La qualité ou les défauts esthétiques des pièces plastiques injectées sont en partie gouvernés par les conditions d'écoulement du polymère fondu durant la phase de remplissage des outillages. Certaines hypothèses, notamment celle d'un glissement à la paroi, ont été avancées dans la littérature pour en expliquer l'origine, mais, faute de moyens adéquats et compatibles avec l'environnement très sévère du procédé, très peu de travaux expérimentaux ont été réalisés pour les confirmer. La présente étude tente de combler cette lacune en analysant la faisabilité d'une méthode originale de visualisation directe des écoulements dans les procédés d'extrusion et d'injection, par vélocimétrie laser à imagerie de particules. Les résultats obtenus pour le procédé d'extrusion sont concluants et confirment la validité de cette méthode. Dans le cas particulier d'un polycarbonate, ils mettent en évidence un glissement à la paroi dès les faibles gradients de vitesse, confirmé par des mesures rhéologiques traditionnelles. Ce glissement peut induire des perturbations, notamment au droit de discontinuités géométriques. La transposition au cas de l'injection, plus délicate, a mis en évidence des difficultés pratiques liées à la sévérité du procédé. Néanmoins, une analyse qualitative a permis de relier les conditions d'écoulement en paroi à l'apparition d'un défaut d'oscillation de front. L'analyse quantitative reste néanmoins à mettre en oeuvre dans des études futures. / Quality or aesthetic defects of the plastic parts manufactured by injection moulding process are partly controlled by the flow conditions during filling stage. Sorne hypotheses, notably that of a slipping at the mould wall, are proposed in literature to explain their origin. But, because a lack of appropriate tools, compatible with the very severe environment of plastic processing, they have not been confirmed yet by experimental works. The present study tries to fill up this lacuna by analysing the validity of an original method of direct visualization of flows in extrusion and injection moulding processes by particle image velocimetry. Results obtained for extrusion experiments are conclusive and confirm the validity of this method. ln the particular case of a polycarbonate, they obviously show a wall slip phenomenon; confirmed by classic rheological measurements. This wall slip can lead the perturbations of the flow, especially near the geometrical discontinuities. The transposition in the injection moulding case, more delicate, clearly shows the practical difficulties related to the process environment. Neverthelesse, a qualitative analysis allows to relate the flow conditions at the mould wall with the appearance of a defect on the surface of the part. The quantitative analysis remains however to be confirmed in future studies.

La rhéologie à hauts taux de cisaillement pour deux polymères, le PEHD semi-cristallin et le PMMA amorphe a été étudiée. Des outils de rhéométrie classique, un rhéomètre plan-plan en mode dynamique, et un rhéomètre capillaire, ont été utilisés dans des conditions extrêmes (avec des filières pour la rhéométrie capillaire de diamètres allant jusqu'à 0,3 mm) mais les dépouillements de ces résultats ont été fait suivant les hypothèses conventionnelles en négligeant les instabilités et les phénomènes physiques qui interviennent lors de ces écoulements.Nous avons par la suite développé un modèle mathématique de l'écoulement dans un capillaire pour rendre compte de l'importance des différents phénomènes physiques qui peuvent avoir lieu dans des écoulements extrêmes, à savoir l'échauffement et la piezodépendance de la viscosité, la compressibilité et le glissement à la paroi. Les résultats du modèle développé ont été comparés avec les résultats expérimentaux.Nous avons aidé au développement d'une presse de microinjection originale et nous l'avons testée avec un moule de plaque instrumenté d'épaisseur allant jusqu'à 0,2 mm. Nous avons montré qu'il était possible de réaliser des pièces de qualité ce qui est avéré par des mesures de pression, vitesse et de température bien reproductibles. Nous avons exploité les données rhéologiques expérimentales dans la modélisation de la phase de remplissage avec le logiciel de calcul Rem3D. Des corrélations entre les mesures expérimentales et les calculs ont été réalisées en comparant l'évolution des pressions dans le système d'alimentation et dans l'empreinte.

