L'auteur n'a pas fourni de résumé en français / The superconductivity had been thought to be incompatible with the magnetism, because the former originates from the weak attractive leading to the formation of Cooper pairs, whereas the latter is based on the strong Coulomb repulsive force, leading also to strong electronic correlations. Unconventional superconductors,which include heavy fermion systems, high-Tc cuprates, organic superconductors, and iron-pnictides, is a major topic of condensed matter physics. In all these systems, it has been understood that magnetism can even plays an important role for the pairing mechanism, so that both phenomena can coexist and even favour each other.Our target is on heavy fermion systems, namely uranium and rare earth compounds, where the 5f or 4f electrons which have a dual nature (itinerant/localized), play an important role. More precisely, we will focus on the ferromagnetic superconductors and their quantum criticality. In this field, new materials open new frontiers of research. The student will participate in this stream. He will learn and develop the fundamental crystal growth techniques, such as Czochralski, flux, and Bridgeman method. Since high quality single crystals are essential to elucidate the superconducting properties, a lot of efforts will be devoted to improve the quality of the samples. The next target is the quantum oscillation measurements, which allow a detailed microscopic observation of the heavy electronic state and of the topology of the Fermi surface. They require both very low temperature and high fields, like the study of the field induced superconducting phases in these compounds (like URhGe or UCoGe). The student will perform the measurements under extreme conditions, namely high fields up to 15T in SPSMS, or up to 30T in LNCMI, at low temperatures down to 30 mK, and high pressure up to 3 GPa.From the educational point of view, it is ideal that the student starts to synthesize a material, characterizes it, performs the low temperature measurements by him/herself throughout the PhD period, and get used to the exciting measurements under extreme conditions in a large scale facility like the LNCMI. Such a wide spectrum is rather rare in Europe, but our group („SPSMS/LNCMI) can provide such a unique opportunity, helping the student to become an independent researcher. It should be noted that the experiments in SPSMS and LNCMI are quite complementary each other. For quantum oscillation study, high fields, low temperatures and high quality singles are inevitably important. In general, the precise measurements at high fields up to 15T would be enough in order to determine the Fermi surface topology and the effective mass, which canbe done in SPSMS. However, the specific case, such as Lifshitz transition, field induced quantum critical phenomena, requires higher fields than 15T, which can be achieved by the resistive magnet in LNCMI.This project is supported by the ANR (CORMAT, SINUS) and the ERC starting grant “NewHeavyFermion”.Recently in SPSMS we purchased a top-loading dilution refrigerator for the quantum oscillation measurements, and started the installation. By the end of this summer, hopefully we detect the first de Haas-van Alphen signal at high fields up to 15T and at temperatures down to 30mK. Furthermore, we started to install the flux crystal growth equipment this month, involving the reconstruction of the room for the safe treatment of uranium compounds.

Cette thèse présente une étude de l'anisotropie magnétique de semiconducteurs ferromagnétiques en couches minces et du couplage magnétique dans des bicouches formées à partir de ces matériaux et de métaux ferromagnétiques. Je me suis focalisé sur deux systèmes distincts : des films minces de l'alliage quaternaire GaMnAsP et des bicouches : MnAs/GaMnAs. Dans ces systèmes, j'ai étudié l'influence sur les anisotropies magnétiques d'une part, de la déformation biaxiale induite par le désaccord de maille avec le substrat et d'autre part, de la concentration en trous. Ces études ont été menées principalement par résonance ferromagnétique, mesures d'aimantation par SQUID, ainsi que grâce à des mesures de transport et de diffraction de rayons X à haute résolution. Deux séries de films de GaMnAsP caractérisées par des concentrations en Mn de 7% et 10% ont été étudiées. Pour chaque série, la concentration en P a été variée sur une large gamme de 0 à 20%. Les forts dopages en P sont intéressants car le régime de conduction peut changer, passant de métallique à bande d'impuretés. Ceci induit de profondes modifications de tous les paramètres magnétiques pertinents. Nous avons étudié les variations d'anisotropie magnétique avec la concentration en P. Une réorientation de l'aimantation avec la température a pu être mise en évidence pour une concentration 6% P. Des mesures de RFM à haute fréquence ont permis d'étudier l'anisotropie magnétique de films de MnAs épitaxiés sur (111) et (100) GaAs. Un couplage d'échange ferromagnétique est mis en évidence pour les bicouches MnAs/GaMnAs. La relaxation de l'aimantation de ces systèmes a été étudiée via le facteur de Gilbert, déterminé à partir de l'étude de la largeur des résonances en fonction de la fréquence des microondes utilisées.

