em mol do íon Nd+3, não há a formação de fases segregadas, o que indica sua estabilidade na rede cristalina. A ocupação aliovalente preferencial nos sítios A, neste caso como também no caso do Ho+3, resulta na formação de vacâncias nesse mesmo sítio, VA, assim, os efeitos dessas vacâncias, como a redução dos valores da polarização e o aumento da difusividade da transição de fase podem ser observados. Já para o caso de dopantes com raio efetivo <1 Å, caso de Tm+3 e Yb+3, observou-se que sua ocupação preferencial ocorre nos sítios B da estrutura perovskita do PLZT. Neste caso a formação de vacâncias, por ser também uma ocupação aliovalente, ocorre nos sítios do oxigênio, Vo. As conseqüências dessas vacâncias, como o aumento da polarizabilidade, o processo de fadiga ferroelétrica e o efeito eletro-ótico linear, foram observadas para essas cerâmicas. Para a concentração de 1,0% em peso desses óxidos adicionado à matriz de PLZT já se observa a formação de fases segregadas, o que resulta na redução dos valores da transmissão ótica. Dopantes com raios efetivos intermediários, como é o caso do Er+3 possuem ocupação dividida entre os sítios A e os sítios B, tal que as influências dessa incorporação são mistas para os dois casos. Desse modo, baseado nesses resultados, propõe-se a existência de um limite de concentração de dopantes trivalentes nos sítios A (ou B) da estrutura perovskita do PLZT 9/65/35, tal que os efeitos de sua ocupação podem ser vistos com diferentes tendências em relação à matriz sem dopante.
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Multiferróicos monofásicos a base de Pb(Fe2/3W1/3)O3-PbTiO3: acoplamento magnetoelétrico intrínsecoFraygola, Bárbara Maraston 25 November 2010 (has links)
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Previous issue date: 2010-11-25 / Universidade Federal de Minas Gerais / Multiferroic ceramic solid solutions between the ferroelectric relaxor Pb(Fe2/3W1/3)O3 (PFW) and normal ferroelectric PbTiO3 (PT) [PFW-PT] has been synthesized by a modified B-site precursor method and characterized by X-ray diffraction, differential thermal analysis, dielectric, electric, magnetic and anelastic measurements. A two-stage solid-state reaction turned out to be appropriate for the formation of the majoritary PFW phase as well as PFW-PT solid solutions, with low percentage of spurious phases, high densities, dielectric constant and electric resistivities. Intrinsic relationship between structure, composition, magnetic ordering and dielectric proprieties was discussed. Dielectric properties have been tailored by adding PbTiO3, bringing the ferroelectric transition toward the room temperature, transforming the phase transition from diffuse, typical for ferroelectric relaxors, to a sharp one, characteristic of normal ferroelectrics. Two types of superexchange magnetic interactions and a succession of magnetic transitions with Neel temperatures dependent on the composition were found in the solid solutions. The magnetic ordering at TN1 is expected to vanish with PT addition, for higher amounts of PT to 30 percent. For 12-13%PT, the samples are multiferroic (presenting ferroelectric and antiferromagnetic ordering) below 237K. Anomalies in the temperature dependence of the elastic constants have been observed at TN and TC for all samples, indicating that the magnetoelectric coupling between the ferroelectric and antiferromagnetic orders occurs via strain . The value of the magnetoelectric coefficients η were estimated for all samples, from the measured values of their magnetic susceptibility, dielectric constant, magnetoelastic and electroelastic coefficients. Additionally, an interplay between ferroelectric and ferromagnetic properties of the samples, as well as the influence of the proximity of the temperatures of the establishment of both orderings with intrinsic magnetoelectric coupling coefficient was established. / Ceramicas multiferroicas da solucao solida entre o relaxor Pb (Fe2/3W1/3) O3 (PFW) e o ferroeletrico normal PbTiO3 (PT) [PFW-PT] foram sintetizadas pelo metodo do sitio B modificado e caracterizadas por difracao de raios X , analise termica diferencial, medidas dieletricas, eletricas, ferroeletricas, magneticas e anelasticas. Este metodo resultou adequado para a formacao da fase pura das ceramicas de PFW assim como da solucao solida com PT, com baixissima porcentagem de fases espurias, altas densidades, altas constantes dieletricas e altas resistividades. A adicao de PT aumenta a temperatura de transicao ferroeletrica do PFW puro , levando a amostra de uma transicao com caracteristicas relaxoras (Tc~180K para as amostras de PFW) para uma transicao normal (Tc~320K para as amostras de PFW-30PT). Dois tipos de interacoes magneticas (antiferromagnetica e ferromagnetica fraca) com temperaturas dependentes da composicao foram encontrados na solucao solida. A temperatura de ordenamento antiferromagnetico em TN1 (~350K para o PFW puro) desaparece com a adicao PT, enquanto que a temperatura de transicao a baixas temperaturas (~10K para o PFW puro) aumenta com a adicao de PT ao sistema. Para 12-13% PT, as amostras sao multiferroicas (com ordenamentos ferroeletrico e antiferromagnetico) abaixo de 237K. As relacoes entre a estrutura, composicao, ordenamento magnetico e propriedades dieletricas foram discutidas. Anomalias na dependencia com a temperatura das constantes elasticas foram observadas em TN e TC para todas as amostras, indicando que o acoplamento magnetoeletrico ocorre vai strain . O valor do coeficiente magnetoeletrico intrinseco η foi estimado para todas as amostras, a partir dos valores medidos de susceptibilidade magnetica, constantes dieletricas, coeficientes magnetoelasticos e eletroelasticos. Adicionalmente, uma interrelacao entre as propriedades ferroeletricas e ferromagneticas das amostras, assim como da influencia da proximidade das temperaturas de estabelecimento de ambos os ordenamentos com o coeficiente de acoplamento magnetoeletrico intrinseco foi estabelecida.
