Ce travail de thèse a porté sur la propagation non linéaire sous forme de filament des impulsions laser femtosecondes ultra-intenses dans l'atmosphère. Nos résultats issus des expériences en laboratoire et en extérieure apportent de nombreux éléments de réponses dans le domaine. Nous avons démontré expérimentalement qu'il était possible de maîtriser le processus de filamentation et la formation de canaux de plasma sur de longues distances. En effet, en propageant un train de deux impulsions de focales différentes décalées de manière adéquate dans le temps, un canal de plasma unique et continu sur une grande distance peut être généré en connectant plusieurs canaux de plus courte distance. Nous avons aussi mis en évidence que le contrôle de la longueur et de la localisation des filaments pouvait s'effectuer en agissant sur la dérive en fréquence de l'impulsion laser initiale pour des puissances bien supérieures à la puissance critique. On peut ainsi maximiser soit la génération d'un continuum de fréquences, soit la présence de canaux de plasma sur des distances pouvant atteindre plus de 300 m, soit la longueur d'intenses canaux de lumière. Ces canaux de lumière intenses ont été observés jusqu'à 2350 m et leur intensité est de l'ordre de 1012 W cm-2. Enfin, nous avons montré que l'on pouvait organiser de manière déterministe la formation de figures multi-filamentaires en imposant des conditions initiales d'amplitude ou de phase au faisceau. Les structures organisées de filaments sont régulières, stables et reproductibles. Les applications atmosphériques à longue portée impliquent des propagations verticales à de très hautes altitudes. Nous avons donc étudié la filamentation pour différentes pressions de l'air. Ces études expérimentales et théoriques ont permis de démontrer que la filamentation femtoseconde subsistait à des pressions correspondant à des altitudes allant jusqu'à environ 11 km. Nous avons également poursuivi l'étude du déclenchement et du guidage de décharges haute tension à l'aide de filaments. Les expériences menées dans les installations haute tension de l'Université Technique de Berlin et du CEAT à Toulouse ont permis de mettre en évidence les mécanismes de déclenchement et de guidage de décharges haute tension sur des distances pouvant atteindre 4,50 m. Ceci constitue un record pour ce genre de décharges. Nous avons aussi démontré que malgré une pluie abondante, les canaux de plasma générés par filamentation femtoseconde subsistaient et étaient toujours capables de déclencher et de guider des décharges de haute tension. Ces résultats sont donc particulièrement prometteurs pour le déclenchement et le guidage de la foudre à l'échelle atmosphérique.

Ce travail de thèse peut être divisé en deux parties. Dans la première partie on présente une étude de la filamentation d'impulsions laser femtoseconde dans les milieux Kerr transparents passifs et amplificateurs; les résultats principaux de cette partie sont les suivants: mise en place d'une nouvelle technique (P-scan) pour l'étude des différents régimes de propagation non linéaire d'une impulsion femtoseconde dans les gaz (chapitre III), et mise en évidence de la possibilité d'augmenter l'énergie et la puissance transportées par un seul filament, bien au dessus du seuil d'apparition de multi-filaments (chapitres IV et V). Dans la deuxième partie, on étudie le plasma généré par filamentation en tant que source de radiation électromagnétique secondaire, dans les bandes Ter! ahertz et Radiofréquences. L'étude du filament comme source de radiation Terahertz est décrit dans les chapitres VI, VII et VIII ; elle a amené à la découverte d'un nouveau mécanisme d'émission radiale en présence d'un champ électrique statique longitudinal le long de l'axe du filament. Nous avons aussi découvert un nouveau mécanisme d'émission Terahertz en l'absence de champ appliqué; cette fois la radiation est émise vers l'avant dans un cône fermé autour de l'axe de propagation du filament. Le mécanisme d'émission, modélisé en collaboration avec le Prof. Tikhonchuk de l'Université de Bordeaux 1, s'est révélé être en très bon accord avec les observations expérimentales. Enfin, nous avons mis en évidence la possibilité de transformer un canal de plasma produit par la! ser en une antenne dipolaire, qui peut émettre des radiof! réq uences. Ce sujet est décrit dans le chapitre IX.

