"Thèse en cotutelle, Doctorat en physique; Université Laval, Québec, Canada et Université de Bordeaux, Talence, France" / L'inscription laser directe est un domaine de recherche en croissance depuis ces deux dernières décennies, fournissant un moyen efficace et robuste pour inscrire directement des structures en trois dimensions (3D) dans des matériaux transparents tels que des verres en utilisant des impulsions laser femtosecondes. Cette technique présente de nombreux avantages par rapport à la technique de lithographie, qui se limite à la structuration en deux dimensions (2D) et implique de nombreuses étapes de fabrication. Cela rend la technique d’inscription laser directe bien adaptée aux nouveaux procédés de fabrication. Généralement, l’inscription laser dans les verres induit des changements physiques tels qu'un changement permanent de l'indice de réfraction localisé. Ces modifications ont été classées en trois types distincts:(type I, type II et type III). Dans ce travail, nous présentons un nouveau type de changement d'indice de réfraction, appelé type A qui est basé sur la création d’agrégats d'argent photo-induits. En effet, dans des verres dans lesquels sont incorporés des ions argent Ag+, lors de leur synthèse, l’inscription laser directe induit la création d’agrégats d’argent fluorescents Agmx+ au voisinage du voxel d’interaction. Ces agrégats modifient localement les propriétés optiques comme la fluorescence, la non-linéarité et la réponse plasmonique du verre. Ainsi, différents guides d'ondes, un séparateur de faisceau 50-50, ainsi que des coupleurs optiques ont été inscrits en se basant sur ce nouveau type A et complétement caractérisés. D'autre part, une étude comparative entre les deux types de guides d'ondes (type A et type I) est présentée, tout en montrant qu’en ajustant les paramètres laser, il est possible de déclencher soit le type I soit le type A. Enfin, en se basant sur des guides d’ondes de type A inscrits proche de la surface du verre, un capteur d'indice de réfraction hautement sensible a été inscrit dans une lame de verre de 1 cm de long. Ce capteur miniaturisé peut présenter deux fenêtres de détection d’indice, ce qui constitue une première mondiale. Les propriétés des guides d'ondes inscrits dans ces verres massifs ont été transposées à des fibres en forme de ruban, du même matériau contenant de l'argent. Les résultats obtenus dans ce travail de thèse ouvrent la voie à la fabrication de circuits intégrés en 3D et de capteurs à fibre basés sur des propriétés optiques originales inaccessibles avec des guides d’onde de type I standard. / Direct Laser Writing (DLW) has been an exponentially growing research field during the last two decades, by providing an efficient and robust way to directly fabricate three dimensional (3D) structures in transparent materials such as glasses using femtosecond laser pulses. It exhibits many advantages over the lithography technique, which is mostly limited to two dimensional (2D) structuring and involves many fabrication steps. This competitive aspect makes the DLW technique suitable for future technological transfer to advanced industrial manufacturing. Generally, DLW in glasses induces physical changes such as permanent local refractive index modifications that have been classified under three distinct types: (Type I, Type II & Type III). In silver containing glasses with embedded silver ions Ag+, DLW induces the creation of fluorescent silver clusters Agmx+ at the vicinity of the interaction voxel. In this work, we present a new type of refractive index change, called type A occurring in the low pulse energy regime that is based on the creation of the photo-induced silver clusters allowing the creation of new linear and nonlinear optical waveguides in silver containing glasses. Various waveguides, a 50- 50 Y beam splitter, as well as optical couplers, were written based on type A modification inside bulk glasses and further characterized. In addition, a comparitive study between type A and type I waveguides is presented, showing that finely tuning the laser parameters allows the creation of either type A or type I modifications inside silver containing glasses. Finally, based on type A near-surface waveguides, a highly sensitive refractive index sensor is created in a 1 cm glass chip, which could exhibit a pioneer demonstration of double sensing refractive ranges. The waveguiding properties observed and reported in the bulk of such silver containing glasses were transposed to ribbon shaped fibers of the same material. Those results pave the way towards the fabrication of 3D integrated circuits and fiber sensors with original fluorescent, nonlinear and plasmonic properties that are not accessible using the standard type I modification.