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Propriedades de transporte de spins polarizados em heteroestruturas semicondutorasPacobahyba, Luiz Henrique 25 June 2009 (has links)
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Previous issue date: 2009-06-25 / Financiadora de Estudos e Projetos / In this work we used the technique of scattering matrix to calculate the transmissivity of polarized spins in a semiconductor symmetrical double-barrier heterostruture. The dynamics of carriers is described by effective mass approximation applied to models of Dresselhaus and Bychkov-Rashba. In the former case, the hamiltonian was studied in its full form, free of approximations. Both models describe interactions of type Spin-orbit, which is basically a coupling between the orbital angular moment of the electron with its magnetic moment of spin. This type of coupling as a consequence creates a splitting of some levels of energy, initially degenerate, resulting in a spectrum of energy more complex than that obtained without taking it into account such interactions. The transmissivity is calculated as a function of some parameters, for the type InAs=GaSb=InAs=GaSb=InAs. All results are compared with literature, and provide new information about the systems. The effects of spin-orbit interactions of Rashba and Dresselhaus show is very favorable to engineering in the manufacture of .lter spin and spintronic devices, as well as the injection of spin in quantum wells and semiconductor detectors based on non-magnetic asymmetric double barrier. / Neste trabalho usamos a técnica da matriz de espalhamento para calcular a trans- missividade de spins polarizados através de heteroestruturas semicondutoras de dupla barreira simétrica. A dinâmica dos portadores é descrita pela aproximação de massa efetiva aplicada aos modelos de Dresselhaus e Bychkov-Rashba. Sendo o primeiro hamil- toniano estudado em sua forma completa, isenta de aproximações. Ambos os modelos descrevem interações do tipo spin órbita, que é, basicamente, um acoplamento entre o momento angular orbital do elétron com seu momento magnético de spin. Esse tipo de acoplamento gera como consequência um desdobramento de alguns níveis de ener- gia, inicialmente degenerados, acarretando em um espectro de energia mais complexo do que àquele obtido sem levar-se em conta tais interações. A transmissividade é cal- culada como função de alguns parâmetros que controlam a e.ciência de polarização, para uma heteroestrutura do tipo InAs=GaSb=InAs=GaSb=InAs. Os efeitos das interações spin órbita de Dresselhaus e Rashba mostram-se bastante favoráveis à fabricação de dispositivos spintrônicos, bem como a injeção de spin em poços quânticos e detectores baseados em semicondutores não magnéticos em dupla barreira assimétrica.
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Efeitos de spin em diodos de tunelamento ressonante tipo-pGaleti, Helder Vinicius Avanço 27 March 2012 (has links)
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Previous issue date: 2012-03-27 / Financiadora de Estudos e Projetos / In this work, we have investigated the spin effects in p-i-p GaAs/AlAs resonant tunneling diodes under magnetic field parallel to the tunnel current. The spin-dependent tunneling of carriers was studied by analyzing the current-voltage characteristics (I(V)) and the right (+) and left (-) circular polarized PL from the contact layers and the QW as a function of the applied bias. We have observed that the polarization degree from QW and contact emission is highly bias voltage sensitive. For low voltages the QW polarization exhibits strong oscillations with values up to 50% at 15 T and sign inversions for the voltages corresponding to the resonant tunneling of carriers into the well. The GaAs contact emission shows several bands including the indirect recombination between free electrons and holes localized at the 2DHG formed at the accumulation layer (2DHG-e). We have evidence that the spin polarized hole gas can contribute to the circular polarization degree of carriers in the QW. However, our results show that the circular polarization of the carriers in the QW is a complex issue which depends on various points, including the g-factors of the different layers, the spin-polarization of carriers in the contact layers, the density of carriers along the structure and the Rashba effect. The temporal evolution of the spin-polarization carriers was also investigated. We have measured the time-resolved polarized PL emission from the GaAs quantum well (QW) of a p-i-p GaAs/AlAs Resonant Tunneling Device (RTD). We have used a linearly-polarized Ti:Saphire laser and tuned below the QW absorption edge. Therefore, the electrons are created solely at the top GaAs layer and with no defined spin polarization. Under applied bias, the tunneling holes from the p-doping contact attain a quasi-stationary distribution along the RTD structure, while electrons are only photocreated during the pulse excitation with a ps Ti:Sa laser. These photogenerated electrons are driven by the applied bias and tunnel into the QW, where they might recombine with holes or tunnel out of the well. Under illumination, the current-voltage characteristics of the device present two additional features attributed, respectively, to resonant and -X electron tunneling. Optical measurements for biases where these two alternative transport mechanisms have competitive probabilities revealed an unusual carrier dynamics. The quantum well emission is strongly delayed and we observe a remarkable nonlinear effect where the emission intensity decreases at the arrival of a laser pulse. We propose a simple model that adequately describes our results where we assume that the indirect transition rate depends on the density of electrons accumulated along the structure. Under magnetic field, the PL transients reveal two rather distinct time constants, a short time ( ~ 1 ns) and a long one, which is longer than the laser repetition