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>Magister Scientiae - MSc / Electron-mediated nuclear plasma interactions (NPIs), such as Nuclear Excitation by Electron Capture (NEEC) or Transition (NEET), can have a signi cant impact on nuclear cross sections in High Energy Density Plasmas (HEDPs). HEDP environments are found in nuclear weapons tests, National Ignition Facility (NIF) shots and in the cosmos where nucleosynthesis takes place. This thesis explores the impact of NPIs on highly excited nuclei. This impact is understood to be more intense in highly-excited nuclei states in the quasi-contiuum which is populated by nuclear reactions prior to their decay by spontaneous -ray emission. Attempts thus far have failed in measuring the NEEC process [1, 2], while NEET process has been observed experimentally [3, 4]. Direct observation of NPIs is hindered by the lack of a clear signature of their effect in HEDP environments. Hence this should test a new signature [5] for NPIs for highly-excited nuclei by investigating isomeric to ground state feeding from the isomeric state. An experiment was performed using the reactions 197Au(13C, 12C)198Au and 197Au(13C, 12C2n)196Au at Lawrence Berkeley National Laboratory in inverse kinematics with an 197Au beam of 8.5 MeV/u energy. Several measurements were performed with different target configurations. The activated foils were counted at the low-background counting facility of Lawrence Livermore National Laboratory. From these data, the double isomeric to ground state ratio (DIGS) were extracted with the assistance of the decay equations that were included in the experiment. As the NPIs effects are rather small the lines for analysis had to be chosen carefully so that the extracted ratios would not contain significant errors. The measured DIGS ratios were then compared with the result of the theoretical DIGS ratios. The results showed that the calculated DIGS ratios deviated substantially from unity although this was with large uncertainties. Because of the large errors obtained, the DIGS ratios were found to be inconclusive as a signature for detecting the effects of NPIs such as angular momentum distribution changes in HEDP environmen

Les simulations hydrodynamiques pour la physique de haute densité d'énergie ainsi que pour la fusion par confinement inertiel exigent une description détaillée de flux d'énergie. Le mécanisme principal est le transport électronique, qui peut être un phénoméne non local qui doit être décrit avec des modèles de Fokker-Planck, stationnaires et simplifiés dans les codes hydrodynamiques à grande échelle. Mon travail thèse est consacré au développement d'un nouveau modèle de transport non local basé sur l'utilisation d'une méthode de fermeture entropique pour la résolution des premiers moments de l'équation de Fokker-Planck agrémentée d'un opérateur de collision dédié. Une telle fermeture permet une bonne résolution des fortes anisotropies de la fonction de distribution électronique dans les régimes où le développement d'instabilités électrostatiques à petite échelle le requiert. Ce modèle aux moments (M1) est comparé avec succès au modèle de Schurtz, Nicolaï et Busquet (SNB), référent dans le domaine du transport électronique non local. Ce modèle, basé sur l'hypothèse d'une faible anisotropie de la fonction de distribution sous-jacente induisant une relation de fermeture polynomiale (P1), utilise un opérateur de collision simplifié dont nous avons proposé une amélioration. Après avoir considéré plusieurs configurations typiques de transport de chaleur, nous avons montré que le modèle M1 ultidimensionnel peut prendre naturellement en compte des effets d'un plasmas magnétisés sur le transport électronique. De plus, ce modèle permet de calculer des fonctions de distribution utiles aux études cinétiques comme la stabilité du plasma dans la zone de transport. Nous confirmons avec notre modèle que le transport d'énergie électronique peut fortement modifier l'amortissement des ondes de Langmuir et des ondes acoustiques ; contrairement aux modèles non locaux simplifiés, M1 décrit les modifications de la fonction de distribution et l'amortissement des ondes du plasma. La structure du modèle permet également de prendre en compte naturellement des champs magnétiques autogénérés, qui jouent un rôle crucial dans des simulations multidimensionnelles. Ces champs magnétiques pourraient également être étudiés pour concentrer l'énergie dans les schémas d'ignition. Enfin, nous montrons que le modèle M1 reproduit les résultats de la théorie locale élaborée par Braginskii pour tous les niveau de magnétisation et propose de nouveaux résultats pour le régime non local. Ce travail constitue une première validation de l'utilisation des fermetures entropiques, dans les régimes de faibles anisotropies, qui va s'ajouter aux tests dans les régimes fortement anisotropes. / Hydrodynamic simulations in high-energy-density physics and inertial con nement fusion require a detailed description of energy uxes. The leading mechanism is the electron transport, which can be a nonlocal phenomenon that needs to be described with quasistationary and simplified Fokker-Planck models in large scale hydrodynamic codes. My thesis is dedicated to the development of a new nonlocal transport model based on a fast-moving-particles collision operator and on a first moment Fokker-Planck equation, simplified with an entropic closure relation. Such a closure enables a better description of the electron distribution function in the limit of high anisotropies, where small scale electrostatic instabilities could be excited. This new model, so called M1, is successfully compared with the well known nonlocal electron transport model proposed by Schurtz, Nicolaï and Busquet, using different collision operators, and with the reduced Fokker-Planck model, based on a small-anisotropies polynomial closure relation (P1). Several typical configurations of heat transport are considered. We show that the M1 entropic model may operate in two and three dimensions and is able to account for electron transport modifications in external magnetic fields. Moreover, our model enables to compute realistic electron distribution functions, which can be used for kinetic studies, as for the plasma stability in the transport zone. It is demonstrated that the electron energy transport may strongly modify damping of Langmuir and ion acoustic waves, while the simplified nonlocal transport models are not able to describe accurately the modifications of the distribution function and plasma wave damping. The structure of the M1 model allows to naturally take into account self-generated magnetic fields, which play a crucial role in multidimensional simulations. Moreover, magnetic fields could also be used for the focusing of energetic particles in alternative ignition schemes. The M1 model reproduces the results of the local transport theory in plasma, developed by Braginskii, in a broad range of degrees of magnetization and predicts new results in the nonlocal regime. This work constitutes a first validation of the entropic closure assumption in the weakly-anisotropic regime. It can be added to the existing tests, in the strongly-anisotropic regimes.

