Koherent Diffraktionsavbildning med en intensiv röntgenpuls från en Frielektronlaser har möjliggjort strukturbestämning av isolerade nanopartiklar som inte går att studera med hjälp av konventionella metoder, så som elektronmikroskopi. En mycket kort pulslängd tillsammans med spridningssignalens beroende av objektets elektroniska struktur medför också möjligheten att studera inducerad ultrasnabb dynamik med denna teknik. I detta projekt studerades joniseringspåverkan av Xe hos Xe-Ar core-shell-nanokluster. Enligt teorin har neutral Xe lägre spridningstvärsnitt under dess 3d-resonans än det motsvarande för fotonenergier över 3d-resonansen. Därför var en hög kontrast i klustren förväntad vid energier över dess 3d-resonans. I stället observerades mörkare regioner liknande hål i rekonstruktioner från de experimentella resultaten vid energier över 3d-resonansen hos Xe. En möjlig förklaring var jonisering av neutral Xe. För att undersöka detta skapades 3D modeller av Xe-Ar nanokluster för att simulera den interaktionen mellan intensiva röntgenpulser och nanokluster. Diffraktionsmönstren som genererades med hjälp av 3D-modellerna användes sedan för att utföra Iterativ fasrekonstruktion och rekonstruera partikeldensiteten. Brytningsindex av neutral Xe och de första tio jontillstånden hos Xe beräknades med hjälp av en modell konstruerad i detta projekt, kallad för step-model. Följaktligen introducerades samtliga jontillstånden hos Xe från 0 till 10 in i 3D modeller av Xe-Ar nanoklustren med brytningsindexen av jontillstånden uppskattade med hjälp av Kramers-Kronig-relationerna. Här antogs det att samtidigt som resonansen för varje Xe-jon förflyttas visar 𝛽 (det vill säga den imaginära komponenten i det komplexa brytningsindexet) som en funktion av fotonenergin, ett icke-monotoniskt beteende med en förändring i fotonenergin. Simuleringsresultaten erhållna med hjälp av Kramers-Kronig-relationerna visade en avtagande trend för 𝛽 i Xe-joner med en laddning> 4+ till skillnad från en ökning i 𝛽 för joner med en laddning <4+ relativt dess motsvarande för neutral Xe. Denna metod ansågs tillräcklig för att användas som en första approximation. Dessa resultat visade att ju mer Xe joniseras (och därför minskar 𝛽) desto mer transparenta blir Xe-jonerna under en laserpuls och därför ser de mörkare ut jämfört med Ar som har sin resonans långt ifrån fotonenergierna relevanta för detta projekt (660–760 eV). Vidare simulerades temporära förändringar i Xe-jonpopulationer för att bekräfta de erhållna simuleringsresultaten via step-model. En massiv energideposition då den intensiva röntgenpulsen träffar Xe-kärnorna initierar en serie av joniseringsmekanismer under de första få femtosekunderna av pulsen. Simuleringar för de jonpopulationer som uppstår och försvinner under förloppet av en 100 femtosekunder-lång röntgenpuls visade att jontillstånd mellan 1+ och 10+ är redan förbrukade efter några få femtosekunder vid 1016 W/cm2. Vid slutet av pulsen observerades endast högt laddade Xe-joner (upp till 35+). Den slutsats som drogs var därför att mörkare regioner som liknade hål och observerades i rekonstruktioner från experimentella data var en konsekvens av en förflyttning av resonansen hos de högt laddade Xe-joner (>4+) relativt dess motsvarande i en neutral Xe så att deras spridning minskar. / Coherent Diffraction Imaging with intense x-ray pulses from X-ray Free-Electron Lasers has enabled structure determination of isolated nanoparticles, that cannot be studied with conventional methods, such as electron microscopy. The very short pulse durations and the intrinsic dependence of the scattering signal on the electronic structure of the scattering object also allow studying ultrafast light-induced dynamics with this technique. In this project, the ionization impact of Xe on Xe-Ar core-shell nanoclusters was studied. Theory predicts that neutral Xe has a lower scattering cross-section below its 3d resonance than that at photon energies above its 3d resonance. Therefore, a high contrast in clusters above the neutral Xe’s 3d resonance is expected. However, in the experimental data, unusual dark features resembling holes were observed at energies above Xe’s 3d resonance. As possible explanation, ionization of neutral Xe was suggested. To investigate this, 3D models of Xe-Ar nanoclusters were created to simulate the interaction of intense x-ray pulses and nanoclusters. The diffraction patterns generated by these 3D models were used to perform Iterative Phase Retrieval to reconstruct the particle densities. The refractive indices of neutral Xe and Xe’s first ten ionic states were computed using a model designed in this project, called the step-model. Hence, each and every ionic state of Xe from 0 to 10 were introduced into the 3D models of the Xe-Ar nanoclusters with refractive indices of the ionic states estimated based on the Kramers-Kronig relations. Here, it was assumed that as the resonance is shifting for every ionic state of Xe, 𝛽 (i.e the imaginary component of the complex refractive index) as a function of photon energy shows a nonmonotonic behavior as the photon energy is varied. The simulation results by Kramers-Kronig relations showed a decrease in 𝛽 for ionic states > 4+ in contrast to an increase in 𝛽 for ions with charges < 4+ relative to that of neutral Xe. This approach was sufficient to be used as a first approximation. The results showed that Xe ions become more transparent to the laser pulse as their charge increases (and 𝛽 thereby decreases) and therefore they appear darker than Ar, which has its resonance far away from photon energies relevant for this project (660–760 eV). Furthermore, temporal changes in ionic populations of Xe were simulated to confirm the simulation results obtained by the step-model. The massive energy deposition upon interaction with the intense laser pulse launches a series of ionization events in the Xe cores during the first few fs of the x-ray pulse. The simulation of ionic populations emerging and depleting during the 100-fs-long 1016 W/cm2 x-ray pulse showed that ionic states 1+ to 10+ are depleted already after a few fs. By the end of the pulse, only highly charged (up to 35+) Xe ions are observed. Therefore, it was concluded that the dark features resembling holes in reconstructions from the experimental data were a consequence of a shift in the resonance of highly charged Xe ions (>4+) relative to that of neutral Xe so that their scattering decreases.