time (> 12 ns). The bi-exponential behavior indicates additional electron-tunneling processes, which may be associated to indirect tunneling through X-AlAs levels and tunneling of hot vs quasiequilibrium carriers at the accumulation layer. Immediately after the laser pulse, while the faster tunneling process dominates, the QW emission shows a rather small polarization. As the faster tunneling process dies out, the polarization increases to a value that remains approximately constant along the whole transient. This result demonstrates that electrons tunneling through these two distinct processes should present different spin-polarization values. We have also observed that at low biases, around to the expected -X resonance , the QW polarization is very sensitive to the excitation intensity, showing a signal inversion as a function the laser intensity. We attribute this effect to a critical dependence of the electron polarization on the occupation of the various levels involved on the process. Furthermore, at large biases, the long decay component almost disappears for low-excitation conditions and show an unusual time-dependent polarization behavior under high-excitation regime. For the analysis of this complex dynamics, we have also considered the process of tunneling out of the QW, which should become more effective, competing with the radiactive recombination process under high bias voltages. Finally, our results reveal new insights on the mechanisms that determine the spin-polarization of carriers tunneling through a doublebarrier structure and can be explored to develop spin-filter devices based on a RTD structure. / Neste trabalho investigamos efeitos de spin em diodos de tunelamento ressonante p-i-p de GaAs/AlAs na presença de campo magnético paralelo à corrente túnel. Para isso, realizamos um estudo sistemático das curvas características de corrente-voltagem I(V) e da fotoluminescência (PL) resolvida em polarização das camadas do contato e do poço-quântico (QW), em função da voltagem aplicada. Observamos que o grau de polarização circular da emissão do QW e do contato são fortemente sensíveis à voltagem aplicada. Em particular, para baixas voltagens, a polarização QW exibe oscilações, atingindo valores de até 50% em 15T com inversões de sinal para voltagens correspondentes ao tunelamento ressonante de portadores. Na emissão observamos também a recombinação indireta entre elétrons livres e buracos localizados no gás bidimensional de buracos que se forma na camada de acumulação (2DHG). Os resultados obtidos mostram que esse gás bidimensional de buracos pode contribuir para o grau de polarização dos portadores no QW. Entretanto, verificamos também que origem da polarização dos portadores no QW é uma questão complexa que depende de vários pontos, incluindo fatores g das diferentes camadas, a polarização de spin dos portadores nas camadas de contato, a densidade de portadores ao longo da estrutura, efeito Rashba e etc. A evolução temporal dos portadores de spin-polarizados também foi investigada neste trabalho. Realizamos medidas da PL resolvida em polarização e resolvida no tempo para o QW de um DTR assimétrico. Sob voltagem aplicada, os buracos que tunelam a partir do contato dopado tipo-p atingem uma distribuição quase-estacionária ao longo do DTR, enquanto os elétrons são fotocriados apenas durante o pulso de laser. Os elétrons se movem sob ação da voltagem aplicada e tunelam no QW, onde podem se recombinar com buracos ou tunelar para fora do poço. Sob excitação óptica, as curvas I(V) do dispositivo apresentam dois picos adicionais atribuídos ao tunelamento ressonante e -X de elétrons, respectivamente. As medidas das emissões ópticas para as voltagens onde esses dois mecanismos alternativos de transporte têm probabilidades semelhantes revelam uma dinâmica de portadores incomum. Nessa condição, a emissão QW torna-se bastante lenta e observa-se um efeito não-linear no qual a intensidade de emissão diminui com a chegada de um novo pulso de laser. Para compreensão dos resultados obtidos, desenvolvemos um modelo simples onde consideramos que a taxa de transição indireta depende da densidade de elétrons acumulados. O modelo proposto descreve adequadamente nossos resultados experimentais. Na presença de campo magnético paralelo à corrente túnel, os transientes PL apresentam duas constantes de tempo distintas, uma curta (~ 1 ns) e uma longa, que é maior do que o tempo de repetição do laser (> 12 ns). Este comportamento bi-exponencial indica processos adicionais de tunelamento de elétrons, que podem estar associados ao tunelamento através dos estados da banda X do AlAs, e ao tunelamento de portadores quentes ( hot carriers ) vs portadores em quase-equilíbrio na camada de acumulação. Imediatamente após o pulso de laser, quando o processo de tunelamento mais rápido domina o transiente, a emissão QW mostra uma polarização pequena. Quando o processo de tunelamento mais rápido se extingue, a polarização aumenta para valores que permanecem aproximadamente constantes ao longo de todo o transiente. Este resultado demonstra que o tunelamento de elétrons através destes dois processos distintos deve apresentar diferentes valores de polarização de spin. Observamos também que para baixas voltagens, em torno da ressonância -X, a polarização QW é muito sensível à intensidade de excitação, mostrando uma inversão de sinal em função da intensidade do laser. Atribuímos este efeito a uma dependência crítica da polarização de elétrons pela ocupação dos diversos níveis envolvidos no processo. Além disso, em altas voltagens o decaimento da componente longa quase desaparece em condições de baixa excitação, e apresenta um comportamento incomum da polarização dependente do tempo no regime de alta excitação. Nossos resultados dão uma contribuição na compreensão de mecanismos que determinam a polarização de spin dos portadores em estruturas de barreira dupla, podendo ser útil no desenvolvimento de filtros de spin baseados em um DTR.