Dans nos expériences nous étudions les mécanismes moléculaires de la friction aux interfaces solide-liquides simples et tout particulièrement le rôle des interactions solide-liquide et de la rugosité, à l'échelle nanométrique. Nous utilisons une technique de vélocimétrie laser en champ proche (VLCP) développée récemment au laboratoire et qui permet de mesurer directement la vitesse moyenne du fluide à la paroi. Les précédentes expériences avaient mis en évidence qu'un liquide simple l'hexadécane, glissait à la paroi, en condition de mouillage total ou en condition de mouillage partiel. Nous élargissons la technique de la VLCP pour l'étude d'un autre liquide simple, le squalane en apportant des modifications sur les conditions expérimentales à appliquer. Les résultats sur différentes surfaces lisses, en condition de mouillage total ou en condition de mouillage partiel, montrent que le squalane tout comme l'hexadécane, présente un glissement à la paroi (la longueur de glissement observée est beaucoup plus grande que la dimension des molécules de fluides). Ce glissement est moins important sur surface mouillante que sur surface non-mouillante, mais est toujours présent. Cependant le squalane glisse toujours moins que l'hexadécane sur surface identique. Nous attribuons cette différence vis à vis du glissement, à la forme de la molécule de liquide. En effet, pour une tension superficielle voisine, la molécule de squalane (alcane ramifié) est beaucoup plus ronde et compacte que celle de l'hexadécane (alcane linéaire). Pour caractériser les effets de la rugosité sur le glissement, nous avons étudié le comportement de l'hexadécane sur différentes surfaces à rugosité contrôlée à l'échelle nanométrique. Ces surfaces sont fabriquées en greffant sur une monocouche lisse d'oligomères SiH terminés, des nanoparticules de polymères hyperbranchés dont on fait varier la dimension et la densité de greffage. Nous présentons qualitativement les rôles respectifs de la hauteur et de la dimension latérale de la rugosité sur la diminution du glissement à la paroi. Ces résultats sont comparés avec les récentes simulations numériques.

La rhéologie à hauts taux de cisaillement pour deux polymères, le PEHD semi-cristallin et le PMMA amorphe a été étudiée. Des outils de rhéométrie classique, un rhéomètre plan-plan en mode dynamique, et un rhéomètre capillaire, ont été utilisés dans des conditions extrêmes (avec des filières pour la rhéométrie capillaire de diamètres allant jusqu'à 0,3 mm) mais les dépouillements de ces résultats ont été fait suivant les hypothèses conventionnelles en négligeant les instabilités et les phénomènes physiques qui interviennent lors de ces écoulements.Nous avons par la suite développé un modèle mathématique de l'écoulement dans un capillaire pour rendre compte de l'importance des différents phénomènes physiques qui peuvent avoir lieu dans des écoulements extrêmes, à savoir l'échauffement et la piezodépendance de la viscosité, la compressibilité et le glissement à la paroi. Les résultats du modèle développé ont été comparés avec les résultats expérimentaux.Nous avons aidé au développement d'une presse de microinjection originale et nous l'avons testée avec un moule de plaque instrumenté d'épaisseur allant jusqu'à 0,2 mm. Nous avons montré qu'il était possible de réaliser des pièces de qualité ce qui est avéré par des mesures de pression, vitesse et de température bien reproductibles. Nous avons exploité les données rhéologiques expérimentales dans la modélisation de la phase de remplissage avec le logiciel de calcul Rem3D. Des corrélations entre les mesures expérimentales et les calculs ont été réalisées en comparant l'évolution des pressions dans le système d'alimentation et dans l'empreinte. / Rheology at high shear rate for both polymers, semi-crystalline HDPE and amorphous PMMA was studied. Classical rheometry tools, plane-plane dynamic mode rheometer and capillary rheometer, were used in extreme conditions (with channels diameters for capillary rheometry up to 0.3 mm). However, analyses of these results were made following conventional assumptions neglecting instabilities and physical phenomena involved in these flows.We then developed a mathematical model of a capillary flow in to reflect the importance of different physical phenomena that can occur in extreme flows, namely heating, pressure dependency of viscosity, compressibility and the wall slip. The results of the developed model were compared with experimental results.We helped develop a press microinjection original and we tested it with instrumented plate mold with thickness up to 0.2 mm. We have shown that it is possible to make quality parts which are proven by well reproducible pressure, speed and temperature measurements. We used the experimental rheological data in filling phase modeling with the calculation software Rem3D. Correlations between experimental measurements and calculations were carried out by comparing the pressure in the filling system and the cavity.