Ce travail résume une partie de mes activités consacrées au magnétisme en couche mince et aux microsystèmes. Il concerne ici plus spécifiquement le développement de matériaux ferromagnétiques hautement perméables dont l'un des enjeux actuels est de dépasser l'incompatibilité historique avec les hyperfréquences. La bande spectrale d'intérêt s'est considérablement étirée vers le haut jusqu'à annoncer des besoins pour une perméabilité élevée à plus de 10 GHz aujourd'hui. Je décris des résultats dans un ordre quasi chronologique avec une progression dans le niveau de difficulté qui colle à l'évolution des applications (depuis les têtes magnétiques jusqu'aux antennes microondes). Je mets en avant une démarche systématique de boucles courtes entre la physique de la matière et celle des dispositifs. Le fil directeur est la montée spectaculaire en fréquence qui tire l'effort de développement des matériaux selon une feuille de route combinant aimantation élevée (2 T) et grande résistivité (103 μW.cm), avec le préalable incontournable au caractère doux sur lequel je reviendrai. Je montre aussi que les résultats à l'état de l'art arrivent en butée si l'on ne sort pas de la démarche historique de films d'alliage unique (ternaire, quaternaire et plus). Cette rupture sera établie avec le passage aux films issus d'hétérostructures comme avec le couplage d'échange interfacial entre un simple composé ferromagnétique binaire (dont l'aimantation est plus facilement proche de la valeur ultime) et une couche antiferromagnétique. Je reviendrai sur des résultats particulièrement originaux ici et sur leur interprétation. Pour terminer, je projetterai des perspectives allant vers une hétérogénéité croissante des matériaux selon ce principe. Dès lors, un objectif très ambitieux se dessine visant à réunir ferromagnétisme et ferroélectricité grâce aux couches minces et remettant au goût du jour les principes de la magnétoélectricité. C'est une évolution clé vers la miniaturisation extrême des éléments rayonnants (antennes) et résonnants (filtre) et la très grande agilité des systèmes. Je conclurai en ce sens avec une sélection de faits marquants récents qui illustrent également la jonction avec des disciplines émergentes comme celles des composés multiferroïques et des metamatériaux, avec des solutions très avantageuses ici.