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Dispersão dielétrica em materiais ferroelétricos.Guerra, José de Los Santos 13 December 2004 (has links)
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Previous issue date: 2004-12-13 / In the last decades, the high frequency dielectric response has been one of
the most studied issues in the ferroelectricity area. The main dielectric
characteristic is the strong dependence of the dielectric parameters (real and
imaginary component of the dielectric permittivity) with the measuring frequency
(dielectric dispersion). Among them, the perovskite-structured family, such as
barium titanate (BaTiO3), pure and modified lead zirconate titanate (PZT and
PLZT, respectively), and some others similar compounds can be emphasised. In
order to explain such phenomenon some theoretical models have been proposed,
nevertheless a major discussion about the true mechanism responsible for the
microwave dielectric dispersion remains still open. In this work, a pressurecontrolled
sample holder for microwave dielectric measurements is presented. The
experimental set-up involves a coaxial line coupled to a pressure-controlled
sample holder able to obtain the dielectric characterization as a function of the
temperature. On the other hand, the microwave dielectric dispersion process was
investigated in the relaxor and normal ferroelectric composítions of lanthanum
modified lead titanate ceramics. The obtained results were discussed concerning a
damped harmonic oscillator, considering the vibration of the boundaries of the
polar regions, independently of their structure, as the mechanism responsible for
the high frequency dielectric anomalies (dielectric dispersion and resonance) in
ferroelectric systems. / Nas últimas décadas a resposta dielétrica de altas freqüências (~GHz) tem
sido um dos assuntos mais estudados na área da ferroeletricidade. Sua principal
característica dielétrica se constitui em uma forte dependência dos parâmetros
dielétricos (componente real e imaginária da permissividade dielétrica) com a
freqüência em um amplo intervalo de temperatura (dispersão dielétrica). Dentre os
ferroelétricos mais investigados, encontramos basicamente sistemas compostos
por estruturas perovskitas tais como, titanato de bário (BaTiO3), titanato zirconato
de chumbo puro ou modificado com lantânio (PZT e PLZT, respectivamente),
entre outros. Com o intuito de explicar o comportamento dos parâmetros
dielétricos na região de altas freqüências, muitos modelos têm sido propostos. No
entanto, a discussão a respeito do verdadeiro mecanismo responsável por tal
comportamento permanece ainda em aberto. Neste trabalho, desenvolvemos um
sistema experimental otimizado para obter medidas dielétricas em materiais
ferroelétricos na região de freqüências de microondas. O sistema é composto por
uma linha coaxial acoplada a um suporte de amostra controlado por pressão
uniaxial que permite a caracterização dielétrica em um amplo intervalo de
temperatura. O processo de dispersão dielétrica em microondas foi investigado
em cerâmicas de titanato de chumbo modificado com lantânio para composições
com características de transição de fase normal e relaxora. Os resultados obtidos
foram discutidos considerando um oscilador harmônico amortecido, sendo a
vibração do contorno das regiões polares, de forma geral, o mecanismo
responsável pelas anomalias dielétricas observadas (dispersão dielétrica e
ressonância) nos sistemas ferroelétricos, independente de sua estrutura.
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Efeitos de interações elétron-elétron e spin-órbita nas propriedades magneto-eletrônicas de magneto-transporte de sistemas confinados.Destefani, Carlos Fernando 10 October 2003 (has links)
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Previous issue date: 2003-10-10 / Effects of the direct and exchange electron-electron interaction, external magnetic
field, symmetry of the charge carriers confining potential, radius, material g-factor, and
also of the spin-orbit interaction in zincblende structure materials, are treated on the
electronic and transport properties of semiconductor quantum dots (islands) charged by
many particles. Three distinct kinds of confining potentials are considered: spherical,
parabolic, and quasi-one-dimensional which, respectively, define a three-dimensional,
two-dimensional, and one-dimensional island; the first one is more appropriated for the
description of quantum dots formed in glassy matrices, while the last two better describe
quantum dots litographically defined in a two-dimensional electron gas.
Transport properties are considered in the spherical and quasi-one-dimensional
islands, where we assume that the electronic current is in the resonant tunneling ballistic
and coherent regimes, with essential role played by the excited states of the specific
symmetry. We show that different geometries induce distinct level ordering in the island
and that there is, in addition to the usual spin blockade, another kind of blockade
mechanism which influences the system current; we label it by orbital blockade, because
it is essentially due to the structure geometric confinement.
We calculate the electronic spectrum of the many-particle system according to its
symmetry. In the spherical case, we firstly use the LS-coupling scheme in order to obtain
the eigenstates of an island charged by 3 electrons, following the orbital L and spin S total
angular momentum addiction rules; we consider intensities of the magnetic field that
allow us to neglect its diamagnetic contribution; the electron-electron interaction is
treated as a perturbation in a Hartree-Fock way. In the following we use, in this same
symmetry, the Roothaan and Pople-Nesbet matrix methods in order to deal with islands
charged by 40 electrons, where the addition spectrum is calculated and Hund s rule is
verified; we show how a magnetic field is able to violate such rule. The advantage of this
numerical approach is the possibility to deal with a very high occupation in the island; the
disadvantage is that their eigenstates do not have defined L and S values, as it is the case
in the LS-coupling scheme.
In the parabolic case, we employ a numerical diagonalization in order to obtain
the island eigenstates charged by 2 electrons, without any restrictions regarding the
magnetic field intensity or the system radius; we take into account both possible spinorbit
couplings, one related to the implicit absence of zincblende crystalline structure
inversion symmetry (Dresselhaus effect), and the other one related to the absence of
structure inversion symmetry as caused by the confinement defining the two-dimensional
electron gas (Rashba effect); we analyze the critical magnetic fields where both effects
give origin to a intrinsic spin mixture in the island, inducing level anticrossings in the
Fock-Darwin spectrum where intense spin-flips processes occur. In the quasi-onedimensional
case, we just reproduce a known spectrum for an island charged by 4
electrons. / Efeitos da interação elétron-elétron direta e de troca, de um campo magnético
externo, da simetria da região de confinamento dos portadores de carga, do raio dessa
região, do fator g do material e das possíveis formas de interação spin-órbita em materiais
com estrutura zincblende, são abordados nas propriedades eletrônicas e de transporte de
pontos quânticos semicondutores (ilhas) populados por muitas partículas. Três distintos
tipos de potenciais confinantes são considerados: esférico, parabólico, e quasiunidimensional,
os quais, respectivamente, definem uma ilha tridimensional,
bidimensional, e unidimensional; o primeiro é mais apropriado para a descrição de pontos
quânticos formados em matrizes vítreas, enquanto os dois últimos descrevem melhor
pontos quânticos litograficamente definidos em um gás de elétrons bidimensional.
