SOFIA (Studies On FIssion with Aladin) est un programme expérimental innovant qui a pour objectif la mesure de plusieurs observables de la fission nucléaire : les taux de production isotopiques des fragments de fission, l'énergie cinétique totale des fragments, et la multiplicité des neutrons prompts. Ces informations sont obtenues pour une large variété d'actinides et de pré-actinides. Le recours à la cinématique inverse (le système fissionnant est le faisceau et non pas la cible) est le seul moyen d'identifier les fragments à la fois en charge et en masse. Le travail de doctorat présenté dans cette thèse porte sur l'expérience menée en Octobre 2014 et dédiée à la mesure de la fission de ² ³ ⁶ U induite par excitation coulombienne, soit l'analogue de la fission de ² ³⁵U induite par neutron.Les expériences SOFIA ont lieu à GSI (Darmstadt, Allemagne), la seule installation au monde capable de délivrer un faisceau d'uranium ² ³⁸ de 1 GeV par nucléon. Ce faisceau primaire subit une première fragmentation, dont les produits sont sélectionnés par le FRS (FRagment Separator) afin de former un faisceau secondaire du noyau d'intérêt, en l'occurrence ² ³ ⁶ U, qui est guidé vers l'expérience SOFIA où sa fission est déclenchée.Certains noyaux proches de ² ³ ⁶ U sont également transmis par le FRS : il est donc nécessaire de procéder à l'identification en masse et en charge du système fissionnant, puis d'identifier les deux fragments de fission. Dans les deux cas, l'identification, réalisée événement par événement, repose sur la mesure simultanée de la perte d'énergie dans un gaz, de la rigidité magnétique et du temps de vol. Seules les fissions induites par excitation coulombiennes sont pertinentes : la contribution des réactions nucléaires à la production des fragments doit donc être mesurée et soustraite.L'analyse présentée dans ce document inclut l'identification du faisceau secondaire en masse et en charge, l'identification en charge des fragments de fission, l'estimation de la contribution des réactions nucléaires, et finalement les taux de production des éléments obtenus dans la fission de ² ³ ⁶ U. Ces résultats sont comparés à ceux d'autres mesures réalisées sur SOFIA, et à des résultats antérieurs obtenus par d'autres techniques. / SOFIA (Studies On FIssion with Aladin) is an innovative experimental program which aims to measure several fission observables — the isotopic fission yields, the total kinetic energy of the fragments and the prompt neutron multiplicity, for a wide range of actinides and pre-actinides. The use of inverse kinematics (the fissioning system is the beam instead of the target) is the only way to fully identify fragments in charge and mass. The PhD work presented in this thesis concerns the experiment conducted in October 2014, and is focused on the Coulomb-induced fission of ² ³ ⁶ U, which can be regarded as the analog of the neutron-induced fission of ² ³⁵U.The SOFIA experiments take place in GSI (Darmstadt, Germany) because it is the sole facility in the world which delivers a beam of ² ³⁸U at 1 AGeV. This beam is fragmented and the products are selected by the FRS (FRagment separator) in order to deliver a secondary beam of nuclei of interest - ² ³ ⁶ U in our case, which is then guided to the SOFIA setup where its fission is triggered.Since some nuclides with close atomic and mass numbers to ² ³ ⁶ U are also transmitted by the FRS, it is necessary to identify the fissioning system from the secondary beam first, and then identify both the associated fission fragments. All identifications are performed event by event on the basis of measurements of the energy loss, the magnetic rigidity and the time of flight. Since we are only interested in the Coulomb-induced fission of ² ³ ⁶ U, the contribution of fragmentation fissions on the nuclear charge distribution of fission fragments has to be suppressed.The analysis in this paper involves the isotopic identification of the fissioning system, the nuclear charge identification of the fission fragments, the estimation of the nuclear contribution, and the extraction of the elemental fission yield. The results are then compared to other measurements performed with the SOFIA setup, as well as previous results obtained by other techniques.