Cette thèse porte sur l'étude de sources lasers à base d'ions Yb3+ pour une émission autour de 1um. Le premier objectif de ce travail était d'étudier des cristaux massifs dopés Yb3+ fabriqués au CIRIL pour réaliser des sources lasers en régime continu et en régime à impulsions brèves. Pour cela, nous avons concentré notre attention sur la matrice de CaF2 dopée Yb3+ qui combine les propriétés des cristaux (bonne conductivité thermique) et des verres (larges bandes d'émission). Bien que largement étudié par le passé, le CaF2 dopé par de l'ytterbium trivalent n'avait pas encore fait l'objet d'une étude spectroscopique détaillée. L'examen du fonctionnement laser a donc été précédé d'une étude spectroscopique pour de faibles et de forts taux de dopage en ions Yb3+. Les sites dits isolés ainsi que les agrégats d'ions terres rares ont pu être caractérisés clairement. Une étude laser expérimentale et théorique a ensuite été menée qui a conduit à d'excellentes performances, en régime continu ou femtoseconde, plaçant le CaF2:Yb3+ comme un des plus sérieux candidats pour ce type de source. Le second objectif de cette thèse était l'étude d'une source laser en optique intégrée émettant à 980 nm, utile dans le domaine des télécommunications (pompage des amplificateurs dopés erbium). Deux voies d'exploration ont été examinées, l'une sur des guides de SiO2:Yb,Ti,Ge fabriqués par pulvérisation magnétron réactive et l'autre sur des guides de CaF2:Yb3+ élaborés par implantation ionique. De premiers résultats expérimentaux ont été obtenus, et un modèle laser théorique nous a permis de prédire l'émission laser à 980 nm dans ce type de structure.

L'objectif de cette étude est l'évaluation des potentialités de la nanophotonique à fort contraste d'indice pour la réalisation de deux fonctions optoélectroniques hyperfréquences : une fonction retard variable et un interrupteur tout optique ultrarapide. Nous proposons l'utilisation de nanofils d'InP insérés dans une matrice de faible indice optique en benzocyclobutène par report de substrat. Cette structure bénéficie des propriétés des matériaux III-V pour la réalisation de fonctions actives. La réalisation d'une telle structure passe par l'optimisation d'un procédé technologique de haute résolution, pour palier la forte sensibilité des nanofils à toute variation de taille. La qualité de la technologie employée a été démontrée par la caractérisation optique de nos structures, avec la mise en évidence de pertes de propagation inférieures à 10 dB/cm et d'une réduction importante des pertes de couplage. Les caractéristiques ainsi obtenues font des nanofils d'InP dans le BCB une structure de qualité pour la réalisation de fonctions actives et nous permettent d'étudier les phénomènes physiques à l'origine des fonctions envisagées. Ainsi, la faisabilité de réseaux de Bragg sur nanofil d'InP dans le BCB a pu être mise en évidence et leur potentialité pour la création de retards hyperfréquences liés au phénomène de lumière lente a été évaluée à environ 1 ns pour des réseaux de 1 mm de long. Par ailleurs, le phénomène de saturation d'absorption a également été démontré et permettra la création d'un interrupteur tout optique. En outre, des pistes ont été proposées pour assurer le caractère ultrarapide et en diminuer la puissance de commande.

Reproduction de : Thèse de doctorat : Structure et dynamique des systèmes réactifs : Lille 1 : 2006. / N° d'ordre (Lille 1) : 3884. Résumé en français et en anglais. Titre provenant de la page de titre du document numérisé. Bibliogr. à la suite de chaque chapitre.