La spintronique dans les semiconducteurs vise à utiliser le spin de l’électron comme degré de liberté supplémentaire (en plus de la charge électrique) afin de véhiculer l’information, ce qui permettrait la mise au point de composants intégrant de nouvelles fonctionnalités. Ce travail de thèse porte sur deux étapes importantes qui doivent être maîtrisées : l’injection électrique de porteurs polarisés en spin dans les semiconducteurs III-V, et la manipulation du spin de l’électron (par champ magnétique) dans ces matériaux optimisés. Dans un premier temps, la grande efficacité des injecteurs de spin à base de CoFeB/MgO/GaAs est démontrée dans des dispositifs de type Diodes Electroluminescentes polarisées en spin (SpinLEDs). La comparaison entre des injecteurs comprenant une barrière tunnel fabriquée soit par pulvérisation cathodique, soit par épitaxie par jets moléculaires (MBE), permet de montrer que ces deux techniques donnent des résultats comparables. Dans les deux cas, l’efficacité de l’injection est améliorée par un recuit de l’échantillon autour de 300−350◦C. Le recuit induit une amélioration de la qualité de l’interface CoFeB/MgO. De plus, l’efficacité de l’injection de spin n’est stable en fonction du courant injecté que lorsque la barrière tunnel est fabriquée par pulvérisation cathodique. Ceci est dˆu aux caractéristiques de l’interface MgO/GaAs qui diffèrent selon la technique de croissance de la barrière. Dans un deuxième temps, l’injection de spin en l’absence de champ magnétique externe appliqué est réaliséegrâce à un nouveau type d’injecteur constitué d’une électrode de CoFeB ultrafine présentant une aimantation rémanente de la couche le long de l’axe de croissance de l’échantillon. Pour la première fois des taux de polarisation circulaire de l’électroluminescence de l’ordre de 20% sont mesurés à 25 K à champ magnétique nul. Ensuite, la problématique de la relaxation de spin des porteurs injectés dans les vallées L de haute énergie dans GaAs (phénomène non négligeable sous injection électrique) est également traitée. Nous observons qu’une fraction de la mémoire du spin photogénéré en L est conservée lorsque les électrons sont diffusés vers la vallée Γ, malgré une relaxation d’énergie de plusieurs centaines de meV. Le temps de relaxation de spin dans les vallées L est estimé autour de 200 fs. Enfin, nous avons exploré le matériau GaAsBi dilué (x ∼ 2.2%) dont la perturbation de la matrice par l’élément Bi permet d’attendre des propriétés électroniques et de spin fortement modifiées. Des mesures de photoluminescence ont mis en évidence une diminution de l’énergie de bande interdite de l’ordre de 85meV/%Bi. De plus, par la mesure directe des battements quantiques de la polarisation de photoluminescence nous avons déterminé un facteur de Landé des électrons de conduction de l’ordre de deux fois supérieur à celui de GaAs. Ces résultats témoignent de la forte perturbation des états de valences et de l’augmentation de l’interaction spin-orbite / Spintronics of semiconductors aims at using carrier spins as supplementary means of information transport. Thiswould lead to components showing extended functionalities. This thesis work is dedicated to the study of injectionand manipulation of electron spin in semiconductors, which are the basis of any spintronic application. In a first stepwe demonstrate the high efficiency of CoFeB/MgO/GaAs - based spin injectors. Circular polarization degrees of electroluminescence over 20% are measured on spin polarized LEDs (SpinLEDs) at 0.8 T and 25 K. Comparison betweensputtering- and MBE- grown spin injectors has shown similar results. In both case, spin injection efficiency is increasedby thermal annealing of the sample, in the range 300 − 350◦C. Indeed, annealing improves the quality of CoFeB/MgOinterface, and induces the crystallization of CoFeB above 300◦C. A higher stability of spin injection with current injectionis found when the tunnel barrier is grown by sputtering. This is due to the MgO/GaAs interface characteristicswhich is related to the growth technique. In a second step, we demonstrate spin injection without external appliedmagnetic field, through an ultra-thin (a few atomic layers) CoFeB electrode, taking advantage of the perpendicular magnetic anisotropy of the layer which leads to a remanant magnetization along the growth axis. For the first time in this configuration, circular polarization degrees of electroluminescence of about 20% are measured at 25 K at zero magnetic field. In a third step, due to the crucial role it may play in electrical injection, electron spin dynamics in high energy L-valleys is investigated. Using polarization resolved excitation photoluminescence in the range 2.8-3.4 eV, we observe that a fraction of photogenerated spin polarization is preserved when electrons are scattered hundreds of meV down to Γ valley. Spin relaxation time in L valleys is estimated to 200 fs. Finally we investigate electron and spin properties of GaAsBi dilute bismide alloy. We observe that the bandgap energy is reduced by 85meV/%Bi when Bi element is introduced into GaAs matrix. Moreover, the electron Land´e factor is about twice the one in GaAs for a 2.2% Bi composition. These features are evidence of the strong perturbation of host states and spin-orbit interaction enhancement

Cette thèse est consacrée à l'étude par Résonance Ferromagnétique (RFM) de l'influence des contraintes et des concentrations en trous et en Mn, sur les propriétés magnétiques de films nanométriques de Ga_1-xMn_xAs.<br />L'influence des contraintes a été étudié dans des films contenant 7% de Mn déposés sur GaAs ou GaInAs et contraints en compression ou en extension respectivement. Les axes de facile aimantation, le type d'anisotropie, le facteur de Landé, la température de Curie et les constantes d'anisotropie on été déterminés par RFM. <br />La passivation par l'hydrogène de l'activité électrique des Mn a permis l'étude de l'influence de la concentration en trous dans ces systèmes. Différents régimes de conductivité ont pu être atteints: isolant, conduction par bande d'impureté et métallique. Les facteurs g dépendent à la concentration de trous et la température. La relation théorique entre ces facteurs et la polarisation de trous est présentée. Les variations des constantes d'anisotropie magnétocrystallines sont comparées aux modèles théoriques. <br />La plus faible concentration en trous permettant d'atteindre un état ferromagnétique est estimée à 10¹⁹cm^-3. La structure des domaines a été étudiée par microscopie magnéto-optique pour cette concentration. L'influence du niveau de dopage en Mn a été étudiée dans la plage de 7% à 21%. Les résultats montrent que, contrairement aux prédictions du modèle de champ moyen, la température de Curie ne dépasse pas 180K même pour les forts dopages, ce qui est attribué à un haut niveau de compensation magnétique. Enfin, la relaxation de l'aimantation est étudiée et des facteurs de damping anisotropes sont mis en évidence.