Ce travail de thèse décrit la mise en place d'un dispositif expérimental basé sur la digitalisation des signaux et dédié à l'étude des neutrons prompts de fission émis en coincidence avec les fragments de fission lors de la fission spontanée du 252Cf. Ce dispositif comprend une chambre à ionisation utilisée pour la détection des fragments de fission ainsi qu'un scintillateur liquide de type NE213 pour la détection des neutrons prompts. Nous montrons comment l'analyse délicate des signaux digitalisés nous a permis de déterminer à la fois les distributions en masse et en énergie cinétique des fragments de fission ainsi que le spectre en énergie et la multiplicité des neutrons de fission

La fission nucléaire est le mécanisme de séparation d'un noyau lourd en deux noyaux appelés fragments de fission. Ces fragments excités émettent des neutrons et des gammas dits prompts pour rejoindre leur état fondamental ou métastable. L'énergie libérée lors de la fission est utilisée dans les centrales nucléaires pour fournir de l'électricité. La durée de vie et le contrôle des réacteurs nucléaires dépendent entre autres des observables de fission telles que les rendements en masse des fragments, la multiplicité et l'énergie des neutrons et des gammas prompts. La première partie de cette thèse est dédiée à l'étude du processus de désexcitation des fragments de fission avec le code de simulation Monte-Carlo FIFRELIN. Ce code, constitué de plusieurs modèles nucléaires permettant de décrire les fragments, prédit les propriétés (multiplicité, énergie) des particules promptes émises lors de la désexcitation. Lors de ce travail de thèse l'influence des modèles sur les prédictions du code a été étudiée. Les modèles étudiés sont ceux définissant le moment angulaire initial, la densité de niveaux et les fonctions de force gamma des fragments. Les résultats de ces études permettent d'identifier les modèles qui influencent significativement les prédictions du code et donc, de sélectionner la combinaison des modèles reproduisant le maximum d'observables et d'améliorer la description nucléaire des fragments. Ces études sont d'abord menées sur la fission spontanée du 252Cf pour laquelle de nombreuses données expérimentales existent ce qui permet de contraindre fortement les modèles. Des études sur la fission rapide (énergie des neutrons incidents de l'ordre du MeV) de 238U et 237Np sont ensuite réalisées. Elles sont motivées, entre autres, par le développement de nouveaux concepts de réacteurs rapides, dits de quatrième génération, permettant de réduire les quantités de déchets nucléaires et d'utiliser les réserves abondantes de 238U pour fournir de l'électricité. Les données expérimentales relatives à la fission rapide sont rares. De nouveaux dispositifs expérimentaux sont actuellement en développement afin d’étudier l’évolution des différentes observables de fission sur un large domaine en énergie d’excitation. Le dispositif FALSTAFF qui fait l'objet de la deuxième partie de cette thèse est l'un d'entre eux. Dans cette seconde partie les étapes de développement, d'optimisation et de caractérisation du premier bras du dispositif expérimental FALSTAFF sont présentées. Ce spectromètre, installé auprès de l'installation NFS (Neutrons For Science), permettra d'étudier la fission rapide en cinématique directe de nombreux actinides. La détection des deux fragments de fission en coïncidence permettra de caractériser leur énergie, leurs masses (avant et après évaporation des neutrons) et leur charge. La multiplicité des neutrons émis sera alors déterminée et nous renseignera sur le partage de l'énergie d’excitation entre les fragments. Les données mesurées serviront ultérieurement de données d'entrée au code FIFRELIN. La mesure de la vitesse des deux fragments en coïncidence (méthode 2V), avec des détecteurs de temps de vol MWPC-SeD donnent accès à la masse avant évaporation. Une chambre à ionisation axiale placée après ces détecteurs permet de mesurer l'énergie cinétique et le profil de perte d'énergie des fragments, ce qui permet de déterminer respectivement la masse après évaporation (méthode EV) et la charge nucléaire des fragments.La partie expérimentale de cette thèse est dédiée au développement des programmes de simulation et d'analyse des données, à la mise en place du système d'acquisition, à la caractérisation et à l'optimisation des détecteurs. Ce dernier point concerne essentiellement l'étude des performances de la chambre à ionisation axiale. / Nuclear fission is the process in which a heavy nucleus splits into two nuclei called fission fragments. These excited fragments emit prompt neutrons and gammas to reach their ground or a metastable state. The energy released during fission is used in nuclear power plants to provide electricity. The nuclear reactor lifespan and control depend partly on fission observables such as the fragment mass yields, the neutron and gamma multiplicity and energy. The first part of this thesis is dedicated to the study of the fission fragment de-excitation process with the FIFRELIN Monte-Carlo code. This