In this thesis we ran a series of 2D simulations of femtosecond laser pulses filamenting in air using the FDTD method, a saturable Lorentz oscillator model of air [1], and two separate models of plasma: a Drude model where the plasma density is static in space, and a particle-in-cell model where plasma is free to migrate throughout the simulation space. By comparing matched pairs of simulations, which varied in pulse size, duration, and intensity, we can gauge the impact plasma dynamics has upon the evolution of a filamenting laser pulse. From these tests we determine that, while there are some visible differences between dynamic and static plasmas, plasma dynamics do not significantly alter the evolution of the pulse.

京都大学 / 0048 / 新制・課程博士 / 博士(エネルギー科学) / 甲第19201号 / エネ博第321号 / 新制||エネ||65(附属図書館) / 32193 / 京都大学大学院エネルギー科学研究科エネルギー応用科学専攻 / (主査)准教授 中嶋 隆, 教授 大垣 英明, 教授 作花 哲夫 / 学位規則第4条第1項該当 / Doctor of Energy Science / Kyoto University / DGAM

The aim of this thesis is to introduce my work which has generally been focused on optical wavefronts that have the unusual property of resisting commonplace phenomena such as diffraction and dispersion. Interestingly, these special beams are found both in linear and nonlinear situations. For example, in the linear regime, localized spatio-temporal waves which resemble the spherical harmonic symmetries of the hydrogen quantum orbitals can simultaneously negotiate both diffractive and dispersive effects. In the nonlinear regime, dressed optical filaments can be arranged to propagate multi-photon produced plasma channels orders of magnitude longer than expected. The first portion of this dissertation will begin by surveying the history of diffraction-free beams and introducing some of their mathematical treatments. Interjected throughout this discussion will be several relevant concepts which I explored during my first years a CREOL. The discussion will then be steered into a detailed account of diffraction/dispersion free wavefronts which display hydrogen-like symmetries. The second segment of the document will cover the highly nonlinear process of optical filamentation. This chapter will almost entirely investigate the idea of the dressed filament, an entity which allows for substantial prolongation of this light string. I will then conclude by delving into the topic of supercontinuum generation in parabolic multimode fibers which, in the upcoming years, has great potential of becoming important in optics.

Femtosecond laser filamentation is a highly nonlinear propagation mode. When a laser pulse propagates with a peak power exceeding a critical value Pcr (5 GW at 800 nm in air), the Kerr effect tends to collapse the beam until the intensity is high enough to ionize the medium, giving rise to plasma defocusing. A dynamic competition between these two effects takes place leaving a thin and weakly ionized plasma channel in the trail of the pulse. When an ultrafast laser pulse interacts with molecules, it will align them, spinning them about their axis of polarization. As the quantum rotational wave packet relaxes, the molecules will experience periodic field-free alignment. Recent work has demonstrated the effect of molecular alignment on laser filamentation of ultra-short pulses. Revival of the molecular alignment can modify filamentation parameters as it can locally modify the refractive index and the ionization rate. In this thesis, we demonstrate with simulations and experiments that these changes in the filament parameters (collapse distance and filament plasma length) can be used to probe molecular alignment in CO2.

Femtosecond laser filamentation in gaseous media is a new source of broadband, ultrashort radiation that has the potential for application to many fields of research. In this dissertation filamentation is studied with a view to understanding the underlying physics governing the formation and propagation dynamics of filamentation, as well as to developing a method for vibrational spectroscopy based on the filament-induced impulsive vibrational excitation of molecules in the filamentation region. In pursuit of a better understanding of the underlying physical processes driving filamentation, the development of a new method for characterizing high intensity ultrashort laser pulses is presented, wherein two laser beams generate a transient grating in a noble gas, causing the pulse undergoing filamentation to diffract from the grating. Measuring the spectrum as a function of time delay between the filament and probe beams generates a spectrogram that can be inverted to recover the spectral and temporal phase and amplitude of the filamentary pulse. This technique enables measurement of the filamentary pulse in its native environment, offering a window into the pulse dynamics as a function of propagation distance. The intrinsic pulse shortening observed during filamentation leads to the impulsive excitation of molecular vibrations, which can be used to understand the dynamics of filamentation as well. Combined measurements of the longitudinally-resolved filament Raman spectrum, power spectrum, and fluorescence intensity confirm the propagation dynamics inferred from pulse measurements and show that filamentation provides a viable route to impulsive vibrational spectroscopy at remote distances from the laser source. The technique is applied to thermometry in air and in flames, and an analytical expression is derived to describe the short-time dynamics of the rovibrational wave-packet dispersion experienced by diatomic molecules in the wave of the filament. It is found that no energy is initially partitioned into the distribution of rovibrational states during the filamentation process. Filament-assisted impulsive stimulated Raman spectroscopy of more complex systems is also performed, showing that filament-assisted vibrational measurements can be used as an analytical tool for gas phase measurements and has potential for use as a method for standoff detection. Finally, a study of the nonlinear optical mechanisms driving the filamentation process is conducted using spectrally-resolved pump-probe measurements of the transient birefringence of air. Comparison to two proposed theories shows that a newly described effect, ionization grating-induced birefringence, is largely responsible for saturation and sign inversion of the birefringence at 400 nm and 800 nm, while the magnitude of contributions described by a competing theory that relies on negative terms in the power series expansion of the bound electron response remain undetermined. / Chemistry