Propriedades de transporte só não são consideradas no caso parabólico. Nos
demais casos, assumimos que a corrente eletrônica se dê em regime balístico e coerente
de tunelamento ressonante, com participação essencial dos estados excitados da
respectiva simetria. Comprovamos que diferentes geometrias induzem distintos
ordenamentos de níveis da ilha e mostramos que, em adição ao bloqueio de spin usual,
existe um outro mecanismo de bloqueio que influi na corrente do sistema, o qual
rotulamos como bloqueio orbital por ser devido essencialmente ao confinamento
geométrico da estrutura.
Calculamos o espectro eletrônico do sistema de muitas partículas de acordo com
sua simetria. No caso esférico, usamos primeiramente o esquema de acoplamento LS
para obter os auto-estados de uma ilha populada por até 3 elétrons, seguindo as regras de
adição dos momentos angulares totais orbital L e de spin S, e consideramos intensidades
do campo magnético que nos permitam desprezar sua contribuição diamagnética; a
interação elétron-elétron é tratada como uma perturbação à maneira Hartree-Fock. Em
seguida, nessa mesma simetria, usamos os métodos matriciais de Roothaan e Pople-
Nesbet para lidarmos com ilhas populadas por até 40 elétrons, onde o espectro de adição
é calculado e a regra de Hund verificada; mostramos como um campo magnético é capaz
de violar essa regra. A vantagem dessa abordagem numérica é que podemos lidar com
um número muito maior de partículas; a desvantagem é que nem sempre os estados que
essa teoria fornece são autoestados com L e S definidos, como ocorre no acoplamento LS.
No caso parabólico, realizamos uma diagonalização numérica para a obtenção dos
auto-estados de uma ilha populada por até 2 elétrons, sem restrições quanto à intensidade
do campo magnético e nem quanto ao raio do sistema, e levando-se em conta ambos os
acoplamentos spin-órbita possíveis, sendo um relativo à ausência implícita de simetria de
inversão da estrutura cristalina zincblende (efeito Dresselhaus), e outro relativo à
ausência de simetria de inversão estrutural causada pelo confinamento que define o gás
de elétrons bidimensional (efeito Rashba); analisamos os campos magnéticos críticos
onde esses dois efeitos causam uma mistura intrínseca dos spins na ilha, induzindo
anticruzamentos de níveis no espectro Fock-Darwin onde intensos processos spin-flip
ocorrrem. Já no caso quasi-unidimensional, apenas reproduzimos um espectro já
conhecido para uma ilha populada por até 4 elétrons.
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Dielectric and elastic response of perovskites: modelling and simulationJiménez, Rolando Placeres 09 September 2013 (has links)
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Previous issue date: 2013-09-09 / Universidade Federal de Sao Carlos / Nesta tese é estudada a resposta elástica e elétrica das perovskitas. As perovskitas são amplamente utilizadas em aplicações técnicas, sendo fundamental na eletrônica e no campo relativamente novo da nanoeletrônica. Elas representam um desafio muito interessante do ponto de vista teórico, devido a uma série de questões ainda não resolvidas. Dois problemas são tratados com diferentes abordagens teóricas. O primeiro problema é focado no comportamento elástico anômalo do CaTiO3 em torno de 200 K. A dinâmica molecular é usada para simular a resposta elástica de uma configuração de monodomínio e polidomínio de CaTiO3 usando o potencial interatômico Vashishta - Rahman. O comportamento anômalo é reproduzido, mas nenhuma mudança estrutural foi detectada. Utilizando a análise não-linear de séries temporais é mostrado que tais anomalias são dinâmicas e são geradas pelo movimento das paredes de domínio. O segundo problema tratado é mais geral e refere-se à resposta dielétrica não-linear. Dois modelos para o movimento de paredes de domínio são propostos com o qual é possível reproduzir os efeitos da intensidade do campo elétrico e frequência, e comportamento transientes. No primeiro modelo, a parede de domínio é considerada como uma membrana esticada. As relações de dispersão e dependência da permissividade com campo elétrico são derivadas. Com este modelo é possível reproduzir o comportamento histerético do permissividade em função do campo elétrico. O modelo explica corretamente o efeito do tamanho de grão na resposta dielétrica. O segundo modelo considera que a parede do domínio comporta-se como um corpo rígido que se move sob a ação de um campo de forças de potencial num meio com dissipação. Supondo que a constante dielétrica segue a dependência É α/1 (α + βE) é obtida a expressão exacta do potencial efectivo. Simulações de corrente de polarização preve corretamente uma lei de potência. O modelo é estendido para amostras polarizadas permitindo o estudo da permissividade dielétrica não-linear para campos elétricos de subswitching. Estes modelos simples para o movimento da parede de domínio podem ser muito úteis para obter informação dos parâmetros microscópicos a partir de medições dielétricas. Também poderiam ser muito úteis para separar correntes condutoras de mecanismos de polarização, especialmente em filmes finos ferroelétricos. / In this thesis the elastic and electric response of perovskites are studied. Perovskites are widely used in technical applications, being fundamental in electronic and in the relatively new field of nanoelectronics. They also pose a very interesting challenge from the theoretical point of view due to a number of unresolved questions. Two problems are treated using different theoretical approaches. The first problem is focused on the anomalous elastic behavior of the CaTiO3 around 200 K. Molecular dynamics simulation is used to simulate the elastic response of a mono-domain and a poly-domain configuration of CaTiO3 using the Vashishta-Rahman interatomic potential. The anomalous behavior is reproduced but no structural change was detected. Using nonlinear time series analysis it is shown that such anomalies are dynamic and are generated by domain walls motion. The second problem treated is more general and concerns the nonlinear dielectric response. Two models of domain wall motion are proposed with which it is possible to reproduce the effects of electric field strength and frequency and transient effects. In the first model, the domain wall is considered as a stretched membrane. Dispersion relationships and dependence of permittivity with electric field are derived. With this model it is possible to reproduce the hysteretic behavior of the permittivity versus electric field. This model correctly explains the effect of grain size on the dielectric response. The second model considers that the domain wall behaves as a rigid body moving under the action of a potential field in a dissipative medium. Assuming that the dielectric permittivity follows the dependence É α/1 (α + βE) the exact expression for the effective potential is obtained. Simulations of polarization current correctly predict a power law. The model is extended to poled samples allowing the study of nonlinear dielectric permittivity under subswitching electric fields. These simple models for domain wall motion could be very useful to obtain information of microscopic parameters from dielectric measurements. They could also be very helpful to separate conductive currents from polarization mechanisms, especially in ferroelectric thin films.