code, containing many nuclear models describing the fragments, predicts the prompt particle properties (multiplicity, energy).During this PhD work the impact of different models on the code predictions was investigated. The models which are studied are those defining the initial angular momentum, the level density and the radiative strength function of fragments. These studies identified those nuclear properties that have a significant impact on the code predictions, and as a consequence permitted selection of the model combination suited to reproduce the maximum number of fission observables, and improving our understanding about the nuclear description of fission fragments. These studies are firstly performed on the spontaneous fission of 252Cf for which numerous experimental data are available allowing constraints to be set on the models. Studies on fast fission (incident neutron with an energy around MeV) of 238U and 237Np are then performed. They are motivated partly by the development of new fast reactor concepts, called Generation IV reactors, that will reduce the quantity of nuclear waste and burn the large amount of natural uranium to provide electricity. Experimental data concerning fast fission are scarce. As a consequence new experimental setups are currently under development. They will measure fission observables over a large excitation energy domain. One of them, called FALSTAFF, is the topic of the second part of this thesis. In the second part of this PhD thesis, the different steps concerning the development, the optimization and the characterization of the first arm of the FALSTAFF setup are presented. This spectrometer, placed at the NFS facility (Neutrons For Science), will study fast fission in direct kinematic for various actinides. The detection of both fragments in coincidence will allow characterization of their energy, their masses (before and after neutron evaporation) and their nuclear charge. The neutron multiplicity will be deduced and will provide information on the energy sharing between the fragments. This data will be later used as input for the FIFRELIN code. The velocity determination of both fragments (2V method), with MWPC-SeD time-of-flight detectors, will provide pre-neutron emission fragment masses. An axial ionization chamber, placed after those detectors, will measure the kinematic energy and the energy loss profile of fragments, which will provide respectively the post-neutron emission mass (EV method) and the nuclear charge. The experimental part of this thesis is dedicated to the development of simulation and data analysis software, the configuration of the data acquisition system, the characterization and the optimization of the detectors. This last item mainly concerns the axial ionization chamber.

La volonté d'améliorer l'efficacité énergétique des réacteurs nucléaires a motivé de nouvelles solutions dans leur conception. L'une d'elles est l’utilisation d’un réflecteur lourd dans les réacteurs de génération III+ et les futurs réacteurs de génération IV. Lorsque la matière est traversée par des rayons γ, les excitations induites entraînent une élévation de sa température. Ce processus, appelé échauffement γ, est responsable de plus de 90% de la production de chaleur dans la région hors combustible d'un réacteur nucléaire. C’est également le cas dans le réflecteur. Pour simuler l'effet de l’échauffement γ en fonction de la composition du combustible, il faut disposer de données précises sur les γ prompts émis par les différents fragments produits dans le processus de fission. En 2012, une campagne d’expériences inédite, EXILL, a été menée au réacteur de recherche de l'ILL. Un grand nombre de détecteurs HPGe a été placé autour d’une cible fissile et a mesuré les rayons γ émis par la cible alors qu’elle était irradiée par un faisceau intense de neutrons froids. Dans ce travail, nous avons analysé les données obtenues avec des cibles ²³⁵U. Elles nous ont permis d’étudier la désexcitation de plusieurs fragments de fission et plus globalement le processus de fission induite par des neutrons. Dans un premier temps, nous avons utilisé la méthode standard d'analyse par coïncidence γ-γ-γ. Nous avons pu filtrer les données expérimentales, identifier les transitions γ dans des fragments bien produits et calculer leur intensité relative. Les problèmes que nous avons rencontrés concernent le bruit de fond. Les résultats obtenus dépendent de ce choix et présentent donc des problèmes de reproductibilité. Nous avons développé et testé une nouvelle méthodologie d'analyse. Son principe est un balayage des portes de coïncidence selon trois directions, ce qui permet de trouver le bruit de fond le mieux adapté. L'idée principale était finalement de passer d'une méthode "spectroscopique", dont le but est de trouver de nouvelles transitions et des états excités dans un noyau, à une méthode "spectrométrique", qui nous permet d'obtenir plus précisément l’intensité de transitions γ connues, avec une meilleure estimation de leur incertitude. Cela nous a amené à développer un logiciel d'analyse