京都大学 / 0048 / 新制・課程博士 / 博士(人間・環境学) / 甲第19071号 / 人博第724号 / 新制||人||174(附属図書館) / 26||人博||724(吉田南総合図書館) / 32022 / 京都大学大学院人間・環境学研究科相関環境学専攻 / (主査)教授 内本 喜晴, 教授 田部 勢津久, 准教授 藤原 直樹 / 学位規則第4条第1項該当 / Doctor of Human and Environmental Studies / Kyoto University / DGAM

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Ce travail présente la mise en oeuvre d’un protocole de synthèse de gradients deconcentration dans les oxydes lamellaires riches en Li et en Mn. Le but a été dedévelopper la formation d’oxydes lamellaires riches en Li et Mn au coeur des agrégatssphériques du matériau actif et, en se rapprochant de la surface, d’enrichir lacomposition de l’oxyde lamellaire en Co et en Ni, afin de combiner une forte densitéd’énergie (apportée par le coeur du gradient) et une excellente stabilité thermique etstructurale (apportée par la surface du gradient). La synthèse a été réalisée en deuxétapes, une co-précipitation pour former un carbonate de métaux de transition suivied’une calcination à haute température pour obtenir le matériau actif lithié. L’influencede différents paramètres (pH, débit d’injection, taille du réacteur, composition, …) surla nature du carbonate à gradient de concentration ainsi formé a été étudiée. De lamême façon, le contrôle du ratio Li/M (ici M = Ni, Co, Mn), de la température et de ladurée de calcination s’est révélé important pour parvenir à maintenir le gradient deconcentration dans le matériau lithié. Le ratio Li/M est également déterminant pourcontrôler la nature des matériaux obtenus (lamellaire - spinelle ou lamellaire –lamellaire). Des caractérisations extrêmement pointues, et complexes à mettre enoeuvre, ont été menées afin d’obtenir des informations pertinentes sur la distributiondes phases au sein des agrégats (composition et structure), de la surface au coeur dugradient : différentes techniques de microscopie (EPMA, MEB-EDX et FIB-STEM) ontainsi été largement utilisées. Les matériaux les plus intéressants ont été étudiés enbatteries Lithium-ion avec une électrode de graphite à la négative, les performancesélectrochimiques et la stabilité thermique à l’état chargé de la batterie sont largementdiscutées par rapport à l’état de l’art et notamment au matériau de coeur riche en Li eten Mn. / This work describes in details the implementation of the synthesis protocol for theformation of Li- and Mn-rich layered oxides with concentration-gradients. The purposewas to develop the synthesis of Li- and Mn-rich layered oxides in the bulk of sphericalaggregates of active material and, moving to the surface, to enrich the layered oxides’composition with Co and Ni, in order to combine a high energy density (provided bythe bulk) and an excellent thermal and structural stability (provided by the surface).The synthesis was performed in two steps, a coprecipitation to form a transition metalcarbonate followed by a calcination at high temperature to obtain the lithiated activematerial. The influence of several parameters (pH, feeding rate, size of the reactor,composition …) on the nature of the carbonates formed with concentration-gradientswas studied. Similarly, the control of the Li/M ratio (with M = Ni, Co, Mn) and of thetemperature and duration of calcination was revealed to be important to maintain theconcentration-gradient in the lithiated materials. The Li/M ratio is also the keyparameter to control the nature of the materials obtained (layered - spinel or layered -layered). Advanced characterizations, complex to be implemented, were performed inorder to obtain in-depth information on the distribution of phases within the aggregates(composition and structure), from the bulk to the surface: complementary microscopytechniques (EPMA, SEM-EDS and FIB-STEM) were widely used. The most interestingmaterials were studied in Lithium-ion batteries with graphite at the negative electrode,their electrochemical performance and the thermal stability in the charged state of thebattery were compared to the state of art, and particularly to the bulk Li and Mn-richlayered oxide.