De nombreuses études sont menées pour la compréhension et l'utilisation de plasmas hors équilibre pour les procédés industriels capables d'améliorer la combustion, de stabiliser des flammes et de réduire les polluants. En effet, dans le cadre des nouvelles normes européennes, il devient indispensable de pouvoir maîtriser la qualité de la combustion et de réduire ainsi les émissions polluantes. Même si le principe de l'allumage classique par étincelle est depuis longtemps connu et utilisé dans l’industrie automobile, ce système présente néanmoins quelques limites. En effet, le caractère localisé de l’étincelle créée réduit la probabilité de rencontre entre l’étincelle et une zone de mélange inflammable ce qui conduit à des ratés d’allumages et spécialement en mélanges pauvres. Ainsi, l’utilisation de systèmes différents reposant sur des plasmas non-thermiques fournit des avantages significatifs, dont les propriétés de forte réactivité chimique et de faible coût énergétique. L’objet principal de ce travail de thèse est l’étude de l’allumage de mélanges combustibles par un certain type de décharges pulsées nanosecondes. En effet, un des intérêts du déclenchement de combustion par décharges nanosecondes est le développement d’une zone spatiale d’allumage nettement plus étendue que celle obtenue par l’étincelle de la bougie standard. Enfin, un autre avantage des décharges nanosecondes est la création de nombreux radicaux dans le milieu combustible nécessaires à l’initiation directe des cinétiques de combustion en limitant la contribution thermique, souvent impliquées dans les pertes de rendement des allumeurs. Dans notre étude, la décharge nanoseconde pulsée utilisée est caractérisée par l’application d’une surtension très élevée donnant un pulse de tension très court (12 ns), d’amplitude très élevée (50 kV) et un front de montée très raide (2 ns). Au cours de cette étude, nous avons d’abord caractérisé la décharge nanoseconde pulsée dans des mélanges air/propane et air/heptane à pression atmosphérique. Ensuite, nous avons appliqué la décharge au déclenchement de combustion dans les mélanges air/propane et air/heptane dans les proportions stœchiométriques mais aussi en mélanges pauvres et ce toujours à pression atmosphérique, ce qui a montré la réduction des délais de combustion. De plus, les résultats en mélanges stœchiométriques montrent qu’il existe trois modes d’allumage : un ponctuel, un double et un mode cylindrique et ce en fonction de la densité d’énergie. / One growing topic of interest in the field of non-thermal plasmas is the use of pulsed corona discharges for ignition purposes and more specifically the use of discharges generated under very strong overvoltages for car atmospheric engine applications. Because of strong environmental constraints on car exhaust gases, engines to be developed in the future have to run with lean air / gasoline mixtures or diluted with burnt gases. In both cases, it needs the optimization of ignition devices since classical spark gaps become inefficient in these conditions. In this context, the generation of non-equilibrium plasmas on large volumes, with high densities of active species, and the ability to induce fast gas heating is challenging. Our experimental work is dedicated to the understanding of physical mechanisms involved in the ignition of lean mixtures of air and hydrocarbons such as propane and n-heptane, at high pressure, using nanosecond range discharges. Such kind of discharges could improve the energy release in the mixtures, promoting the creation of radicals and excited species instead of direct heat through Joule effect, and thus, it could improve the ignition efficiency. A positive high voltage (50 kV) is applied between a pin electrode and a grounded plane over a short nanosecond range pulse (12 ns) with a steep rise time (2 ns). In this study, the discharge has been characterised in air/propane and air-heptane mixtures. The diffuse regime observed in pure air tends to disappear in mixtures containing few percents of propane or heptane. The experimental results show the ability of the single nanosecond pulsed discharge to ignite air-propane and air-heptane mixtures even at low equivalence ratios. It is strongly correlated to the energy density the discharge is able to release into the gas. Finally, it has been shown that for stoechiometric mixtures show that three different modes of ignition are possible, i.e. a single point, a double point or a cylindrical mode, according to the energy density. Combustion delays are strongly reduced and complete combustion of very lean mixtures can be achieved if the amount of energy is slightly increased.