semi-automatique d'ajustement des pics. Divers schémas de calcul de l'intensité des transitions γ ont été également élaborés pour tenir compte des contaminations possibles, selon leur emplacement dans la matrice de coïncidence et leur intensité. La méthode standard et la nouvelle méthode d'analyse ont été comparées pour l'analyse du ¹⁴²Ba. Dans ce travail, nous avons également comparé nos résultats sur quelques noyaux, tel que le ¹⁰⁰Zr, avec des simulations réalisées avec le code FIFRELIN. Ce dernier est un code Monte-Carlo qui simule le processus de fission et la désexcitation des fragments de fission. FIFRELIN utilise plusieurs modèles différents pour décrire ces processus. Nous avons testé le comportement des différents modèles, trouvé les valeurs optimales des paramètres de simulation et testé comment ces configurations reproduisaient les résultats expérimentaux. FIFRELIN n'a pas été en mesure de reproduire simultanément les intensités des transitions γ émises par les fragments de ¹⁰⁰Zr et la multiplicité de neutrons prompts moyennée sur tous les fragments de fission. Cependant, avec des paramètres modifiés, FIFRELIN a fourni localement une multiplicité de neutrons prompts correcte pour les fragments de masse atomique A=100 et des intensités de transition γ bien reproduites pour le noyau de ¹⁰⁰Zr. Nous avons également comparé nos résultats expérimentaux sur les fragments de ¹⁰⁰Zr provenant du processus ²³⁵U(n,f) avec les autres données expérimentales disponibles provenant des expériences sur ²⁴⁸Cm(sf) et ²⁵²Cf(sf), et une autre expérience sur ²³⁵U(n,f). / The desire to improve the fuel efficiency of nuclear reactors has motivated new solutions in their design. One of them is the heavy reflector used in the generation III+ and in the future generation IV reactors. γ-rays passing through matter cause its excitation and temperature rise. It is a process called γ-heating, and it is responsible for more than 90% of the heat production in the non-fuel region of the nuclear reactor. This is also the case of the heavy reflector. To simulate the γ-heating effect in every state of the nuclear reactor it is necessary to have precise data on the prompt γ-rays emitted by different fission fragments produced in the course of the nuclear chain reaction. In 2012, at the research reactor of the ILL, an innovative experiment, called EXILL, was conducted. It produced a large amount of useful data on the de-excitation of the fission fragments. A large number of HPGe detectors were used to study the neutron induced fission process by measuring the emitted γ-rays. Fissile targets were irradiated by an intense cold neutron beam. In this work we analyzed the ²³⁵U targets. We studied several fission fragments and more generally the fission process by using high-resolution γ-ray spectroscopy. At the beginning, we used the standard γ-γ-γ coincidence analysis method. We were able to filter experimental data, identify the well produced γ-rays, and calculate their relative intensities. The problems we have encountered are related to the background. The results obtained with this method were background dependent and thus presented some problems with reproducibility. We therefore developed and tested a new analysis methodology. Its crucial feature is a coincidence gates scanning in three directions which helps to find the most suitable background. The idea was to move from a “spectroscopic” method, which main purpose is finding new transitions and excited states in a nucleus, to a “spectrometric” method, which allows us to obtain more precise γ-ray intensities. We developed a semi-automatic analysis software which facilitates fitting of the chosen γ-ray peak, the contamination and the background. Various γ-ray intensity calculation schemes were derived to take into account different contamination strengths and placements. The results of the analysis with the new technique are reproducible and more reliable. The standard and the new analysis method were compared in the ¹⁴²Ba analysis. In this work, we also compared our experimental results on some nuclei, such as ¹⁰⁰Zr, with the simulation results performed with the FIFRELIN code. It is a Monte-Carlo code which simulates the fission process and the de-excitation of the fission fragments. It uses various models to describe these processes. We were able to test the behavior of different models implemented in FIFRELIN to find the optimal simulation parameter values and to test how well these setups reproduce the experimental results. FIFRELIN was unable to simultaneously reproduce the γ-ray intensities of ¹⁰⁰Zr and the prompt-neutron multiplicity averaged over all fission fragments. However, with modified simulation parameters, FIFRELIN locally provided correct prompt-neutron multiplicity for the fission fragment with the atomic mass A=100 and well reproduced γ-ray intensities of ¹⁰⁰Zr. We also compared our experimental results on ¹⁰⁰Zr coming from the ²³⁵U(n,f) process with the other available experimental data coming from the experiments on ²⁴⁸Cm(sf) and ²⁵²Cf(sf), and another experiment on ²³⁵U(n,f).