En utilisant l'épitaxie par jets moléculaires à basse température, nous avons élaboré des couches de (Ge,Mn), contenant des nanostructures ferromagnétiques, sur deux types de substrats GaAs d'orientation (001) : des substrats GaAs « epiready » (échantillons « Ga-GeMn »), et des substrats encapsulés par de l'arsenic amorphe (échantillons « As-GeMn »). Dans les échantillons Ga-GeMn, nous obtenons la formation de nanocolonnes riches en Mn ; celles-ci sont parallèles entre elles, ou enchevêtrées, suivant la morphologie de surface initiale. Les mesures de magnétométrie révèlent deux phases magnétiques : les nanocolonnes ferromagnétiques avec une température de Curie de 150 K, et la matrice de germanium, rendue paramagnétique par la présence de Mn dilué. Les mesures de magnétotransport montrent que ces couches sont de type p, et révèlent un l'effet Hall anormal (AHE) et plusieurs contributions à la magnétorésistance : une magnétorésistance géante négative, à basse température, la magnétorésistante orbitale, parabolique, et une contribution supplémentaire à faible champ. Un calcul des propriétés de magnétotransport a été commencé en s'appuyant sur des hypothèses de la structure de bande entre les inclusions riches en Mn et la matrice semiconductrice de type p : celui-ci montre que la présence d'AHE dans les inclusions donne naissance à un AHE sur tout l'échantillon, mais aussi à un mécanisme de magnétorésistance qui rend compte de cette contribution (que nous appelons magnétorésistance Hall). Dans les échantillons As-GeMn, la diffusion de l'arsenic change le mode de croissance, avec une décomposition spinodale qui perd son caractère bidimensionnel pour devenir tridimensionnelle, avec la formation d'agrégats riches en Mn (température de Curie de l'ordre de 50 K) et d'agrégats de la phase ferromagnétique connue Ge3Mn5. La compensation entre Mn (accepteur) et As (donneur) gouverne les propriétés de transport. Dans les couches de type n, une forte anisotropie de la magnétorésistance est observée, dont nous montrons qu'elle est due à des effets de localisation faible. Une autre contribution à la magnétorésistance est observée, que nous suggérons d'attribuer à une magnétorésistance tunnel à travers la jonction Schottky qui se forme à l'interface entre les inclusions riches en Mn, qui sont métalliques, et le semiconducteur Ge de type n.

Cette thèse a exploré la piste du système hybride MnAs (métal ferromagnétique)/GaAs dans le cadre de l'électronique de spin avec les semiconducteurs. Afin de réaliser des hétérostructures MnAs/GaAs/MnAs, nous avons optimisé les conditions de croissance de couches minces de MnAs sur GaAs(111)B et d'une couche ultrafine de GaAs, montré l'absence de réactivité aux interfaces MnAs/GaAs et déduit une hauteur de barrière tunnel de 0.7 eV. Les mesures de magnétotransport sur des jonctions MnAs/GaAs/MnAs ont fait apparaître une dépendance en tension très atypique de la magnétorésistance tunnel. Pour interpréter ces nouveaux effets, nous avons développé un modèle de transport tunnel résonant à travers une distribution inhomogène d'impuretés dans le semiconducteur. Conformément aux prédictions du modèle, le contrôle des défauts dans la barrière de GaAs a permis d'augmenter significativement la magnétorésistance tunnel et de déduire une forte polarisation de spin à l'interface MnAs/GaAs.