Cette thèse se décompose en deux parties : i) l’étude du creusement d'un canal dans un plasma sous-dense (0.1nc<n<nc, nc étant la densité critique) de plusieurs centaines de microns par une impulsion laser de durée 1-10 ps et d'intensité 10^18 à 10^20 W/cm² ; ii) les mécanismes de saturation de la diffusion Raman arrière stimulée d'une impulsion laser de durée ps et d'intensité 10^14 à 10^16 W/cm². Le creusement d’un canal plasma par un laser très intense a fait l’objet d’une étude paramétrique à l’aide d’un code PIC (Particle In Cell) 2D. On obtient différents types de canaux en fonction des paramètres du laser et du plasma, reproduisant ainsi et élargissant des résultats précédent. De plus, la vitesse de creusement du canal a été mesurée, et des lois d’échelle ont été établies pour les plasmas homogènes. Elles sont ensuite appliquées à des plasmas inhomogènes, du type de ceux rencontrés lors de la fusion par confinement inertiel (FCI). Cela permet de prévoir l’énergie nécessaire pour creuser un canal jusqu’à la densité critique, étape importante de la FCI par allumage rapide. La saturation du Raman a été étudiée d'un point de vue numérique, pour déterminer si la cause de la saturation était due au déphasage ou à la croissance d'une onde satellite (« sideband »), en utilisant diverses approches. La première est de regarder les résultats de simulations Raman (donc électromagnétiques) à partir de codes cinétiques PIC et Vlasov. La deuxième, consiste à regarder ce qui se passe lorsque l'on initialise un plasma avec une fonction de distribution issue de la théorie adiabatique à l'aide d'un code Vlasov (donc dans une version purement électrostatique). Dans ce cas, on observe bien la croissance d'une onde satellite, dont le nombre d'onde dominant, ainsi que le taux de croissance sont en bon accord avec ce que l'on observe dans les simulations cinétiques. Au final, la saturation de l’onde plasma peut être causée par les deux mécanismes de saturation. / This thesis is divided in two parts : i) the laser channeling in hundreds of microns long under-dense plasmas (0.1nc<n<nc, nc being the critical density) of a laser pulse of intensity 10^18 to 10^20 W/cm² and duration 1-10 ps; ii) the saturation mechanisms of stimulated Raman back-scattering of a laser pulse of intensity 10^14 to 10^16 W/cm² and duration of about 1 ps. A parametric study was performed to study the channeling of a very intense laser pulse, using a 2D PIC (Particle In Cell) code. Various kinds of channels were obtained depending on the laser and plasma parameters, thereby reproducing and enlarging previous studies. Moreover, the channeling velocity was measured and scaling laws were established for homogeneous plasmas. They are then applied to inhomogeneous plasmas, similar to those encountered in inertial confinement fusion (ICF). It is then possible to estimate the energy necessary to channel to the critical density, an important step for the fast ignition scheme of ICF. Raman saturation was studied using numerical simulations, in order to determine if it is due to dephasing or to the growth of sidebands, using different approaches. The first is to study Raman simulations (electromagnetic) performed with kinetic PIC and Vlasov codes. The second, is to study the evolution of a plasma initialized with a distribution function after the adiabatic theory, using a Vlasov code (electrostatic). In this case, we observe the growth of a sideband, with dominant wavenumber and growth rate in good agreement with kinetic simulations. The saturation of the plasma wave can be caused by both saturation mechanisms.