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Propriedades de transporte em óxidos condutores transparentes (TCOs): In2O3, SnO2 e SnO2:FAmorim, Cleber Alexandre de 14 March 2014 (has links)
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Previous issue date: 2014-03-14 / Universidade Federal de Sao Carlos / In this work we studied some of the structural features and transport in nanostructured metal oxides synthesized by the vapor -solid mechanism (VS) aiming their application in high performance devices. The structural properties of the used samples [In2O3, SnO2 and SnO2 doped with fluorine (FTO)] were characterized by X-ray diffraction, scanning electron microscopy (SEM) and X- ray dispersive energy spectroscopy (EDX). All these techniques confirmed the monocrystalline character which was obtained by the method used for the synthesis process. Concerning the electronic transport properties, a common property for all samples was detected: the conduction mechanism was the variable range hopping. Invariably, such as mechanism is attributed to the presence of a small degree of electronic disorder in samples but which is not enough to induce the localization of all carriers. As an observable result, samples behaved as semiconductors. Specifically, in In2O3 samples the analysis of temperature dependent resistivity allowed us to determine parameters such as the localization length, also determining the dimensionality of the electronic system. Although not intentionally doped, the samples exhibited an appreciable density of electrons due to the amount of oxygen vacancies. Experiments performed with micro-sized sample, unpublished in literature, provided data on mobility and carrier density and their dependence on temperature, determining the dominant scattering process: for ionized impurities (low temperature) and acoustic phonon (high temperatures). The used approach avoids common errors in extraction of those kinetic parameters using devices like field effect transistors, serving as a versatile platform for the direct investigation of electronic properties in nanoscale materials. Samples of SnO2, monocrystalline and not intentionally doped (but with a little influence of oxygen vacancies) also showed a semiconducting behavior guided by the hopping mechanism in a wide temperature range (60-300 K). The presence of a potential barrier in the samples surface lead us to a detailed analysis of the performance metal-semiconductor (SnO2) junctions which was performed using different approaches: thermionic emission , statistical (Gaussian) distribution of Schottky barriers and a double Schottky barrier model. From these, we obtained a fairly detailed description of system providing parameters such as the barrier height (0B ~ 0,42 eV) and the ideality factor (n ~ 1, 05) comparable to the values obtained under conditions of ultra- high vacuum. These samples were used in field effect transistors that exhibited interesting characteristics for applications such as mobility of 137 cm2/Vs. Finally, FTO samples in which we could act on the doping level were explored. Samples showed a monocrystalline character and again a semiconductor behavior was evidenced by the hopping conduction mechanism. With the introduction of dopants on oxygen sites, devices showed an additional effect when a dispersion of nanobelts was used: a negative temperature resistivity coefficient for T < 15 K. We show that this behavior fits in the theory of weak localization in a system of weak disorder. Devices with a single nanobelt has a much smaller chance to exhibit the same behavior as a function of its dimensions. This result is general as suggested by the data: only the intrinsic disorder contributes to the transport mechanism, while the extrinsic one (the dispersion of nanobelts) not contributes. Finally, field effect transistors were constructed showing better mobility parameters for applications. Another original contribution of this work was the determination of an intrinsic parameter for the different materials which is only estimated by theoretical calculations in the literature: the density of states which should be used as reference in literature. / Neste trabalho foram estudadas algumas das características estruturais e de transporte em oxidos metalicos nanoestruturados sintetizados pelo mecanismo vapor-sólido (VS) com vistas a aplicaçao em dispositivos de alto desempenho. As nanoestruturas usadas [In2Ü3, SnO2 and SnO2 dopado com flúor (FTO)] foram caracterizadas quanto às suas propriedades estruturais por difracao de raios-X, microscopia eletrônica de varredura (MEV) e espectroscopia de dispersao de energia de raios-X (EDX), comprovando o caróter mono-cristalino que pode ser obtido pelo metodo empregado para o processo de síntese. Quanto às propriedades de transporte eletrônico, um comportamento apresentou-se como uma propriedade geral em todas as amostras estudadas: o mecanismo de conduçao atraves de hopping de alcance variível. Invariavelmente esse tipo de conducao e atribuído à presenca de um pequeno grau de desordem eletronica nas amostras, nao suficiente para a loca-lizacao de todos os portadores. Como resultado observível, as amostras comportaram-se como semicondutores. Especificamente, nas amostras de In2O3, a anílise da resistividade em funçao da temperatura permitiu a determinacao de parâmetros como o comprimento de localizaçcãao e, portanto, determinando a dimensionalidade do sistema eletrôonico das amostras. Embora nãao dopadas intencionalmente, as amostras exibiram uma densidade de eletrons apreciavel em funcão da quantidade de vacôncias de oxigenio. Experimentos realizados com microfitas, ineditos na literatura, forneceram dados sobre a mobilidade e densidade de portadores e sua dependôencia com a temperatura, determinando o processo de espalhamento predominante: por impurezas ionizadas (baixas temperaturas) e fonons acusticos (altas temperaturas). A abordagem usada evita erros comuns na extraçao de parâmetros cineticos via dispositivos como transistores de efeito de campo, servindo como uma plataforma versatil para a investigacao direta de propriedades eletronicas em materiais em nanoescala. Amostras de SnO2, monocristalinas, não dopadas intencionalmente (e com pequena influencia da presenca de vacancias) tambem mostraram comportamento semicondutor guiado pelo mecanismo hopping em uma ampla faixa de temperatura (60300 K). Devido à observacao da presenca de uma barreira de potencial na superfície das amostras, uma analise detalhada da performance de junçoes