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Energy level alignment mechanisms at inorganic-organic semiconductor interfaces investigated with photoelectron spectroscopySchultz, Thorsten 08 January 2019 (has links)
Hybride anorganische/organische Systeme (HIOS) sind von großem Interesse für Grundlagenforschung und neue (opto)-elektronische Bauteile. Um effiziente Bauteile zu entwickeln, ist ein Verständnis der Energielevelanordnung (ELA) an der Grenzfläche von entscheidender Bedeutung. Es wird demonstriert, wie Oberflächen mit heterogener Austrittsarbeit die Resultate von ultravioletter Photoelektronenspektroskopie (UPS) beeinflussen. Durch den Vergleich experimenteller Daten mit Berechnungen zeigt sich, dass das lokale elektrostatische Potential oberhalb der Oberfläche zur Ausbildung einer zusätzlichen Energiebarriere für Elektronen über Bereichen mit niedriger Austrittsarbeit führt, was die gemessene Sekundärelektronenkante zu höheren kinetischen Energien verschiebt. Der Einfluss von Streifengröße und experimentellen Parametern wird theoretisch und experimentell gezeigt. Im zweiten Teil dieser Arbeit wird gezeigt, wie man dünne organische Donator/Akzeptor Zwischenschichten nutzen kann, um die ELA zwischen typischen anorganischen und organischen Halbleitern zu kontrollieren. Die Austrittsarbeit von anorganischen Substraten lässt sich so zwischen 2.2-6.0 eV variieren. Der Einfluss von Zuständen in der Bandlücke des anorganischen Halbleiters auf die Bandverbiegung wird im Detail untersucht und es wird ein Model vorgeschlagen, welches das Pinning des Fermi-Niveaus an diesen Zuständen beschreibt. Es wird experimentell gezeigt, dass die Dotierung des anorganischen Halbleiters kaum Einfluss auf die ELA hat. Weiterhin wird die ELA zwischen dem Übergangsmetall-Dichalcogenid WSe2 und dem organischen Akzeptor C60F48 untersucht. Mit Hilfe von STM und STS Messungen wurde gezeigt, dass C60F48 geschlossene Domänen auf WSe2 bei Bedeckung mit Submonolagen bildet und dass sich die Energielevel von WSe2 drastisch ändern. Durch Auswerten der Potentialänderung als Funktion des Abstandes von einer C60F48 Kante im STS konnte die Thomas-Fermi-Abschirmlänge von WSe2 auf etwa 2 nm bestimmt werden. / Hybrid inorganic/organic systems (HIOS) have attracted a lot of interest for fundamental studies and novel (opto)-electronic devices during the past decade. For developing efficient devices, an understanding and control of the energy level alignment (ELA) at the hybrid interface is of paramount importance. Firstly, it is demonstrated how surfaces with non-uniform local work function influence the measurement results obtained by ultraviolet photoelectron spectroscopy (UPS). By comparing the measured results with calculations, it is found that the electrostatic potential above the surface leads to an additional energy barrier for electrons above low work function areas, shifting the secondary electron cut-off (SECO) to higher kinetic energies in UPS (averaging effect). The influence of pattern size and measurement conditions on the SECO is shown theoretically and experimentally. In the second part it is shown how thin organic donor/acceptor interlayers can be employed to manipulate the ELA between prototypical inorganic and organic semiconductors. The work function of the inorganic substrate can be tuned between 2.2-6.0 eV. The influence of gap states within the inorganic band gap on the band bending change is investigated in detail and a model is proposed, which describes the pinning of the inorganic energy levels as a function of surface state density. It is further shown experimentally that the bulk doping concentration of the inorganic semiconductor has only little effect on the energetic alignment. Finally, the ELA of the transition metal dichalcogenide monolayer WSe2 with the organic acceptor molecule C60F48 is investigated. Using STM and STS measurements, it is revealed that the C60F48 forms domains on WSe2 in the sub-monolayer regime. By evaluating the potential change as a function of distance from a C60F48 edge in STS, it is possible to derive a value for the Thomas-Fermi screening length of WSe2 of about 2 nm.