Les guides d'ondes optiques sont utilisés dans plusieurs dispositifs de télécommunications pour le transport d'informations numériques. Nous les retrouvons aussi dans les équipements médicaux ou d'ingénierie, comme par exemple les coupleurs, les interféromètres optiques, les convertisseurs de polarisation, etc. Le transport des informations dans ces structures demeure une question capitale et donc les méthodes utilisées doivent être capables de véhiculer ces informations avec un minimum de perte. Dans cette thèse, nous présentons une méthode numérique d'approximation qui permet la simulation du transport des ondes dans une direction choisie avec le maximum de précision et à un coût abordable. Cette méthode est basée sur une approximation au sens de Padé d'opérateurs pseudo-différentiels associés à la fonction algébrique y/1 — x . Essentiellement, nous approchons une équation différentielle ordinaire (EDO) d'ordre 2 par une EDO d'ordre 1 dont les solutions ont la même phase que celle des solutions de l'EDO d'ordre 2 qui se propagent dans la direction choisie. Nous avons évalué les capacités de cette méthode sur de nombreux problèmes bidimensionnels et tridimensionnels. Elle s'est révélée à la fois robuste et précise

Ce travail concerne l'élaboration et la caractérisation de guides d'onde planaires non dopés et dopés par des nanoparticules semi-conductrices et/ou des ions de terre rare. Ce type de dispositif trouve son intérêt dans l'étude de nouveaux systèmes dans le cadre des technologies avancées pour les télécommunications optiques. Il est bien connu que les systèmes optiques nécessite l'emploi d'amplificateurs afin de compenser les pertes optiques dans les circuits. Ces amplificateurs pourraient avoir un meilleur rendement et une plus grande souplesse grâce au transfert d'énergie entre nanoparticules semi-conductrices et ions de terre rare. En effet, les nanoparticules de semi-conducteur présentent d'une part des sections efficaces d'absorption plus importantes, de plusieurs ordres de grandeur que celles des ions de terre rare, et d'autre part des bandes d'absorption plus larges permettant l'accordabilité du pompage et l'augmentation du rendement optique. Afin d'étudier le phénomène de transfert d'énergie entre les nanoparticules de semiconducteur et les ions de terre rare, nous avons préparé des guides d'onde à base de ZrO₂, non dopés et dopés, par le procédé sol-gel. Leurs propriétés optogéométriques ont été déterminées en utilisant la spectroscopie m-lines et en mesurant leurs coefficients d'atténuation. La spectroscopie Raman en configuration guidée a été utilisée pour caractériser la structure de ces guides et pour étudier les mécanismes accompagnant leur densification. Cette étude a été complétée par le biais de différentes techniques expérimentales telle que la spectroscopie d'émission utilisant l'ion Eu³⁺ comme sonde structurale. La mise en évidence de l'influence du dopage par les ions Eu³⁺ se traduit par un ralentissement du processus de densification du réseau de zircone. Un autre dopage a ensuite été opéré à l'aide de nanoparticules de CdS et de ZnS. Les précurseurs des métaux et du soufre ont été introduits directement dans le sol de ZrO₂ amenant à la précipitation in situ des particules lors du recuit. Leur taille et leurs propriétés d'émission ont été étudiées par les spectroscopies d'absorption UV-visible, d'émission et d'excitation. Enfin, le transfert d'énergie a été caractérisé lors du co-dopage de ZrO₂ par ZnS:Eu³⁺. La spectroscopie d'émission de l'ion Eu³⁺ par excitation dans l'UV nous a montré une exaltation de rémission d'un facteur 42 à 10 K. La spectroscopie d'excitation de l'ion Eu³⁺ a confirmé l'existence du transfert d'énergie par l'émergence d'une bande liée à l'absorption des particules.