La mise en évidence d’effets de polarisation d’échange (“exchange bias”, EB) ouvre de nouvelles perspectives dans le domaine émergeant de la spintronique organique. Dans une première partie de la thèse, on étudie l’EB des systèmes Co/MPc et Py/MPc (M=Mn, Co, Fe, Zn) par magnétométrie. Pour tous ces systèmes, l’EB est observé avec des températures de blocage de 100K environ. Ces études sont complétées par des mesures de résonance ferromagnétique confirmant les valeurs du champ de polarisation. Dans une troisième partie, on étudie les propriétés magnétiques des tricouches Co/Pc/Co. Les cycles d’hystérèse présentent des marches indiquant un renversement séquentiel des couches de cobalt. A basse température, on observe de l’anisotropie unidirectionnelle pour les deux couches mais leurs champs de polarisation diffèrent. / Observation of exchange bias (EB) phenomenon by using molecular materials as a pinninglayer open the horizon for tremendous perspective in the field of organic spintronics. Thefirst part of the thesis is devoted to the study of EB of Co/MPc and Py/MPc (M=Mn, Co, Fe,Zn) by static magnetometry. The existence of EB is evidenced in all Pc molecules with block-ing temperature around 100K. The second part is devoted to the study of EB by dynamicFMR measurements. The values of EB measured by this method are compatible with staticmagnetometry measurements. The third part is devoted to study magnetic properties of thetrilayer Co/Pc/Co systems. Hysteresis loops exhibit a stepped shape indicative of successivereversal of each layer. Low temperature loops show that both Co layers experience unidi-rectional anisotropy after field cooling, with differing bias fields.

Cette thèse concerne l'étude d'un nouvel outil expérimental d'investigation de la dynamique de l'aimantation, adapté à la mesure de nanostructures magnétiques. Cette technique, la Microscopie par Résonance Ferromagnétique (f-MRFM), s'inspire des microscopies à sonde locale pour réaliser une détection mécanique de la Résonance Ferromagnétique (RFM). Un dispositif original a été mis au point. Ses performances sont caractérisées par l'étude d'un disque de grenat magnétique de 160 microm. de diamètre. Les résultats démontrent une sensibilité et une résolution spectrale adaptées à la mesure d'échantillons microscopiques individuels, et permettent de conclure quant à la configuration la plus judicieuse en terme d'intensité du signal ou de résolution spatiale pour l'imagerie des excitations magnétiques. Cette technique permet en outre de remonter à une information quantitative sur la RFM, capacité qui est utilisée pour obtenir une mesure directe du temps de relaxation longitudinal T1.

La structure d'un avion est constituée de grandes tôles en aluminium ou en composite. Lors du formage de ces tôles, différents défauts peuvent apparaître. A travers ce mémoire, nous contribuons au développement de modèles de simulations ainsi qu'à la conception de capteurs pour détecter ces défauts. Nous étudions le cas de tôles d'aluminium étirées sur des gabarits en fonte ferritique dont l'étirage diminue l'épaisseur. Par ailleurs, la relaxation mécanique engendre également un entrefer entre le gabarit et la tôle étirée. Un moyen de quantifier simultanément l'épaisseur de la tôle et l'entrefer est élaboré.<br />A cette fin, nous disposons un ensemble de bobines ultrafines entre la fonte et la tôle étirée. La mesure de l'impédance de chaque bobine fournit alors des informations qui sont utilisées dans un algorithme d'inversion de données développé autour d'un modèle analytique. La quantification de l'entrefer par ce système apporte des résultats satisfaisants. Néanmoins, l'évaluation de l'épaisseur est plus difficilement visible par le biais de cette technique. Il est envisagé alors de disposer un capteur muni d'un pot ferritique au dessus de la tôle étirée. La valeur de son impédance est analysée. Un modèle basé sur la méthode des circuits couplés est développé. Il permet de prendre en compte les effets de peau et de proximité dans la bobine. Pour finir, une ouverture sur la modélisation en éléments finis 3D de plaques de matériaux hétérogènes et anisotropes est présentée. L'homogénéisation des propriétés électromagnétiques précède la formulation en éléments coques anisotropes. La variation de la résistance du capteur en présence de la plaque sert de source d'information.