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Vers une source de photons uniques opérationnelle à base de nanofils semiconducteurs / Toward an operationnal single photon source based on semiconductor nanowires

Cremel, Thibault 08 November 2016 (has links)
Le développement récent de la théorie quantique de l’information porte la communauté scientifique à s’intéresser de plus en plus aux sources de photons uniques. En effet, ces sources peuvent par exemple être utilisées pour le calcul quantique optique ou la cryptographie quantique pour améliorer les performances de distribution des clés et éviter les écoutes ou tentatives de hacking. Par conséquent, il est nécessaire de disposer de sources fiables et pour des applications réalistes, le défi est d'obtenir des sources de photons uniques qui fonctionnent jusqu'à température ambiante.Notre groupe à récemment démontré qu'en insérant une boîte quantique de CdSe dans un nanofil de ZnSe, l'émission de photons uniques pouvait être obtenue jusqu'à température ambiante. Néanmoins, ces nanofils avaient un rendement quantique faible et n'étaient pas orientés verticalement à la surface des échantillons du fait de leur croissance suivant l'orientation cristallographique (001). Ces nanofils verticaux ont pour intérêt de pouvoir être aisément couplés à des structures photoniques pour augmenter la collection des photons et leur croissance est favorisée avec des substrats orientés suivant l'orientation cristallographique (111).Dans ce contexte, le but de ce travail de doctorat est de développer la croissance de boîtes quantiques de CdSe insérées dans des nanofils de ZnSe verticaux suivant l'orientation cristallographique (111) par épitaxie par jet moléculaire, d'en étudier les propriétés optiques jusqu'à température ambiante pour des applications potentielles en tant que sources de photons uniques, et de coupler ces nano-objets à des structures photoniques pour augmenter la collection de photons. Pour atteindre ces objectifs, nous avons divisé notre étude en trois points.La première étape de ce travail est concentrée sur le développement de la croissance de nanofils de ZnSe verticalement orientés et passivés par une coquille semiconductrice de ZnMgSe. Nous observons que grâce à cette coquille, l’émission lumineuse de nanofils uniques augmente de plus de deux ordres de grandeur. Dans un second temps, nous démontrons la possibilité d’insérer des boîtes de CdSe dans ces nanofils de ZnSe suivant différentes conditions de croissance. L’influence de ces conditions de croissance est mise en évidence par des études structurales et de composition de ces nano-objets. Des études optiques en fonction de la température montrent que ces nanofils émettent jusqu'à température ambiante. De plus, l'étude du temps de déclin de nanofils uniques révèle que ces fils sont robustes et insensibles aux canaux de recombinaison non-radiatifs jusqu'à 200 K. La troisième étape de ce travail concerne l'augmentation de la collection des photons de ces nano-objets. Nous montrons dans un premier temps qu’en changeant l’environnement diélectrique d’une boîte quantique, son taux d’émission spontanée peut être augmenté. Puis nous montrons la possibilité de créer des fils photoniques à partir des boîtes quantiques insérées dans des nanofils, en recouvrant ces fils d'une épaisse coquille diélectrique. A la lumière d'expériences de microphotoluminescence - qui montrent que ces fils photoniques augmentent efficacement la collection de photons - et de simulations, nous discutons l'intérêt de l'orientation du dipôle (parallèle ou perpendiculaire à l'axe de croissance du nanofil) dans ces structures. / The recent development of the quantum information theory focuses the interest of the scientific community on single-photon sources. Indeed, these sources can be used for instance for optical quantum computing or quantum cryptography to improve the quantum key distribution performances and avoid eavesdropping. Consequently, it is necessary to have reliable single-photon sources and for realistic applications, the challenge is to get a single-photon source operating up to room temperature.Our group recently demonstrated that by inserting a quantum dot of CdSe in a nanowire of ZnSe, single-photon emission could be obtained up to room temperature. Still, these nanowires had a low quantum yield and were not vertically oriented on the as-grown sample since they were grown along the (001) crystallographic orientation. The interest of vertically oriented nanowires is that they can be coupled to photonic