Les noyaux riches en neutrons de masse A=100-110 constituent une région de grand intérêt pour l'étude de la structure nucléaire loin de la stabilité. De précédentes études de cette région de masse ont déjà révélé la complexité de l'évolution de la collectivité et de la déformation dans les chaînes isotopiques de Zr, Mo, Ru et Pd. Afin d'étendre les données expérimentales sur la collectivité à des états de plus haut spin et à des noyaux plus riches en neutrons, des temps de vie d'états excités ont été mesurés dans des noyaux produits par une réaction de fusion-fission en cinématique inverse au GANIL. Les fragments de fission étaient séparés et identifiés en A et Z grâce au spectromètre magnétique de grande acceptance VAMOS tandis que le rayonnement gamma était détecté dans l'ensemble de détecteurs germanium EXOGAM. Environ vingt temps de vie d'états 2+, 4+ et 6+ ont été extraits à l'aide du plunger de Cologne. Cette expérience représente la première mesure RDDS dans des fragments de fission identifiés évènement par évènement à la fois en A et Z.Cette étude des noyaux de masse A=100-110 est complétée par des calculs auto-cohérents de champ moyen et au-delà avec la force de Gogny (D1S). La structure des états fondamentaux et excités est décrite dans le cadre du modèle de Hartree-Fock-Bogoliubov avec des contraintes sur les déformations axiale et triaxiale. Les excitations individuelles sont étudiées par des calculs bloqués et les états de haut spin sont décrits dans l'approximation du champ tournant. Enfin, la méthode de la coordonnée génératrice approchée par un hamiltonien collectif en cinq dimensions (5DCH) est appliquée aux états collectifs de basse énergie. Les résultats sont comparés aux mesures de la collectivité. / Neutron-rich nuclei of mass A=100-110 are of great interest for the study of nuclear structure far from stability. Previous experimental and theoretical studies suggest a complex evolution of deformation and collectivity in the isotopic chains of Zr, Mo, Ru and Pd.In order to extend information on the evolution of the collectivity towards higher spin states and more neutron-rich nuclei, lifetimes of excited states were measured in nuclei produced through a fusion-fission reaction in inverse kinematic at GANIL. Fission fragments were separated and identified in both A and Z with the high acceptance magnetic spectrometer VAMOS while the EXOGAM germanium detectors array was used for the coincident gamma-ray detection. Lifetimes of about twenty excited states were extracted using the plunger device of Cologne. This is the first RDDS measurement on fission fragments which are identified in A and Z on an event-by-event basis. The study of this mass region is completed by theoretical calculations using self consistent mean field and beyond mean field methods implemented with the Gogny force (D1S). The structure of the ground states and the excited states is described with Hartree-Fock-Bogoliubov calculations with constraints placed on the axial and triaxial deformations. Individual excitations are investigated through blocking calculations and the high spin states are studied through cranking calculations. Finally, an approximated generator coordinate method (GCM+GOA) using the 5DCH hamiltonian is used to describe the low energy collective states and to interpret the experimental evolution of the collectivity.