Ce travail de thèse, inscrit dans le cadre du projet FUI ConProMi, se propose d'étudier les mécanismes intervenant durant la phase de réplication par micro-injection de pièces en polymères amorphes. Dans ce but, un outil spécifique dénommé « La Rotonde » a été développé, pour réaliser des pièces d'épaisseurs variables, tout en suivant les conditions de pressions et températures locales. Les mesures de ces conditions ont montré que les écoulements de polymère à l'état fondu, dont d'un copolymère d'oléfines cycliques (COC), variaient en fonction de l'épaisseur de la cavité. L'analyse de ces résultats a permis de proposer une nouvelle loi de comportement reliant les pertes de charge dP à l'épaisseur de la cavité, selon une loi Puissance: dP~1/e^a. L'extrapolation de cette loi à des épaisseurs décroissantes nous a permis de prédire la limite physique de fabrication d'objets par micro-injection, connue de façon empirique dans l'industrie de la plasturgie ; la fabrication de pièces d'épaisseurs inférieures à 0.19 mm (ou de facteur de forme supérieur à 45) est en effet impossible du fait des pertes de charges trop importantes lors de l'écoulement du polymère dans la cavité. Il a ainsi été démontré que La Rotonde est un véritable rhéomètre interne, mesurant les viscosités du COC dans la cavité lors de son écoulement, en intégrant l'influence de la compressibilité de la matière. Une attention particulière a enfin été portée sur l'échantillon de plus faible épaisseur injectable (0.27 mm), afin de mieux appréhender les mécanismes s'opposant à l'écoulement du polymère fondu. Ces travaux ont révélé des viscosités élevées et des contraintes de cisaillement supérieures aux valeurs seuils rapportées dans la littérature pour expliquer le phénomène de glissement des chaînes macromoléculaires à l'interface paroi/polymère. Une analyse morphologique fine a été entreprise afin d'observer et identifier les mécanismes impliqués lors du remplissage des pièces. Cette étude spécifique a permis de révéler la présence de multiples écoulements secondaires, localisés à proximité du seuil et dont le nombre croit fortement avec la réduction d'épaisseur. Ces défauts ont tendance à disparaitre le long de l'écoulement et à former des lignes de recollement. Ce résultat original montre que le modèle d'écoulement Fontaine relatif au remplissage des cavités en injection a été mis en défaut dans le cas de la micro-injection. La dernière partie de cette étude a été consacrée à l'analyse des conséquences de ces écoulements secondaires sur les propriétés physiques des pièces en COC. Les mesures de biréfringence ont permis de mettre en évidence des niveaux de contraintes internes particulièrement élevés à proximité du seuil, qui sont favorisées par la phase de maintien. Ces contraintes ont été par ailleurs directement corrélées avec la réduction d'épaisseur. Les variations des propriétés physiques et en particulier mécaniques dynamiques des micro-pièces ont été reliées à l'histoire thermomécanique subie par les échantillons, avec notamment des augmentations des propriétés élastiques et de densité liées aux cinétiques de refroidissement croissantes avec la réduction d'épaisseur. Les variations de mobilité moléculaire à grande distance des chaînes macromoléculaires du polymère considéré ont été corrélées au phénomène de vieillissement physique, ou à la présence de défauts structurels générés lors de l'écoulement. D'un point de vue industriel, une telle étude a permis de proposer des préconisations sur l'optimisation des conditions de mise en œuvre en micro-injection d'objets de tailles réduites, en expliquant l'origine du verrou technologique relevé industriellement. A la lumière de ces résultats, des solutions technologiques pourront être proposées, pour reculer les limites de fabrication de micro-objets en favorisant le glissement des chaines macromoléculaires à l'interface paroi/polymère ou formuler de nouveaux polymères spécifiques pour ce secteur d'activité. / This work, done within the framework of a FUI project (ConProMi), endeavoured to study the mechanisms involved within amorphous polymers during the replication of micro-parts by microinjection moulding. A specific mould called “La Rotonde” has been developed to realise parts with variable thicknesses, and to follow the local pressure and temperature conditions during the moulding phase. The in-situ measurements show that the polymer flow is greatly affected by the cavity thickness, in the particular case of cyclic olefin copolymer (COC). Indeed, the pressure drops dP increases with the thickness e and respect a power law, through the expression dP~e^a. The extrapolation to lower thicknesses gives a physical limit for the manufacturing of micro-parts by injection moulding, known empirically in