structures to increase their photons collection and their growth is favored on (111)-oriented substrates.In this context, the aim of this PhD work is to develop the growth of vertically oriented ZnSe-CdSe nanowire quantum dots along the (111) crystallographic orientation by molecular beam epitaxy, to study their luminescence up to room temperature for single-photon sources applications, and to couple these nano-objects to photonic structures to increase the photons collection. To reach this goal, we divided this project in three steps.The first step focuses on the development of vertically oriented ZnSe nanowires, passivated with a semiconductor shell of ZnMgSe to enhance their luminescence. In a second step, we demonstrate the possibility to insert CdSe quantum dots in these ZnSe nanowires, using different growth conditions for the quantum dot. The influence of these growth conditions is studied with structural and composition analysis of these nano-objects. Optical studies as a function of the temperature show that these nanowires emit up to room temperature. Moreover, decay-time studies on single nanowire quantum dots reveal that these nanowires are robust and insensitive to non-radiative recombination channels up to 200 K. The third step of this work concerns the enhancement of the light collection from these nano-objects. First, we show that by changing the dielectric environment of the quantum dot, its decay-rate can be increased. Then, we show the possibility to create photonic wires by covering these nanowire quantum dots with a thick dielectric shell. In the light of microphotoluminescence experiments – which show that these photonic wires efficiently increase the photons collection – and simulations, we discuss the interest of the dipole orientation (parallel or perpendicular to the nanowire growth axis) in these structures.
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Etudes spectroscopiques du dopage dans les matériaux II-VI pour les détecteurs infrarouge et les cellules photovoltaïques / Optical Characterizations of doping in II-VI Semiconductor Epitaxial Layers and Substrates for Infra-Red Detectors and Solar Cells

Gemain, Frédérique 28 November 2012 (has links)
Ce travail de thèse présente les caractéristiques optiques et électriques de dopants dans des couches de CdHgTe, CdZnTe et CdS. Ces 3 matériaux II-VI ont pour point commun d'être utilisés dans des dispositifs de détection, que ce soit la détection de lumière infrarouge pour les couches de CdHgTe et CdZnTe ou la détection visible comme c'est le cas pour le CdS. La caractérisation optique de ces couches de matériaux II-VI a été réalisée par la technique de photoluminescence et corrélée à des mesures électriques effectuées par effet Hall en température. Dans un premier temps, une étude du dopage intrinsèque par les lacunes de mercure et du dopage extrinsèque par incorporation d'arsenic de l'alliage CdHgTe, couche active des détecteurs IR a été réalisée. Pour cela, des mesures optiques par photoluminescence (sur un banc mis en place au laboratoire pendant la 1ere année de thèse permettant de travailler depuis les basses températures jusqu'à l'ambiante entre 1µm et 12 µm dans l'IR) sur des couches de CdHgTe réalisées par épitaxie en phase liquide (EPL) de différentes compositions en Cd ont été effectuées. La corrélation de ces mesures optiques avec des mesures électriques par effet Hall en température a permis d'identifier les énergies d'activation des 2 niveaux de la lacune de mercure ainsi que de démontrer le phénomène de U-négativité de la lacune de mercure dans le CdHgTe. De plus, la comparaison de spectres de PL d'échantillons dopés arsenic pendant la croissance par épitaxie par jets moléculaires (EJM) avec des mesures disponibles réalisées par absorption de rayons X (EXAFS) a permis d'observer des transitions optiques associées aux différents complexes arsenic formés avant et pendant le recuit d'activation. Par ailleurs, un travail de modélisation du phénomène de désordre d'alliage dans le CdHgTe a été réalisé. Plus précisément, un modèle basé sur une statistique gaussienne associée aux fluctuations d'alliage autour d'un gap moyen et une statistique de Boltzman a été développé pour ajuster dans un premier temps des spectres d'absorption puis pour ajuster les spectres de photoluminescence. Ce modèle nous a permis d'ajuster étroitement les spectres de photoluminescence et d'absorption, tout en prenant en compte intrinsèquement le désordre d'alliage du matériau. Nous avons ainsi constaté que l'ajustement des