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Energy and Charge Transfer at Hybrid Interfaces Probed by Optical SpectroscopyMutz, Niklas 30 April 2021 (has links)
Hybride anorganisch/organischen Systeme können die individuellen Vorteile, etwa eine hohe elektronische Mobilität in anorganischen und starke Licht-Materie-Wechselwirkung in organischen Halbleitern, kombinieren. Ein sinnvoller Nutzen dieser Heterostrukturen benötigt ein umfassendes Verständnis der Grenzfläche. Zwei Grenzflächenprozesse werden in dieser Arbeit behandelt.
Förster-Resonanzenergietransfer (FRET) wird zwischen einem InGaN/GaN Quantengraben und dem Polymer Cn-ether PPV untersucht. Trotz des hohen internen elektrischen Feldes im Quantengraben, ist effizienter Energietransfer möglich, solange andere nicht-strahlende Zerfallsprozesse unterdrückt werden. Dies wird mittels temperaturabhängiger PL und PLE Spektroskopie gezeigt. PLE demonstriert eine eindeutige Erhöhung der Emission des Akzeptors. Bei höheren Temperaturen dominieren nicht-strahlende Zerfallskanäle.
Ladungstransfer wird zwischen MoS2 und dem Molekül H2Pc untersucht. Die Kombination mit organischen Molekülen kann die Funktionalität von MoS2 erweitern. Photoelektronenspektroskopie (PES) zeigt einen Typ-II Heteroübergang an der MoS2/H2Pc Grenzfläche. Angeregte Elektronen gehen von den H2Pc Molekülen in die MoS2 Monolage über, wie mittels einer Verkürzung der PL Lebenszeit von H2Pc gezeigt wird. Photostrommessungen demonstrieren zudem, dass die transferierten Elektronen zu einer erhöhten Photoleitfähigkeit beitragen.
Zusätzlich werden auch einzelne 2D Übergangsmetall Dichalkogenide (TMDCs) untersucht. Um TMDCs von hoher Qualität herzustellen, wurde intern eine Wachstumsmethode entwickelt. Mittels PL Spektroskopie werden die so hergestellten Schichten charakterisiert. Die Vielseitigkeit der Methode wird anhand des Wachstums von Mischkristallen und Heterostrukturen gezeigt. Der Einfluss der dielektrischen Funktion des Substrates wird erforscht. Durch die Kombination von PES und Reflexionsmessungen kann eine gleichzeitige Abnahme sowohl der Bandlücke als auch der Exzitonen Bindungsenergie gezeigt werden. / Hybrid inorganic/organic systems can combine the advantages of both materials such as high carrier mobilities in inorganic semiconductors and large light-matter interaction in organic ones. In order to benefit from these heterostructures, a thorough understanding of the interface is needed. Two processes occurring at the interface are looked at in this thesis.
Förster resonance energy transfer (FRET) is studied between a single InGaN/GaN quantum well and the polymer Cn-ether PPV. Despite the large internal electric fields in the quantum well, efficient FRET is possible as long as other non-radiative decay channels are suppressed. This is shown by temperature dependent PL and PLE spectroscopy. PLE spectra clearly demonstrate an enhanced light emission from the acceptor. At elevated temperatures, non-radiative decay pathways become dominant.
Excited-state charge transfer is studied on MoS2 in combination with the molecule H2Pc. The combination with molecules can extend the functionality of MoS2. Photoelectron spectroscopy (PES) reveals a type II energy level alignment at the MoS2/H2Pc interface. Excited electrons are transferred from H2Pc to MoS2, deduced from a shortening of the H2Pc PL decay time. Photocurrent spectra further show that the transferred electrons contribute to an enhanced photoconductivity.
