Made available in DSpace on 2016-06-02T20:34:23Z (GMT). No. of bitstreams: 1 3365.pdf: 7546003 bytes, checksum: 86c075bc6ceedd6e42d310ae6c6d79c8 (MD5) Previous issue date: 2010-10-15 / Financiadora de Estudos e Projetos / In this work, we present an improvement on theoretical study of electron scattering by medium-size molecules at intermediate incident energy range, lying from the ionization threshold to 1 keV. More specifically, the absorption effects which represent the influence of inelastic scattering channels on the elastic channel were accounted for via the Padé Approximant technique. Modifications were introduced in the EPolyScat-D computational code, developed originally by Lucchese and co-workers in order to include such effects. The modified code was applied to calculate differential (DCS), integral (ICS), momentum transfer (MTCS), total (TCS) and total absorption (TACS) cross for electron collision with mediumsize hydrocarbon molecules, namely, ethane (C2H6), propane (C3H8) and benzene (C6H6) in the low- and intermediate energies. Our theoretical results were compared with the experimental data measured in Laboratório de Espalhamento de Elétrons DQ UFSCar and with the existing theoretical and /or experimental data. The good agreement seen in such comparison shows the effectiveness of our method. The extension of the applicability of the present code in order to investigate also electron scattering by polar molecules is now underway. Additionally, an experimental part of the present work consists of the measurement of absolute DCS for electron scattering with sulphur dioxide molecule (SO2) in the 100 1000 eV energy range. Our DCS were compared with the existing theoretical and/or measured data reported by others research groups and showed good agreement. / Neste trabalho, introduzimos um melhoramento no tratamento teórico de espalhamento de elétrons por moléculas de tamanho médio na faixa de energias intermediárias que varia entre o limiar de ionização e 1 keV. Basicamente, o efeito de absorção que representa as influências dos canais de espalhamento inelásticos sobre o canal elástico foi incluído pela técnica de aproximante de Padé. Modificações foram introduzidas no pacote computacional EPolyScat-D, originalmente desenvolvido por Lucchese e colaboradores, para incluir esses efeitos. Posteriormente, o pacote computacional modificado foi aplicado para cálculos de seções de choque diferenciais (SCD), integrais (SCI), de transferência de momento (SCTM), totais (SCT) e totais de absorção (SCAT) para o espalhamento de elétrons por alguns hidrocarbonetos de médio porte como etano (C2H6), propano (C3H8) e benzeno (C6H6). A boa concordância entre os nossos resultados teóricos e os dados experimentais medidos no Laboratório de Espelhamento de Elétrons DQ UFSCar e também os resultados teóricos e experimentais existentes na literatura indica a efetividade do nosso método. A extensão da aplicabilidade do novo pacote para poder também estudar espalhamento de elétrons por alvos polares está sob desenvolvimento. O trabalho ainda teve uma parte experimental que consistia em medidas de seções de choque diferenciais elásticas absolutas de espalhamento de elétrons por molécula de dióxido de enxofre (SO2) na faixa de energia entre 100 1000 eV Os experimentos foram realizados no Laboratório de Espalhamento de Elétrons DQ UFSCar. Os resultados de SCD obtidos foram comparados com valores calculados teoricamente e medidos experimentalmente. Uma concordância muito boa foi observada.

Made available in DSpace on 2016-06-02T20:36:43Z (GMT). No. of bitstreams: 1 4957.pdf: 21190527 bytes, checksum: 413709070fb6756ed5ca83e7f9d98b89 (MD5) Previous issue date: 2013-02-12 / Financiadora de Estudos e Projetos / In this work, were studied nanoparticles colloidal systems ZrO2 were using coarse grained models in order to observe the influence of the interaction potential between nanoparticles and the solvents in the system coloidal structure at chemical equilibrium. The molecular dynamics (MD) method was applied to propagate the system trajectories from an optimized initial structure. The interaction energy values allowed the evaluate of which systems reached the colloidal stability and which converged to aggregates with different morphologies just by self-organization mechanisms. The analysis based of the radial distribution function allowed us to relating the nanoparticles superficial faces with the morphologies of aggregates for the correlations peak positions. The radial pair distribution plots and the average of interaction energy determined the interaction potential effect of the solvent in the colloidal systems structure at equilibrium. The colloidal stability was favored when the interaction potential of nanoparticles was equivalent to the interaction potential of the solvent, i.e., almost attractive nanoparticles in almost attractive solvent and attractive nanoparticles in attractive solvents. In other hand, the variation of solvent s interaction potential, using almost attractive nanoparticles in attractive solvent and attractive nanoparticles in almost attractive solvent, leaded systems to form nanoparticles aggregates with different morphologies, depending on the interaction between nanoparticles. Almost attractive nanoparticles