metal-semicondutor (SnO2) foi realizada usando diferentes abordagens: emissao termiônica, distribuicao estatística (Gaussiana) de barreiras Schottky e modelo de dupla barreira Schottky. Destas, chegou-se a uma descriçcaão bastante completa para o sistema, fornecendo parôametros como altura de barreira (0B ~ 0,42 eV) e fator de idealidade (n ~ 1, 05) comparíveis a parâmetros obtidos em condicçoães de ultra-alto-vaícuo. Destes dispositivos foram construídos transistores de efeito de campo que apresentaram características interessantes para aplicacçãoes como, por exemplo, mobilidade de ~ 137 cm2/Vs. Finalmente, exploraram-se amostras de FTO nas quais se pôde atuar sobre o nível de dopagem. As amostras apresentaram um carâter mono cristalino e novamente um comportamento semicondutor foi evidenciado pelo mecanismo de conduçao hopping. Com a introducao de dopantes nos sítios de oxigenio, os dispositivos mostraram alem do mecanismo semicondutor um efeito adicional quando uma dispersãao de nanofitas foi usada: uma resistividade com coeficiente negativo de temperatura para T < 15 K. Mostramos que esse comportamento se encaixa na teoria de localizacao fraca quando o principal mecanismo de espalhamento e a interaçao eletron-eletron. Dispositivos com uma unica nanofita tem uma chance muito menor para apresentar o mesmo comportamento em funcão de suas dimensões. Esse resultado e geral como sugerem os dados: somente a desordem intrínseca contribui para o mecanismo de transporte, enquanto que a desordem extrínseca, da dispersao de nanofitas, nao contribui. Finalmente, transistores de efeito de campo foram construídos mostrando melhores parâmetros de mobilidade. Tambem, como um ponto forte deste trabalho, para todos os sistemas estudados determinou-se um parâmetro intrínseco aos materiais e somente estimado por calculos teóricos na literatura: a densidade de estados, que de forma geral, pode ser usada como uma referencia na literatura.
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Optical and transport properties of p-i-n GaAs/AlAs resonant tunneling diodeAwan, Iram Taj 26 May 2014 (has links)
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Previous issue date: 2014-05-26 / Universidade Federal de Minas Gerais / In this thesis, we have investigated the optical and transport properties of a p-i-n GaAs-AlAs resonant tunneling diode (RTD). The possibility of controlling and significantly varying the density of carriers accumulated at different layers of this structure simply by applying an external bias makes it very useful to investigate various fundamental issues. Furthermore, the process of tunneling that critically depends on the alignment from confined energy levels and the injection of carriers that attain quasi - equilibrium distribution at distinct accumulation layers makes this structure very special for analyzing optical properties in general, and in special, spin-polarization effects when an external magnetic field is applied to the RTD. Particularly, two emission bands were observed for the quantum well (QW) of our structure and were associated to the recombination of electrons and holes that tunnel into the QW and may recombine either as an exciton involving the fundamental states of the QW or a transition involving an acceptor state in the QW. It was also observed that the relative intensity of these emission bands strongly depend on the applied bias voltage. The optical recombination involving acceptors states becomes relatively more efficient as compared to the excitonic recombination for higher densities of electrons in the QW. This effect was discussed considering how the electron carrier density depends on the applied voltage and other effects such the capture rate of holes by the acceptors and electron and hole differences concerning mobility, effective mass and tunneling processes. We have also investigated spin properties of the tunneling carriers in our device by measuring the polarization-resolved electroluminescence from the quantum well (QW) and the contact layers under low temperatures and high magnetic fields, up to 15 T. Under these conditions, we have observed that the QW emission presents a large negative polarization degree which depends on the external applied bias voltage. The VII QW spin polarization shows oscillations and abrupt changes at the electron resonant peak. The results are mainly attributed to the abrupt changes of intensity of the two QW emission lines. Furthermore, the contact-layer emission have also shown voltage dependent emission lines that were attributed to the two-dimensional electron gas formed at the accumulation layer under an applied bias. The contact-layer emission presents a large negative polarization degree which is also voltage dependent. The QW spin polarization degree was discussed considering different effects such as the presence of neutral acceptors in the QW, the voltage control of carrier densities in the device, hole and electron tunneling processes and the spin injection of spin polarized two-dimensional gases formed at the accumulation layers. / Neste trabalho, estudamos as propriedades óticas e de transporte de diodos de tunelamento ressonante de GaAs-AlAs do tipo p-i-n. Observamos duas emissões no poço quântico (QW) que foram associadas a recombinação e eletrons e buracos que tunelam no QW e que podem recombinar com os níveis confinados no QW ou com o nível de impureza aceitadora no QW. Foi observado que a intensidade relativa dessas bandas é bastante sensível a voltage aplicada. Em particular, a emissão ótica relativa a impureza mostrou ser mais eficiente na condição de voltagem que resulta em alta densidade de portadores no QW. Estudamos também efeitos de spin nesses dispositivos na presença de altos campos magnéticos de até 15T. Observamos que polarização de spin de portadores é controlada por voltagem aplicada. Em particular, observamos que a polarização de spin apresenta fortes oscilações e variações abruptas dependendo da voltagem aplicada no dispositivo . Esse efeito foi associado a mudanças importantes de densidade de carga acumulada no QW em função da voltage aplicada. Foi também observado uma emissão fortemente dependente da voltagem na região dos contatos que foi associada a formação de uma gas bidimensional de eletrons (2DEG) com alto grau de polarização circular. A polarização de spin no QW foi associada a presença de impurezas , efeitos de injeção de portadores spin polarizados no QW, variação de densidade de portadores no QW, processos de tunelamento de eletrons e buracos e etc.