Additionally, bare 2D transition-metal dichalcogenides (TMDCs) are studied. In order to fabricate high-quality TMDC monolayers, a growth method was developed in-house. The grown monolayers are characterised by optical spectroscopy. The versatility of the method is demonstrated by the growth of alloys and heterostructures. The influence of the substrate dielectric function is investigated by comparing band-gaps measured by PES with the exciton transition energies obtained by reflectance measurements. An almost equal reduction in both energies with the substrate dielectric constant is seen.
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Ab Initio Ultrafast Laser-Induced Charge Transfer Dynamics in All-Organic and Hybrid Inorganic-Organic InterfacesRychescki Jacobs, Matheus 09 July 2024 (has links)
Die Entwicklung optoelektronischer Geräte wurde stark durch organische Donor-Akzeptor-Komplexe beeinflusst, die eine zentrale Rolle in der modernen Optoelektronik spielen. Diese Materialien ermöglichen ein komplexes Zusammenspiel elektronischer, optischer und phononischer Eigenschaften. Frühe Arbeiten zu konjugierten Polymeren in OLEDs und Bulk-Heterojunktionen in organischen Photovoltaikzellen legten das Fundament für praktikable OLEDs und verbesserten die Effizienz in OPVs.
Kürzlich hat sich das Forschungsfeld auf hybride anorganisch-organische Systeme ausgeweitet. Diese Materialien kombinieren die hohe Ladungsträgerdichte und -mobilität der anorganischen Komponenten mit den Lichtausbeute- und Emissionscharakteristika organischer Moleküle. Die Integration von Übergangsmetall-Dichalcogenid-Monoschichten hat bedeutende Fortschritte gebracht, besonders für die Feineinstellung der Ladungstransferdynamik.
Diese Entwicklungen stellen neue Herausforderungen dar, insbesondere bei der Modellierung laserinduzierter, ultraschneller Ladungstransferdynamik. RT-TDDFT hat sich als effizientes und genaues Werkzeug erwiesen, das für die Untersuchung großer Systeme geeignet ist und die Simulation zeitaufgelöster Phänomene ermöglicht.
Diese Dissertation analysiert die laserinduzierte Ladungstransferdynamik in vollständig organischen und hybriden anorganisch-organischen Grenzflächen. Sie untersucht die Komplexität stark und schwach gebundener Grenzflächen und deren Verhalten unter externen Laserpulsen sowie den Temperatureffekten auf die Ladungstransferdynamik. Die Nutzung von RT-TDDFT zur Modellierung ultraschneller Elektronendynamik und vibronischer Kopplung hat das Verständnis in diesem Feld vertieft und die Effektivität bei der Modellierung optoelektronischer Geräte demonstriert. / The development of optoelectronic devices has been significantly influenced by organic donor-acceptor complexes, which play a central role in modern optoelectronics. These materials enable a complex interplay of electronic, optical, and phononic properties. Early work on conjugated polymers in OLEDs and bulk heterojunctions in organic photovoltaic cells laid the foundation for practical OLEDs and improved efficiency in OPVs.
Recently, the field of research has expanded to hybrid inorganic-organic systems. These materials combine the high charge carrier density and mobility of inorganic components with the light yield and emission characteristics of organic molecules. The integration of transition metal dichalcogenide monolayers has brought significant advances, particularly in fine-tuning charge transfer dynamics.
These developments present new challenges, especially in modeling laser-induced, ultrafast charge transfer dynamics. RT-TDDFT has proven to be an efficient and accurate tool suitable for studying large systems and enabling the simulation of time-resolved phenomena.
This dissertation analyzes the laser-induced charge transfer dynamics in fully organic and hybrid inorganic-organic interfaces. It investigates the complexity of strongly and weakly bound interfaces and their behavior under external laser pulses, as well as the temperature effects on charge transfer dynamics. The use of RT-TDDFT to model ultrafast electron dynamics and vibronic coupling has deepened the understanding in this evolving field and demonstrated its effectiveness in modeling optoelectronic devices.
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