formed a nanobunch, whereas attractive nanoparticles formed a nanorod. Gibbs energy of the nanoparticles aggregation process in each system was calculated, which indicated concordance between the thermodynamic of the aggregation process or of colloidal stabilization and the equilibrium systems obtained by molecular dynamic. / Neste trabalho, foram estudados sistemas coloidais de nanopartículas de óxido de zircônio (ZrO 2) utilizando modelos coarse grained a fim de se observar a influência do potencial de interação entre as nanopartículas e o solvente na estrutura coloidal do sistema no equilíbrio químico. O método de dinâmica molecular (MD) foi utilizado para propagar as trajetórias dos sistemas a partir de uma estrutura inicial otimizada. Os valores de energia de interação permitiram avaliar quais sistemas atingiram a estabilidade coloidal e quais convergiram para agregados com diferentes morfologias apenas por mecanismos de auto-organização. A análise das funções de distribuição radial de pares permitiu relacionar a combinação das faces superficiais das nanopartículas com as morfologias dos agregados a partir das posições dos picos de correlação. Os gráficos de distribuição radial de pares e a média das energias de interação determinaram o efeito do potencial de interação do solvente na estrutura coloidal dos sistemas no equilíbrio. A estabilidade coloidal foi favorecida quando o potencial de interação das nanopartículas foi equivalente ao potencial de interação do solvente, ou seja, nanopartículas pouco atrativas em solvente pouco atrativo e nanopartículas atrativas em solvente atrativo. Por outro lado, variando o potencial de interação do solvente, com nanopartículas pouco atrativas em solvente atrativo e nanopartículas atrativas em solvente pouco atrativo, os sistemas formaram agregados de nanopartículas com diferentes morfologias dependendo da interação entre as nanopartículas. Nanopartículas pouco atrativas formaram um nanobunch, nanopartículas atrativas formaram um nanorod. A energia de Gibbs do processo de agregação das nanopartículas em cada sistema foi calculada, tendo indicado uma concord ancia entre a termodinâmica do processo de agregação ou de estabilização coloidal com os sistemas em equilíbrio obtidos por meio da dinâmica molecular.

Made available in DSpace on 2016-06-02T20:36:51Z (GMT). No. of bitstreams: 1 5776.pdf: 5076253 bytes, checksum: 2b1fe288412167608c8d92ffa4efdf38 (MD5) Previous issue date: 2014-02-26 / Universidade Federal de Minas Gerais / The incessant search for better materials with diverse applications and increasingly smaller size has been performed by numerous research groups. The calcium sulfide semiconductors have been the focus of study for applications in this field. This semiconductor can be applied in to various devices due to photo- and electroluminescent properties. The technological advances in computational area allowed the improvement in different research fields such as Theoretical Chemistry, which is able to enhance, induce and predict new material properties with potential technological applications. The objective of this project was to apply the Theoretical Chemistry, in order to provide a better understanding of the chemical and structural properties of the calcium sulfide. Models and computer simulations were developed to analyze the electronic and structural properties of this material in crystal and surface level. The results were compared to the experimental data obtained by the microwaveassisted solvothermal method and discussed in terms of band structure, density of states and of charge map. With respect to the lattice parameter and internal coordinates, the theory used show good results, confirming the data obtained experimentally. Theoretical band gap values were also similar to the experimental values and indicated direct transition in all models studied. / A busca incessante por melhores materiais com aplicações diversas e tamanhos cada vez menores tem sido realizada por inúmeros grupos de pesquisa. O semicondutor sulfeto de cálcio tem sido foco de estudos para aplicações nesse campo. Esse semicondutor pode ser aplicado em vários dispositivos devido às suas propriedades foto e eletroluminescente. O crescente avanço tecnológico na área computacional permitiu o aprimoramento em diferentes campos de pesquisa, ressaltando a Química Teórica que é capaz de aprimorar, induzir e prever novas propriedades em materiais com potenciais aplicações tecnológicas. O objetivo deste projeto foi aplicar a Química Teórica, a fim de proporcionar uma melhor compreensão das propriedades químicas e estruturais do sulfeto de cálcio. Foram desenvolvidos modelos e simulações computacionais para analisar as propriedades eletrônicas e estruturais desse material em nível de cristal e superfície. Os resultados foram comparados aos dados experimentais obtidos pelo método solvotérmico assistido por micro-ondas e discutidos em termos estrutura de bandas, densidade de estados e mapa de carga. Com relação ao parâmetro de rede e as coordenadas internas, a teoria utilizada apresentou bons resultados, corroborando com os dados obtidos experimentalmente. Valores de band gap teórico também se mostraram similares com os valores experimentais e indicaram transição direta em todos os modelos estudados.