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Caracterização elétrica, dielétrica e anelástica de transições de fase em cerâmicas de Pb (Fe1/2Nb1/2)O3Fraygola, Bárbara Maraston 20 September 2007 (has links)
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Previous issue date: 2007-09-20 / Financiadora de Estudos e Projetos / El Niobato de plomo y hierro Pb(Fe1/2Nb1/2)O3 es un material multiferroico: es ferroeléctrico a temperaturas inferiores a 383K y antiferromagnético a temperaturas inferiores a 143K, presentando propiedades magnetoelétricas abajo de esta temperatura. Existen en la literatura controversias en cuanto al número de transiciones de fases para este material, y en particularmente, sobre la existencia de dos transiciones entre fases ferroeléctricas entre la temperatura de Curie y 250K. En este trabajo fueran medidas la atenuación y la velocidad ultrasónicas, la resistividad eléctrica, el coeficiente piroeléctrico y la permisividad dielétrica en cerámicas de PFN. Las medidas inelásticas presentan anomalías a 353K, 315K, 250K e 172K que pueden asociarse a la transición para-ferroeléctrica, a las dos transiciones de fases entre fases ferroeléctricas propuestas en la literatura, y a la transición para-antiferromagnética. La permisividad dieléctrica solamente registra anomalías en la región de transición para-ferroeléctrica, mientras que el coeficiente piroeléctrico registra el mismo comportamiento que el observado para las constantes elásticas. A través de medidas eléctricas observamos un cambio en la energía de activación alrededor de la temperatura de ordenamiento magnético, mostrando a altas temperaturas un comportamiento diferenciado para muestras sinterizadas por caminos distintos. Correlacionando los resultados en la región de transición de fase paraantiferromagnética proponemos que el acoplamento magnetoelétrico envuelve necesariamente contribuciones elásticas (acoplamiento via strain). Proponemos además que este acoplamiento entre la magnetización y el strain es del tipo piezomagnético. La diferencia en temperaturas en anomalías correspondientes a la transición para-antiferromagnética obtenidas experimentalmente con la temperatura de Neél está prevista en la literatura y está asociada al desorden en la red cristalina. Esta dependencia con el desorden fue comprobada al obtener-se anomalías a temperaturas diferentes en la región de ordenamiento magnético para muestras tratadas térmicamente en atmósfera oxidante. Encontramos una anomalía adicional a 115K, ya reportada anteriormente en medidas magnéticas, asociadas a una nueva transición debida a la interacción magnetoeléctrica. / O Niobato de Ferro e Chumbo 3 2 / 1 2 / 1 ) ( O Nb Fe Pb (PFN) é um material multiferróico: é ferroelétrico a temperatura inferiores a 383K e antiferromagnético a temperaturas inferiores a 143K e apresenta propriedades magnetoelétricas abaixo desta temperatura. Existem também na literatura controvérsias quanto ao número de transições de fase e, particularmente sobre a existência de duas transições de fases entre fases ferroelétricas entre a temperatura de Curie e 250K. Neste trabalho foram medidas a atenuação e a velocidade ultra-sônicas,a resistividade elétrica, o coeficiente piroelétrico e a permissividade dielétrica em cerâmicas de PFN. As medidas anelásticas apresentam anomalias a 353K, 315K, 250K e 172K que podem associar-se á transição para-ferroelétrica, ás duas transições de fase entre fases ferroelétricas propostas na literatura, e á transição para-antiferromagnética. A permissividade dielétrica somente registra anomalias na região de transição para-ferroelétrica, enquanto que o coeficiente piroelétrico registra o mesmo comportamento que as constantes elásticas. Através de medidas elétricas observamos uma mudança na energia de ativação em torno da temperatura de ordenamento magnético, apresentandose a altas temperaturas um comportamento diferenciado para as amostras sinterizadas por vias e temperaturas diferentes. Correlacionando os resultados na região de transição de fase paraantiferromagnética propomos que o acoplamento magnetoelétrico envolve necessariamente contribuições elásticas (via strain). Propomos que o acoplamento entre a magnetização e o strain é um acoplamento do tipo piezomagnético. A diferença em temperatura das anomalias correspondentes a transição paraantiferromagnética obtidas experimentalmente com a temperatura de Neél está prevista na literatura e está associada ao desordem na rede cristalina. Esta dependência foi comprovada ao obter-se anomalias a temperaturas diferentes na região de ordenamento magnético para amostras tratadas termicamente em atmosfera oxidante. Encontramos uma anomalia adicional a 115K, já reportada anteriormente em medidas magnéticas, associada a uma nova transição devida à interação magnetoelétrica.
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