the plastic industry. The moulding of a 0,19mm thick part (or aspect ratio upper than 45) is impossible due to the pressure drops involved. Therefore, “La Rotonde”, as an internal rheometer, allows measuring the COC viscosity under real process conditions, integrating the material compressibility. A focus has been made for the smaller parts (0,27mm thick) to study the mechanisms involved within the polymer flow. Higher viscosities and shear stresses are found for this cavity, and close to the values corresponding to the appearance of wall-slip phenomenon at the interface between the polymer and the cavity. A morphological analysis of short-shots reveals the presence of multiple secondary flows close to the injection gate, creating weld-lines. This phenomenon is clearly broadened with decreasing thicknesses, but it seems to disappear away from the injection gate. Therefore, this original result show that the classical fountain flow, used to describe the polymer flow behaviour, is not sufficient in the case of polymer flows within micro-cavities. As a consequence, each sample's morphology has been studied and related to the physical properties of COC. A specific analysis of the local birefringence has been developed in order to quantify the residual internal stresses. The internal stresses profiles normal to the flow direction are parabolic for all the samples, and the levels of maximum stresses reached increases with reducing thickness. The dynamic mechanical properties are history-dependent according to the former thermomechanical conditions. The elastic properties tend to increase together with the density when the thickness decreases, partly explained by the enhancement of the cooling rates. The differences observed for the molecular mobility of the macromolecular chains have been correlated to physical ageing and/or at the presence of structural defects during the moulding phase. With regards to the results observed, some recommendations are drawn regarding the optimization of the process conditions for the manufacturing of parts by micro-injection moulding. At last, different solutions are given to overcome the physical limitation to produce micro-parts, like controlling the wall-slip phenomenon at the interface between polymer and cavity or compounding new polymers with specific rheological behaviours.

Ce travail de thèse concerne les écoulements de fluides à seuil de contrainte autour d‘un obstacle cylindrique en milieu confiné avec une configuration d‘écoulement de Poiseuille.Expérimentalement, un banc d‘essai permettant d‘obtenir un écoulement en continu dans un circuit fermé a été mis en place. Les régimes d‘écoulement rampant, recirculant et instationnaire périodique ont été étudiés. De nouveaux résultats ont été obtenus avec un fluide newtonien et des solutions de Carbopol, polymère permettant de réaliser des fluides à seuil modèles utilisés en recherche et développement et dans l‘industrie. Une caméra rapide et un éclairage plan laser a servi pour l‘établissement d‘images qui ont ensuite été traitées par PIV. Les champs de vitesses cinématiques, les morphologies d‘écoulement et les paramètres critiques de transitions de régimes ont été déterminés.Numériquement, un modèle viscoplastique basé sur la loi de Herschel-Bulkley régularisée a été utilisé. Des résultats comme les morphologies d‘écoulement, la localisation des zones rigides, les champs de vitesses ont été obtenus. Ceci a permis de comparer les différences entre les effets liés à la nature des gels de Carbopol et la modélisation viscoplastiques. Une étude spécifique sur le glissement à l‘interface fluide-structure a également été réalisée avec l‘utilisation d‘un modèle de lubrification élasto-hydrodynamique. / The flow of yield stress fluids around a circular cylinder in a confined geometry has been investigated with a Poiseuille flow configuration.Experimentally, a test set-up was built which provides a continuous flow in a closed loop. We studied creeping, recirculating and vortex shedding flow regimes. New results has been realised with a Newtonian fluid and Carbopol solutions, models for yield stress behaviour in laboratory experiments and in industry. A high speed camera and a laser sheet have been used to perform images which are treated by PIV. Kinematic fields, flow morphologies and critical transition parameters have been determined.Numerically, a viscoplastic model based on the regularised Herschel-Bulkley law has been used. Results as flow morphologies, rigid areas and local flow parameters fields have been performed. That allowed us to compare the intrinsic effects of Carbopol solutions and the viscoplastic numerical model. A specific study on the wall slip has also been considered with an elasto-hydrodynamic lubrication model.