Nous avons étudié l'influence de la fabrication de guides d'ondes optiques par échange protonique doux(SPE) sur les cristaux de niobate de lithium (LN) polarisé périodiquement et nous avons montré que,dans certains cas, ce processus conduit à la création de nanodomaines en surface. Ces nanodomaines enforme d'aiguille peuvent être responsables de la réduction de l'efficacité de conversion non linéaireobservée dans les guides qui sont affectés. Nous avons également étudié l'influence de différents typesd'échange protonique sur la formation, par application d'un champ électrique, de domaines dans le LNcongruent. Cette étude montre que le seuil de nucléation peut être fortement réduit par la présence duguide d'onde et que l'apparition et le développement des domaines en forme de traits est fortementmodifiée. Elle montre également que la fusion des nanodomaines existants au voisinage des parois dedomaine aboutit à la formation de parois élargies et de domaines en forme de dendrites. En irradiantavec un faisceau d'électrons la surface Z- d'un échantillon de LN préalablement soumis à un échangeprotonique doux et recouvert d'une couche de résine électronique, nous avons réussi à former desdomaines avec des formes arbitraires. Par cette technique, nous avons fabriqué des domainespériodiques d'excellente qualité dans des cristaux présentant des guides canaux SPE. Des expériences degénération de deuxième harmonique dans ces guides nous ont permis d'obtenir des efficacités deconversion de 48%/W.cm2 ce qui est conforme aux prédictions ainsi que la forme des spectres d'accordde phase que nous avons observés. Ceci démontre tout l'intérêt de ce processus / The investigation of influence of the soft proton exchange (SPE) optical waveguide (WG) creation onperiodically poled lithium niobate (PPLN) has been done. It has been shown that the WG fabricationprocess can induce the formation of needle like nanodomains, which can be responsible for thedegradation of the nonlinear response of the WG created in PPLN crystals. The domain structure (DS)evolution has been studied in congruent lithium niobate (LN) crystals with surface layers modified bythree different proton exchange techniques. The significant decrease of the nucleation threshold fieldand qualitative change of domain rays nucleation and growth have been revealed. The formation of abroad domain boundary and dendrite domain structure as a result of nanodomains merging in front ofthe moving rays has been demonstrated. The formation of DS in LN with SPE by irradiation of coveredby electron resist polar surface of LN has been investigated. Formation of domains with arbitrary shapesas a result of discrete switching has been revealed. Finally, it has been demonstrated that electron beamirradiation of lithium niobate crystals with surface resist layer can produce high quality periodical domainpatterns after channel waveguide fabrication. Nonlinear characterizations show that the conversionefficiencies and the phase matching spectra conform to theoretical predictions, indicating that thiscombination presents a great interest for device fabrication. Second harmonic generation withnormalized nonlinear conversion efficiency up to 48%/(W cm2) has been achieved in such waveguides

Dans le domaine de la nanophotonique, la compréhension des phénomènes optiques liés au guidage sub-longueur d'onde dans des structures pleines (nanofils) ou creuses (nanotubes) est un enjeu prioritaire. L'objectif de cette thèse a porté sur l'étude de la propagation lumineuse au sein de nouveaux guides d'onde nanométriques passifs et actifs. Pour cela, des nanofils et nanotubes à base de polymère ont été conçus et élaborés par méthode wetting template. Afin de caractériser leur comportement optique et en particulier la propagation sub-longueur d'onde, de nouveaux outils expérimentaux et numériques ont été développés. La modélisation des phénomènes propagatifs dans ces nanofibres a été effectuée par la méthode numérique FDTD. Les effets de la géométrie de ces nanofils et nanotubes, de par leurs dimensions (diamètres externe et interne pour les nanotubes) et du substrat sur le comportement propagatif et le niveau des pertes ont en particulier été déterminés. Sur le plan expérimental, deux types de nanofibres on été utilisés : - des nanofibres "passives" à base de polymère SU8 et - des nanofibres "actives" comportant un polymère guidant la lumière et un luminophore servant de source à l'échelle nanométrique. Pour l'étude des nanofibres de SU8, l'injection directe a été réalisée par le biais d'une fibre optique microlentillée. Un résultat marquant est l'évaluation des pertes optiques mesuré par la méthode cut- back autour de 1,25 dB/mm pour des nanotubes aux diamètres externes et internes respectivement de 240 nm et 120 nm. Cette évaluation de pertes optiques apparaît très compétitif comparativement à d'autres systèmes actuellement envisagés pour la nanophotonique intégrée. Concernant les nanofibres actives qui comportent des luminophores (cluster organométalliques ou polymère fluorescent PFO), nos études ont validé l'excitation du mode propre par caractérisation dans l'espace de Fourier. Nos résultats ont montré le potentiel de ces nanofibres organiques comme briques pour la nanophotonique. / In the field of nanophotonics, the understanding of optical phenomena related to sub-wavelength guiding in filled structures (nanowires) or hollow (nanotubes) is a priority. The objective of this thesis focused on the study of light propagation in new passive and active nanoscale waveguides. For this, nanowires and nanotubes based polymer has been designed and developed by template wetting method. To characterize their optical behavior and in particular the sub-wavelength propagation, new numerical and experimental tools have been developed. Modelling phenomena propagating in these nanofibers was performed by the numerical FDTD method. The effects of the geometry of these nanotubes and nanowires, by their size (outer and inner diameter for nanotubes) and propagating on the substrate and the behavior of losses have been determined in particular. Experimentally, two types of nanofibers have been used: - "passive" nanofibers based on SU8 polymer and - "active" polymer nanofibers having a waveguiding polymer and a luminophor as a source at nanoscale. To study nanofibers SU8, direct injection was performed through an microlensed optical fiber. A striking result is the assessment of optical losses measured by the cut-back around 1.25 dB/mm for nanotubes to external and internal diameters respectively 240 nm and 120 nm. This assessment of optical losses appear very competitive compared to other systems currently envisaged for integrated nanophotonics. Regarding the active nanofibers which comprise luminophors (organometallic cluster or fluorescent polymer PFO), our studies have validated the excitation of mode by characterization in Fourier space. Our results showed the potential of organic nanofibers as bricks for nanophotonics.

Les polymères électro-optiques devraient permettre de réaliser à terme des modulateurs de meilleures performances au moindre coût que ceux à base des cristaux inorganiques comme LiNbO3 et des semi-conducteurs comme GaAs. Cette thèse porte sur la conception de la structure optique et hyperfréquence d'un modulateur Mach-Zehnder sur polymère, en vue de démontrer la faisabilité de sa réalisation à base du polymère électro-optique PIII (PGMA/DR1). L'étude de la structure optique à l'aide du logiciel OptiBPM a permis d'abord de dimensionner la section droite du guide d'onde monomode avec un fort taux de confinement, afin de minimiser l'absorption de l'onde évanescente par l'électrode métallique et la tension de commande du modulateur. L'étude des jonctions Y a abouti à un compromis entre les pertes par absorption du polymère PIII et celles par courbure, tout en respectant la distance minimum requise entre les deux bras de l'interféromètre Mach-Zehnder permettant d'éviter que le champ appliqué à un bras ne déborde sur l'autre. Afin de réduire le coût de fabrication des modulateurs et de faciliter leur caractérisation sur wafer avec des pointes CPW, nous avons étudié des transitions coplanaire et microruban très large bande sans via-holes ni motif dans le plan de masse. Les résultats de mesures et de simulations effectuées à l'aide du logiciel HFSS sont en très bon accord pour les transitions aussi bien sur le substrat commercial NH9338 que sur le polymère SU8 en couche mince de 8 µm. Les simulations prévoient une bande passante de 420 MHz à 60 GHz pour une transition GCPW-MS-GCPW sur le polymère NOA61 en couche mince avec une métallisation d'argent de 6 µm.