spectres par des fonctions gaussiennes comme il est réalisé communément dans la littérature permet de trouver les bons écarts entre les pics d'émission et donc les bonnes énergies d'ionisation. Dans un deuxième temps, toujours dans le cas de la détection infrarouge, le travail a porté sur l'étude du substrat CdZnTe utilisé pour l'épitaxie du CdHgTe. Des comparaisons des spectres de PL avec les paramètres de croissance ont été effectuées. Plus particulièrement, une étude sur une zone spécifique de certains échantillons présentant une absorption du rayonnement IR a été réalisée afin d'en comprendre l'origine. Enfin, nous nous sommes intéressés à la couche de CdS, matériau II-VI dopé intrinsèquement (type n) utilisé comme fenêtre transparente et formant la jonction p-n avec le CdTe dans les cellules solaires, détecteurs de lumière visible. Dans cette partie, nous avons cherché à étudier l'influence des différentes méthodes de dépôt, sublimation ou bain chimique de la couche de CdS sur un substrat de verre, en comparant les spectres d'émission de photoluminescence obtenus ainsi que les types de traitements thermiques effectués après dépôts. Ces mesures ont été corrélées avec le rendement des cellules solaires finales. / This thesis presents a study of the optical and electrical characteristics of dopants in HgCdTe, CdZnTe and CdS, three materials that play a major role in industry. HgCdTe and CdZnTe are important for infrared light detection and CdS for the fabrication of solar cells. Layers of those II VI materials are characterized by photoluminescence (PL) and temperature-dependent Hall effect. The PL apparatus, built in house, is equipped with a liquid helium cryostat and allows one to scan the entire range of interest between 1 and 12 µm. We address one of the major problems in current HgCdTe technology: p-type doping by both Hg vacancies and arsenic. Low temperature PL and temperature-dependent Hall measurements are first carried out on HgCdTe layers grown by liquid phase epitaxy (LPE). They yield the activation energies of the 2 the Hg vacancy acceptor levels and reveal the U-negative nature of the Hg vacancy in HgCdTe. HgCdTe layers doped with As during molecular beam epitaxial (MBE) growth are also investigated by PL and the results correlated with existing X-ray absorption fine structure (EXAFS) studies. This work allows us to assign the observed optical transitions to the different arsenic complexes formed before and during activation annealing. Furthermore, a model for alloy disorder is developed to correctly fit the data. More precisely, a Gaussian model for the statistical fluctuation of the gap energy due to alloying is formulated and Boltzmann statistics is then introduced in order to fit both the transmission and the PL spectra. The introduction of such model allows one to find the correct emission peak energies, hence the correct ionization energies. Complementary to the study of HgCdTe layer growth, we examine the optical properties of CdZnTe substrates used for HgCdTe epitaxy. In particular, we correlate the PL spectra with the growth parameters, to understand the anomalous infrared absorption of certain CdZnTe ingots. Last, we became interested in CdS, an intrinsically doped (n-type) material used as transparent junction partner in CdTe in solar cells and visible light detectors. We study the impact of different deposition methods, namely sublimation or chemical bath on a glass substrate, by obtaining the PL spectra of as-grown layers and layers that underwent thermal treatment after deposition. These measurements are finally correlated with the final solar cell efficiency.
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Selective growth of tilted ZnO nanoneedles and nanowires by PLD of patterned sapphire substrates

Shkurmanov, Alexander, Sturm, Chris, Lenzner, Jörg, Feuillet, Guy, Tendille, Florian, De Mierry, Philippe, Grundmann, Marius January 2016 (has links)
We report the possibility to control the tilting of nanoneedles and nanowires by using structured sapphire substrates. The advantage of the reported strategy is to obtain well oriented growth along a single direction tilted with respect to the surface normal, whereas the growth in other directions is suppressed. In our particular case, the nanostructures are tilted with respect to the surface normal by an angle of 58°. Moreover, we demonstrate that variation of the nanostructures shape from nanoneedles to cylindrical nanowires by using SiO2 layer is observed.

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