Freie Elektronen Laser (FEL) erzeugen kohŠrente, hoch-intensive elektromagnetische Strahlung in einem WellenlŠngenbereich von Mikrowellen bis hinunter zu weichen Ršntgenstrahlen. Die Anwendungen von FELs sind vielfŠltig und finden sich unter anderem bei der Femtochemie, Strukturbiologie und Materialforschung. Dabei gehen die Anforderungen in Richtung immer kŸrzerer FEL-WellenlŠngen. Eine Methode zur Erzeugung von FEL-Strahlung mit extrem kurzen WellenlŠngen ist der High Gain Harmonic Generation (HGHG)-FEL. Er besteht aus zwei magnetischen Undulatoren, in denen ein hochenergetischer Elektronenstrahl mit einer externen Lichtquelle wechselwirkt und diese verstŠrkt. Gleichzeitig wird die WellenlŠnge des Lichts reduziert, sodass man durch eine Kaskade von mehreren HGHG-Stufen zu immer kŸrzeren AusgangswellenlŠngen gelangen kann. Benutzt man als externe Lichtquelle einen Laser, so lassen sich die Eigenschaften der Laserpulse (KohŠrenz, Pulsform und PulslŠnge) auf die FEL-Pulse Ÿbertragen. Die Bewegung der Elektronen im Feld des Undulators fŸhrt dabei auch zu Strahlung auf Harmonischen der FEL-Resonanzfrequenz. Die vorliegende Arbeit widmet sich den theoretischen Grundlagen, der numerischen Simulation und der Anwendung von harmonischer FEL-Strahlung. Ihre Eigenschaften werden anhand von verschiedenen Beispielen erlŠutert, unter anderem durch Simulationsrechnungen fŸr HGHG-FELs und andere FEL-Projekte und durch Messungen am FLASH FEL bei DESY Hamburg. Im Rahmen der Arbeit wird fŸr den BESSY Soft X-Ray FEL ein verbessertes Design erarbeitet, welches harmonische FEL-Strahlung nutzt, um den Aufbau des FELs zu vereinfachen und die Anzahl der HGHG-Stufen zu verringern. / Free Electron Lasers (FELs) generate coherent, high-intensity radiation in a broad wavelength range from the microwave regime to soft X-ray. FEL applications are manifold and include experiments in femtochemistry, structural biology and material science. Efforts are directed towards even shorter FEL-wavelengths which can be achieved using the High Gain Harmonic Generation (HGHG)-FEL principle. An HGHG-FEL consists of two magnetic undulators in which a high-energy electron beam interacts with an external radiation source and amplifies the radiation beam. At the same time the radiation wavelength is converted to a shorter wavelength, and a cascade of multiple stages of HGHG can be used to reduce the output wavelength even further. If an external laser is used to seed the first HGHG-stage, the laser properties (coherence, pulse form and pulse duration) can be transferred to the FEL output pulses. During the FEL process, the specific electron trajectory in the undulator also leads to radiation at higher harmonics of the FEL resonance frequency. This thesis is dedicated to the theoretical background and numerical simulation of harmonic FEL radiation and its applications. Properties of harmonic radiation are discussed using the results of simulation studies of HGHG-FELs and other FEL-projects and analysing measurements of the FLASH FEL at DESY Hamburg. Finally a new design is proposed for the BESSY Soft X-Ray FEL that uses harmonic FEL radiation to simplify the FEL layout and to reduce the number of HGHG-stages.