La propagation d’une impulsion laser femtoseconde dans un milieu condensé trans- parent tel que l’eau conduit, dans les conditions appropriées, à la manifestation de phénomènes d’optiques non linéaires regroupés sous le terme de filamentation laser. Le faisceau laser correspondant voit alors sa propagation métamorphosée sous la forme de filaments de lumière intense. Au coeur de ces filaments, l’irradiance considérable provoque l’ionisation des atomes du milieu et la génération de plasmas. Produit de manière spontanée et auto-régulée, ces plasmas ont la particularité de combiner une densité importante d’événements d’ionisation avec des effets thermo-mécaniques minimisés. Leurs propriétés intrinsèques font de ces plasma une source d’ionisation singulière tout particulièrement en ce qui concerne les sciences qui s’intéressent à l’étude des effets des radiations ionisantes. Entre autres, les sciences des radiations étudient la physique, la chimie et la biologie de l’action des rayonnements ionisants sur des systèmes d’intérêt biologique. Dans ce contexte, cette dissertation s’intéresse à la filamentation d’impulsions laser femtosecondes proches infrarouges en solution aqueuse. L’eau représentant la compo- sante majeure des systèmes d’intérêt biologique, une solution aqueuse constitue une approximation satisfaisante d’un échantillon biologique plus concret. Tout d’abord, l’étude de la physique de la filamentation laser a permis de mieux appréhender l’interaction des impulsions assujetties au processus de filamentation dans l’eau, primordiale pour l’identification des conditions d’irradiation propices à une meilleure maîtrise des conséquences de la génération des plasmas photo-induits. Les effets d’un rayonnement ionisant en solution aqueuse sont notamment véhiculés au travers de la chimie déclenchée par l’ionisation de l’eau, qui implique une interaction entre les espèces réactives produites et les solutés dilués en solutions. L’étude des conséquences de l’irradiation laser sur des solutés inorganiques a permis d’élucider la nature de cette chimie sous rayonnements. De surcroît, il a été démontré comment la malléabilité qu’offre l’utilisation d’un laser se répercute sur la capacité à moduler les conséquences de l’irradiation. Enfin, l’étude a été étendue à l’irradiation de molécules d’ADN diluées en solution aqueuse. L’analyse détaillée des dommages occasionnés à l’ADN a permis de mettre en exergue la présence de lésions complexes caractéristiques d’une irradiation par un faisceau intense de rayonnements ionisants. / Abstract : The present study is part in a new framework in radiobiology, introduced a decade ago: femtosecond laser-induced "cold" low density plasmas for the highly localized deposition of energy at sub-cellular scales in systems of biological interest. Since in aqueous solutions the action of such plasmas is equivalent to the deposition of a dose by ionizing radiation, plasma-mediated effects on solutes involve the radiation chemistry of water. This chemistry corresponds to the interaction of solutes with radical oxygen species as well as with secondary low energy electrons, produced by the plasma. Here, to better understand the radiation chemistry underlying the generation of low density plasmas in aqueous environments, we harnessed the multi-filamentation of powerful femtosecond laser pulses as a way to achieve a self-regulated production of spatially homogeneous low density plasma foci in water. The "cold" low density plasma micro-channels generated by the filamentation of the femtosecond laser pulses in aqueous solutions constitute a source of dense ionization. We studied the femtosecond laser filamentation in inorganic solutions to account for the radiation-assisted chemistry triggered by laser ionization in aqueous environment. We highlighted that the trivial optical control of the spatio-temporal distribution of light filaments in the irradiated sample resulted in the modulation of the corresponding radical chemistry. We concluded that these spatially and temporally resolved plasmas could be developed as a tool for the unprecedented control of chemistry under ionizing radiation. The addition of a spatial light modulator to control the filamentation process improves significantly our control on the spatio-temporal distribution of the laser-induced plasma channels. From a bundle of entangled random low density plasma channels, usually produced by the non-linear propagation of the powerful laser beam, we were able to obtain a programmable matrix of mono-filaments to achieve a more pervasive and homogeneous energy deposition. This method of irradiation allowed us to perform a detailed analysis to determine, quantify and compare the consequences of the laser irradiation with those of a conventional source of ionizing radiation (Gamma-Rays) on organic molecules (e.g. DNA) desolved in aqueous solutions. We showed that each filament behaves as an independent intense micro beam of ionizing radiation, that is capable of inducing complex DNA damage. We believe that a better understanding of the laser-induced plasma-mediated effects in aqueous solutions of biological interest will further the adoption of such laser-based ionisation sources, and that this unorthodox approach to radiation sciences will open new fields of investigation at the frontiers of radiation and laser-driven chemistry. Moreover, one of the principal conclusions of this thesis argues in favour of a shift of paradigm in radiation sciences, shuch that the consequences of ionising radiation would not only be considered for their injurious effects but also for the fine modulation of the functions of systems of biological interest. This sentiment paves the way for new emerging techniques and applications in biomedical fields.